水热合成法制备铂基催化剂在水煤气变换反应中的研究

【摘要】：水煤气变换(Water-gas shift,WGS)反应是燃料电池制氢系统中的一个重要环节。传统的WGS反应催化剂不适用于燃料电池移动制氢过程中苛刻的操作要求。负载型贵金属（如Pt,Au等）催化剂是目前新型WGS催化剂的研究热点。可还原氧化物载体(如CeO2和TiO2)负载的贵金属催化剂中存在金属载体相互作用，载体的粒径尺寸，氧化还原性能甚至形貌对于WGS反应活性影响很大。 本文通过水热合成法制备了微观形貌为纳米棒、纳米立方体和纳米多面体的CeO2载体，表征了三种CeO2载体的晶体结构和氧化还原特性。 首次以原位合成的方式引入活性组分，通过水热合成法制备了低负载量的不同微观形貌的Pt/CeO2催化剂，形貌分别为纳米棒、纳米立方体和纳米多面体。利用XRD、FTIR、BET、TEM、ICP等手段对三种Pt/CeO2催化剂进行了表征，并考察了它们在模拟水煤气体系中的WGS反应催化活性和载体效应，发现微观形貌为纳米多面体的Pt/CeO2催化剂对WGS反应具有最高的催化活性，并且可以有效地抑制甲烷化副反应。 【关键词】：水煤气变换反应 二氧化铈 铂基催化剂 载体效应 水热合成法
【学位授予单位】：天津理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ426;TM911.4
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 文献综述9-21
• 1.1 引言9
• 1.2 燃料电池技术对 WGS 催化剂的要求9-10
• 1.3 WGS 反应催化剂10-17
• 1.3.1 传统的 WGS 反应催化剂研究状况10-11
• 1.3.2 WGS 反应催化剂研究现状11
• 1.3.3 CeO_2基水煤气变换反应催化剂11-16
• 1.3.4 反应动力学16-17
• 1.4 负载型铂基催化剂的常规制备方法17-18
• 1.4.1 浸渍法17
• 1.4.2 微乳液法17-18
• 1.4.3 保护剂法18
• 1.4.4 胶体法18
• 1.5 水热合成法18-19
• 1.6 水煤气变换反应的研究意义19
• 1.7 论文工作构想19-20
• 1.8 论文主要内容20-21
• 第二章 实验部分21-28
• 2.1 实验试剂和仪器21-22
• 2.1.1 实验试剂21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 Pt/ CeO_2催化剂制备22-23
• 2.2.1 水热合成法制备 CeO_2载体22-23
• 2.2.2 水热合成法制备 Pt/CeO_2催化剂23
• 2.3 催化剂理化性能表征23-25
• 2.3.1 N_2物理吸附23
• 2.3.2 X-射线粉末衍射（XRD）23
• 2.3.3 透射电子显微镜（TEM）23
• 2.3.4 氢气程序升温还原（H2-TPR）23-24
• 2.3.5 电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）24
• 2.3.6 CO 吸附24
• 2.3.7 X-射线光电子能谱（XPS）24-25
• 2.3.8 原位傅里叶红外实验（in-situ FTIR）25
• 2.4 催化剂反应性能及评价方法25-26
• 2.5 催化动力学研究26-28
• 第三章 三种 Pt/CeO_2催化剂的水煤气变换反应28-44
• 3.1 前言28
• 3.2 不同微观形貌 CeO_2载体的表征28-31
• 3.2.1 N_2-吸附28-30
• 3.2.2 XRD30-31
• 3.2.3 TEM31
• 3.3 Pt/CeO_2催化剂的表征31-39
• 3.3.1 N_2-吸附31-33
• 3.3.2 XRD33-34
• 3.3.3 H_2-TPR34-35
• 3.3.4 ICP 和 CO 吸附35-36
• 3.3.5 XPS36-38
• 3.3.6 FTIR38-39
• 3.4 催化剂的 WGS 反应活性评价39-41
• 3.4.1 温度对 Pt/CeO_2活性的影响39-40
• 3.4.2 空速对 Pt/CeO_2活性的影响40
• 3.4.3 甲烷化反应40-41
• 3.5 催化剂的动力学研究41-43
• 3.5.1 内外扩散的影响41-42
• 3.5.2 三种 Pt/CeO_2催化剂的动力学研究42-43
• 3.6 小结43-44
• 第四章 结论与展望44-45
• 4.1 结论44
• 4.2 不足与展望44-45
• 参考文献45-49
• 发表论文和科研情况说明49-50
• 致谢50-51

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