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农作物秸秆微波热解实验及机理研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 13:19:17
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农作物秸秆微波热解实验及机理研究【摘要】:生物质能一直是人类赖以生存的重要能源,极有可能成为未来可持续能源系统的重要组成部分。热解是生物质热化学转化方式的一种,可以将生物质能转化为

【摘要】: 生物质能一直是人类赖以生存的重要能源,极有可能成为未来可持续能源系统的重要组成部分。热解是生物质热化学转化方式的一种,可以将生物质能转化为气、液、固等三相能源产品。在当前化石燃料日益减少的背景下,通过热解生物质制取生物油、合成气等替代燃料和化学品,成为国内外研究的热点。作为重要的生物质能组成部分,农作物秸秆的利用过程中存在着一些不利因素,如:堆积密度小、能量密度低,收集、运输和储存过程存在困难;预处理能耗高、工序复杂等,以上因素一直制约着农作物秸秆资源的大规模利用。 微波加热具有即时性、整体性、选择性和高效性的特点,将其应用于农作物秸秆热解,可以降低原料的预处理要求,使预处理成本大幅下降,而热解产物的综合性能和经济价值却不会降低,甚至大幅提高。随着微波技术的不断发展,通过微波热解生物质制取替代能源已经成为当前非常重要的生物质能利用途径,引起国内外科研工作者的广泛关注,并开展了大量研究。 目前对于生物质微波热解的研究,主要侧重于热解影响因素的考察,包括物料种类和粒径、微波功率、添加物种类及比例等。通常实验采用很少(小)的物料量(尺寸),未能充分发挥微波热解的特点和优势;针对微波加热过程物料的升温和失重特性研究还非常少,而这些参数对于微波热解的深入研究非常重要;定温条件下的微波热解几乎未涉及,而常规热解研究表明温度是影响热解过程的重要因素。此外,针对工业应用的需要,有必要开展大尺寸物料的微波热解特性及经济性研究,而此方面现有研究也几乎空白。 综合国内外微波技术在能源转化领域的研究现状,结合开展国家自然科学基金项目“生物质微波热解定向转化合成气的基础研究”的需要,本文研发了一套具备热重分析功能的微波热解装置,使用微波作为热源,将生物质热解、催化剂催化和重整等技术进行组合或联用,通过优化反应条件及添加催化剂等手段,探索生物质在较低要求操作条件下定向转化合成气的可行性。基于考察温度对微波热解影响的需要,系统添加了温度控制功能,满足开展生物质物料定温微波热解的实验要求。 在上述实验台上对小麦秸秆微波热解的升温和失重特性进行了系统研究,得到以下结论:微波功率较小时,只能实现物料的干燥脱水和部分热解,总失重不超过初始物料量的40wt.%,物料最高温度不超过400℃;随着微波功率的增大,内部物料首先热解,随着热解程度的加深,物料的物理化学特性不断转变,达到临界点后,物料吸收微波能力突然增大,内部物料温度快速上升,并通过热传递引发外围物料热解;内部物料的升温和物性转化过程以及内、外部物料间的传热过程,随着微波功率的加大不断缩短;微波功率超过一定限值后,物料内部的温度梯度很小,热解反应由外部传热条件控制。微波加热过程中的传热传质对升温和失重过程存在重要影响。微波功率小,内部物料和外围物料的热解是分开进行的,内部物料迅速发生热解,而在导热和微波加热下,外围物料则是滞后一段时间发生热解,转化过程被内部传热条件控制。添加合适的微波吸收剂或催化剂,特别是热解残炭,可以显著促进热解反应的进行。不同微波功率下物料的升温曲线具有下列规律:随着微波功率的增大,物料升温进入各阶段时刻逐渐提前,最终平衡温度分布与微波功率有相同的分布规律,即微波功率越大,物料的最终温度越高。 通过产物分析发现,与传统加热方式相比,微波加热方式下热解产物的形成途径和生成机理存在很大差别。纯秸秆自身吸收微波能力有限,整个过程只发生干燥失水和部分热解,物料转化率低,气体产量少,CO2含量接近50vol.%。添加CuO或Fe3O4的混合物料热解后液体产物居多,某些工况下达到原料量的50wt.%。添加CuO所得气体中H2含量更高,而添加Fe3O4所得气体中CO含量较高。添加碱金属盐会降低热解生物油的产量,增加焦炭和气体产物的产量;气体产物中H2的体积含量超过40vol.%,CO2和CO的体积含量较低。添加热解残炭时,高温残炭与CO2发生反应导致气体产物中CO2体积含量低,CO含量高。添加热解残炭及碱金属盐得到的气体产物中合成气(CO+H2)的体积含量超过70vol.%,表明微波热解在制取合成气方面具有一定的优势。温度是影响微波热解的最主要因素,高温有助于提高气体产物产量,以及气体中可燃气体,特别是H2的产量。随着温度的升高,挥发性物质的快速释放和气体的排出使得焦炭内的微孔增多,孔径减小,孔结构更均匀:焦炭中的主要元素组成是C、O,还含有少量的H、N、S等元素。本系统规模小,导致热解过程中的能量转化和散热损失大,能量利用率只有12%;增大反应系统规模可以减小上述损失,提高系统整体的能量利用率。 综合升温和失重特性研究结果以及产物分析,推测生物质微波热解的能量转化和产物形成途径为:微波穿透物料并不断衰减,微波能转化为热能,由于物料表面的散热作用,造成物料内部温度较高,并向外传热。热解过程由内向外逐层进行,生物质被加热部分迅速分解成炭和挥发分,而挥发分在释放过程中穿越低温区,减小了发生二次裂解的几率。添加微波吸收剂后,由于存在“热点效应”,会促进高温炭粒与CO2、水蒸气的反应,以及挥发分的二次裂解,因而气体产物富含H2和合成气。 为考察大尺寸物料的微波热解特性,设计搭建了一套秸秆料包微波热解试验装置,对经过压缩打包的小麦和玉米秸秆进行了微波热解试验,并对系统电耗和能量平衡进行了考察。微波加热时料包内部温度场均匀性好,但是由于导热和产物扩散的影响,料包内部三维方向上的温度分布有显著差别;微波功率越大,料包内部温度越均匀,水分蒸发和挥发分析出平台期持续时间缩短;相同微波功率下,微波布置越均匀,料包内部温度分布也越均匀。热解气体的主要成分为CO、CO2、H2、CH4、C2H6和少量低碳不饱和烃,纯热解气中H2最大体积含量超过35vol.%,合成气(H2+CO)的最大含量超过于50vol.%。本试验条件下秸秆料包的微波热解电耗在0.58-0.88kW·h/(kg秸秆)之间,随着物料质量的增大,单位质量秸秆热解能耗减少。与小型微波热解装置对比发现,能量利用率随着装置规模的增大迅速提高,散热及能量转化损失在系统能量平衡中所占比重从54.75%下降到42%,继续扩大装置规模及采用改进措施,能量利用率还能继续提高。 最后,采用已有参数和相关实验数据,综合考虑微波热解过程中的微波加热、热解反应和传热过程等因素,对秸秆料包微波加热过程的温度分布进行了数值模拟计算,并进行了实验验证。得到以下结论:靠近微波入射面的物料温度升高显著,表面温度超过700℃,部分位置甚至超过了1000℃。微波向内层传输过程中不断衰减,导致内层物料的温度升高逐渐变缓。物料内部的温度分布不对称,可能是采用非均匀网格造成的,但是不能忽视微波加热本身既具有加热不均匀和产生“热点”的特性。“热点”温度上升速度非常快,在加热后段,“热点”位置出现“热失控”现象,温度快速升高超过1100℃;而“冷点”温度整个过程中上升缓慢,加热末期刚刚达到300℃。总体来看,数值模拟结果基本上能揭示微波加热过程中温度分布的基本规律,对微波热解的进一步推广利用有一定指导意义,但是数学模型本身还需进一步完善以更好地描述大尺寸物料的微波加热过程。 【关键词】:微波热解 农作物秸秆 合成气 机理
【学位授予单位】:山东大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TK6
【目录】:
  • 摘要11-15
  • ABSTRACT15-20
  • 第1章 绪论20-40
  • 1.1 选题依据与背景20-21
  • 1.2 生物质常规热解研究21-27
  • 1.2.1 热解原理及过程22-23
  • 1.2.2 热解工艺23
  • 1.2.3 热解影响因素23-27
  • 1.2.4 总结及展望27
  • 1.3 微波热解研究27-37
  • 1.3.1 微波加热原理和特点27-29
  • 1.3.2 微波热解研究进展29-36
  • 1.3.3 展望36-37
  • 1.4 论文的研究思路、研究内容37-38
  • 1.4.1 研究思路37
  • 1.4.2 研究内容37-38
  • 1.5 本章小结38-40
  • 第2章 小型微波热解实验装置与实验设计40-52
  • 2.1 实验装置40-43
  • 2.1.1 微波热解实验系统40-41
  • 2.1.2 石英容器及反应装置41-42
  • 2.1.3 附加功能42-43
  • 2.2 实验原料与仪器43-48
  • 2.2.1 实验原料43-47
  • 2.2.2 仪器与试剂47-48
  • 2.3 实验安排及技术路线48-49
  • 2.4 产物分析方法49-51
  • 2.4.1 气体产物分析49-50
  • 2.4.2 固体焦炭分析50
  • 2.4.3 液体产物分析50-51
  • 2.5 本章小结51-52
  • 第3章 小麦秸秆微波热解的升温及失重特性研究52-74
  • 3.1 小麦秸秆失重特性研究52-62
  • 3.1.1 微波功率影响52-56
  • 3.1.2 物料量影响56-58
  • 3.1.3 添加物及比例影响58-62
  • 3.2 小麦秸秆升温特性研究62-68
  • 3.2.1 纯小麦秸秆升温曲线63-66
  • 3.2.2 添加物对升温过程的影响66-68
  • 3.3 小麦秸秆微波热重特性分析68-70
  • 3.4 添加物对小麦秸秆热重特性的影响70-71
  • 3.5 本章小结71-74
  • 第4章 小麦秸秆微波热解的产物分布和生成机理研究74-104
  • 4.1 微波功率对热解过程的影响74-77
  • 4.1.1 热解产物分布75-76
  • 4.1.2 产物特性分析76-77
  • 4.2 添加物对热解过程的影响77-88
  • 4.2.1 热解产物分布77-80
  • 4.2.2 产物特性分析80-88
  • 4.3 温度对热解过程的影响88-96
  • 4.3.1 不同温度下热解特性88-94
  • 4.3.2 定温热解后续自由升温94-96
  • 4.4 产物形成途径和反应机理初探96-100
  • 4.4.1 从组成成分和官能团分析96-97
  • 4.4.2 从物质与能量的传递分析97-99
  • 4.4.3 从二次裂解反应分析99-100
  • 4.4.4 从催化剂和热点效应分析100
  • 4.5 系统能量平衡100-101
  • 4.6 本章小结101-104
  • 第5章 秸秆料包微波热解试验及经济性研究104-128
  • 5.1 试验原料104
  • 5.1.1 原料来源及制备104
  • 5.1.2 原料特性分析104
  • 5.2 试验装置和方法104-109
  • 5.2.1 试验装置104-108
  • 5.2.2 试验步骤108-109
  • 5.2.3 产物分析方法109
  • 5.3 结果与讨论109-125
  • 5.3.1 升温特性分析109-114
  • 5.3.2 热重特性分析114-118
  • 5.3.3 产物分析118-122
  • 5.3.4 微波热解电耗和系统能量平衡122-125
  • 5.4 本章小结125-128
  • 第6章 秸秆料包微波加热过程的温度分布模拟研究128-146
  • 6.1 模拟背景和思路128-131
  • 6.1.1 模拟背景128-129
  • 6.1.2 模型物料和求解方法129-130
  • 6.1.3 模拟思路130-131
  • 6.2 微波加热数学模型131-134
  • 6.2.1 假设条件131
  • 6.2.2 温度场模型131
  • 6.2.3 微波热源项模型131-133
  • 6.2.4 定解条件133-134
  • 6.3 模型的数值求解134-138
  • 6.3.1 网格划分135
  • 6.3.2 模型参数的确定135-136
  • 6.3.3 计算过程和框图136-138
  • 6.4 结果和讨论138-144
  • 6.4.1 温度分布138-141
  • 6.4.2 模型验证141-144
  • 6.5 本章小结144-146
  • 第7章 全文总结和展望146-150
  • 7.1 全文总结146-148
  • 7.2 主要创新点148-149
  • 7.3 建议和展望149-150
  • 参考文献150-160
  • 致谢160-162
  • 攻读博士学位期间发表的论文162-164
  • 学位论文评阅及答辩情况表164-166
  • ENGLISH PAPERS166-192
  • Paper Ⅰ.Study on the Heat-transfer Properties of Microwave Heating Process for Large-Sized Material166-178
  • Paper Ⅱ. Microwave Pyrolysis of Corn Stalk Bale:A Promising Method for Direct Utilization of Large-Sized Biomass and Syngas Production178-192


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污水污泥热解制取富氢燃气实验及机理研究    熊思江

玉米秆及其主要组分的热解规律与生物油特征组分的定量分析    吕高金

木质纤维类生物质定向热解行为研究    刘军利

聚氯乙烯等塑料废弃物热解特性及动力学研究    韩斌

医疗废物热解特性实验研究    马洪亭

农作物秸秆微波热解实验及机理研究    赵希强

竹材热解多联产产物特性的实验研究    李开志

基于常见农林废弃生物质原料的热解技术及机理研究    张辰宇

废旧电线热解处理技术与中试试验研究    陈鑫力

油页岩原位热解的地表生态环境影响对策研究    王德龙

热解油田污泥制备吸附材料的研究    张冠瑛

神木烟煤CO气氛下热解及其荒煤气中水蒸气消除    苗安然

煤与油页岩热解提质工艺的实验研究    靳其龙

污水污泥中重金属在热解过程中行为研究    何益得

新疆五彩湾不粘煤气力分级及其热解制备兰炭初步研究    钟林

土霉素菌渣热解技术的研究    贡丽鹏