Pt~+(~2D)催化H_2O和CH_4制取水煤气循环反应的理论探究

【摘要】：采用密度泛函理论(DFT)B3LYP方法和非迭代三激发电子相关耦合簇CCSD(T)方法研究了二重态和四重态势能面上由Pt+(2D,4F)催化H2O和CH4产生水煤气的循环反应.采用分子轨道(MO)理论和自然键轨道(NBO)理论对最低能量路径的反应势能面作了详细的分析说明.应用Kozuch撰写的能量跨度模型(energetic span model)确定了决定循环反应速率的决速过渡态(TDTS)和决速中间体(TDI),最后计算了催化剂的转化频率(TOF)以评价催化剂的性能. 【作者单位】： 西北师范大学化学化工学院;
【关键词】： 密度泛函理论(DFT) C-H O-H键的活化 转化频率(TOF)
【基金】：国家自然科学基金(20873102,21263023)资助
【分类号】：TQ541
【正文快照】： 1引言作为天然气主要成分的甲烷(CH4)已成为一种重要的化工原料.近十多年来寻找活化甲烷C–H键催化剂的研究工作处于炽热状态,为此化学家采用过渡金属原子或离子作了大量活化甲烷的实验和理论研究工作[1~5].前人的实验和计算研究表明[6~10],Pt+催化CH4主要生成Pt(CH2)+和H2,

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

由原子化反应法求算高能化合物的生成热    邱丽美;贡雪东;郑剑;肖鹤鸣;

氮杂类杯[6]芳烃与HMX分子间相互作用的理论研究    张文艳;曹端林;侯素青;王晶;史永文;李科三;刘美峰;谷永龙;

2,6,8,12-四硝基-2,4,6,8,10,12-六氮杂异伍兹烷的合成及量子化学研究    李玉川;祁才;孙成辉;庞思平;赵信岐;

高氯酸·四氨·双(5-硝基四唑)合钴(Ⅲ)分子和晶体结构与性能的理论研究    尚静;张建国;舒远杰;殷明;张同来;周遵宁;杨利;