铈、钼添加剂对以粉煤灰为载体的铁基中高温煤气脱硫剂硫化性能的影响

【摘要】： 中高温煤气脱硫是以气化煤气和热解煤气为基础的“多联产”洁净煤技术的关键,铁基脱硫剂由于其活性组分氧化铁的来源广泛、价格低廉、反应速率快、硫容高而备受关注,但其脱硫精度,机械稳定性差和使用寿命短是铁基脱硫剂在使用过程中存在的主要问题。基于文献及已有的工作基础,本文选用Fe_2O_3为主要活性组分,氧化铈和氧化钼作为活性添加剂,电厂粉煤灰为载体,制备了一系列铁基脱硫剂,并对其脱硫性能和机械稳定性进行了较为系统的研究。 利用成分分析、磁力分选、粒度分析、XRD和SEM等手段对粉煤灰样品进行了分析,从而选择合适的粉煤灰做为脱硫剂载体。利用机械混合的方法控制不同脱硫剂的配比,经过成型、烘干、煅烧等工序制备出实验用高温脱硫剂。采用常压固定床实验装置,使用模拟煤气(CO: 32.69 vol%,CO2: 19.07 vol%,H_2: 39.58 vol%,N_2: balance gas,入口H_2S浓度控制在3100~5100 ppm)在400~650oC温度范围对所制备脱硫剂的硫化性能进行了分析,并利用电镜和XRD等手段对硫化前后的脱硫剂进行了表征。实验结果表明,粉煤灰本身也具有一定的脱硫能力,可以作为优良的高温煤气脱硫剂载体使用;氧化铈的加入提高了脱硫剂的硫容,但是对机械强度影响不大,铁铈脱硫剂的再生率可超过85%,再生后的脱硫剂强度有所增加;氧化钼的加入提高了脱硫剂的脱硫精度和硫容,并且能改善脱硫剂的机械强度,当铁钼比为6:1(mol)时脱硫效果最好,最佳硫化温度为500oC。在研究过程中还发现:高温脱硫条件下,COS与H_2S的浓度存在很强的关联,COS的形成主要通过反应H_2S + CO→H_2 + COS进行。本实验所制备脱硫剂具有同时脱出硫化氢和羰基硫的能力,最大硫容为14%,入口H2S为3100ppm时最大穿透时间为17h,入口H2S为5100ppm时最大穿透时间为11h。 【关键词】：高温煤气脱硫 铁钼脱硫剂 硫化 粉煤灰载体 硫容 羰基硫
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：X701.3
【目录】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文献综述及课题选择9-27
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 高温煤气脱硫技术研究现状10-11
• 1.3 高温脱硫反应器的选择11-12
• 1.4 高温煤气脱硫剂研究现状的概述12-25
• 1.4.1 单金属氧化物13-19
• 1.4.2 复合金属氧化物19-24
• 1.4.3 脱除有机硫的研究24-25
• 1.5 选题背景和意义25-27
• 第二章 实验内容27-32
• 2.1 实验药品与仪器27-28
• 2.2 粉煤灰的筛选28-29
• 2.3 脱硫剂制备29
• 2.4 脱硫剂的固定床活性评价29-31
• 2.5 脱硫剂的活性评价指标31-32
• 第三章 粉煤灰特性分析32-42
• 3.1 粉煤灰的形成32-33
• 3.2 粉煤灰的分选33-34
• 3.3 粉煤灰的XRD 和SEM 显微形貌分析34-39
• 3.3.1 粉煤灰的XRD 分析34-37
• 3.3.2 粉煤灰的SEM 分析37-39
• 3.4 粉煤灰烧失量的测定39-40
• 3.5 粉煤灰的脱硫特性40-42
• 第四章 铁铈脱硫剂的活性评价及表征42-52
• 4.1 实验条件的选取42-43
• 4.2 结果与讨论43-52
• 4.2.1 氧化铈的加入对氧化铁脱硫剂的影响43-44
• 4.2.2 粉煤灰对铁铈脱硫剂硫化性能的影响44-45
• 4.2.3 粉煤灰粒径对铁-铈脱硫剂硫化性能的影响45-47
• 4.2.4 不同粉煤灰含量的铁-铈脱硫剂硫化性能的对比47
• 4.2.5 不同铁铈比的脱硫剂脱硫性能的对比47-48
• 4.2.6 脱硫温度对脱硫剂硫化性能的影响48-50
• 4.2.7 铁铈脱硫剂F4C1A3K3 的再生50-52
• 第五章 铁钼脱硫剂的活性评价及表征52-65
• 5.1 实验条件的选取52
• 5.2 结果与讨论52-65
• 5.2.1 FKA、MKA、KA 三种脱硫剂性能的比较52-54
• 5.2.2 温度对脱硫剂硫化性能的影响54-56
• 5.2.3 不同铁钼配比及不同H_2S 浓度对硫化性能的影响56-61
• 5.2.4 铁钼脱硫剂的XRD 和SEM 分析61-63
• 5.2.5 脱硫剂硫化前后机械强度变化63-65
• 第六章 硫化动力学及COS 的脱除65-70
• 6.1 高温煤气脱硫动力学物理模型65
• 6.2 实验动力学分析65-66
• 6.3 COS 形成及其脱除66-70
• 6.3.1 羰基硫的空白试验66-68
• 6.3.2 COS 的形成及脱除的分析68-70
• 第七章 总结和展望70-71
• 7.1 总结70
• 7.2 今后的工作设想70-71
• 参考文献71-78
• 致谢78-79
• 攻读学位期间发表的论文79

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