功能化室温离子液体的合成及其吸收高炉煤气的研究

【摘要】：二氧化碳排放量在世界范围内分布极不均匀，中国CO2排放量已经超越了美国，成为CO2排放量最高的国家。依照国家经济工作会议传达的精神，全国把节能减排作为社会经济发展状况的考察指标。钢铁工业是国内能源消耗量大、温室气体排放量高的行业，在节能减排中，承担着重大的任务。本工作以高炉煤气为背景，合成一系列功能化离子液体，开展对CO2捕捉的相关基础实验研究，以达到提高高炉煤气的热值，减少温室气体排放量，降低CO2气体在后续工艺中耗能循环的目的。 本工作首先利用四烷基氢氧化铵和氨基酸按一定比例混合，采用“一步合成法”直接合成得到粗产物，然后经过减压蒸馏，洗涤萃取得到产物，并对其产率进行了计算；对合成的离子液体的熔点Tm、结晶化温度Tg、分解温度Tdec、密度ρ、黏度η进行测量，得到此类离子液体比较适合作为CO2捕捉剂，且有η[N1111][β-Ala]＞η[N1111][Gly]；η[N4444][β-Ala]＞η[N4444][Gly]。采用FTS-135傅里叶红外变换光谱仪和核磁共振1H NMR对离子液体进行结构表征，确认产物为目标产物。 在此基础上，根据离子液体吸收CO2的特点，开展了以4种四烷基季胺氨基酸离子液体作为捕捉剂，对CO2气体进行捕集分离的实验研究，分析了其吸收反应机理。实验采用高纯CO2气体，气体流量为0.5L/min，吸收温度为25℃。将上述4种离子液体捕捉剂均配置成40%的水溶液。通过比较CO2吸收速率、吸收量和吸收负荷，筛选出最佳捕捉剂。结果表明，四甲基季胺甘氨酸离子液体[N1111][Gly]的吸收速率和吸收负荷最好。采用[N1111][Gly]作为捕捉剂进行脱除CO2基础实验研究，探讨离子液体浓度（c）和反应温度（T）对实验的影响。结果表明质量分数为40%的离子液体的吸收效率最高，达到85.2%；而实验温度在298K~323K之间时对CO2的捕集影响不大。 用煤气发生炉制备了CO和N2混气（摩尔比为3:7），分别采用质量分数为40%的四甲基季胺甘氨酸离子液体和质量分数为50%的四乙烯五胺甲酸盐两种离子液体，对制备的CO和N2混气进行了吸收实验。实验结果表明，离子液体对CO和N2的吸收率为零。 模拟高炉煤气制备，以N2代替CO，得到CO2和N2摩尔比为1:4的混气。用上述两种离子液体对模拟高炉煤气进行吸收实验。实验结果表明，离子液体对CO2仍具有吸收作用，但达到吸收饱和的时间延长了25min左右。因此，此两类离子液体具备选择性吸收的特性。 分别采用四乙烯五胺甲酸盐离子液体和N-甲基-二乙醇胺复配及四甲基季胺甘氨酸离子液体和N-甲基-二乙醇胺复配得到两种混合水溶液，探讨了复合吸收剂对CO2的吸收效果，结果表明：复合吸收剂的吸收速率、吸收量、吸收达到饱和的时间相对于N-甲基-二乙醇胺均有所提高。四乙烯五胺甲酸盐离子液体吸收量提高9%~18%，四甲基季胺甘氨酸离子液体吸收量提高15.01%~29.4%。说明离子液体复配也是提高CO2分离效果的一种有效途径。 【关键词】：功能化离子液体 高炉煤气 结构表征 复合吸收剂
【学位授予单位】：辽宁科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O645.1;X757
【目录】：

• 中文摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 1. 绪论11-20
• 1.1 课题的来源及研究背景11-12
• 1.2 现代化高炉 CO_2减排与节能技术12-16
• 1.2.1 高炉喷吹还原气工艺12-13
• 1.2.2 TGRBF 工艺13-14
• 1.2.3 HRG 工艺（俄罗斯）14-15
• 1.2.4 HRG 法（德国）15
• 1.2.5 JFE 法15-16
• 1.3 现代化 CO_2的捕集技术16-20
• 1.3.1 吸收分离法16-18
• 1.3.2 吸附分离法18
• 1.3.3 膜分离法18-19
• 1.3.4 CO_2捕集与分离技术在钢铁工业中的应用19
• 1.3.5 CO_2脱除的意义19-20
• 2. 离子液体简介20-28
• 2.1 离子液体发展历程20-21
• 2.2 离子液体的合成方法21-22
• 2.2.1 直接合成法21
• 2.2.2 两步法合成21-22
• 2.3 离子液体吸收 CO_2的吸收传质理论22-24
• 2.3.1 双膜理论22-23
• 2.3.2 渗透理论23-24
• 2.3.3 表面更新理论24
• 2.4 氨基酸类离子液体24-26
• 2.4.1 氨基酸作为阳离子类型25
• 2.4.2 氨基酸作为阴离子类型25
• 2.4.3 氨基酸离子液体的应用25-26
• 2.4.4 氨基酸离子液体的发展前景26
• 2.5 课题研究的目的及内容26-28
• 3. 合成离子液体的结构表征和吸收特性28-43
• 3.1 离子液体的合成方法28-31
• 3.1.1 实验所用仪器和药品28-29
• 3.1.2 离子液体合成步骤29-30
• 3.1.3 实验现象30-31
• 3.2 离子液体的表征31-36
• 3.2.1 离子液体的物理性质31-32
• 3.2.2 CO_2在离子液体中的扩散系数32-33
• 3.2.3 离子液体的红外表征33-35
• 3.2.4 离子液体的核磁共振谱图及分析35-36
• 3.3 离子液体吸收 CO_2性能36-43
• 3.3.1 吸收反应机理36-37
• 3.3.2 实验装置与实验方法37-38
• 3.3.3 不同离子液体种类的 CO_2吸收曲线38-39
• 3.3.4 不同浓度 [N1111][Gly] 的 CO_2吸收曲线39-41
• 3.3.5 不同温度下离子液体[N1111][Gly]的 CO_2吸收曲线41-43
• 4. 复合吸收剂对 CO_2的吸收43-46
• 4.1 多胺类离子液体 - MDEA 复配水溶液对 CO_2的吸收43-44
• 4.1.1 吸收机理43-44
• 4.1.2 吸收性能测试与讨论44
• 4.2 氨基酸类离子液体 - MDEA 复配水溶液对 CO_2的吸收44-46
• 5. 功能化离子液体对模拟高炉煤气的吸收46-50
• 5.1 四乙烯五胺甲酸盐对模拟高炉煤气的吸收46-48
• 5.1.1 四乙烯五胺甲酸盐对 CO 和 N2混合气体的吸收46-47
• 5.1.2 四乙烯五胺甲酸盐对模拟高炉煤气中 CO_2的吸收47-48
• 5.2 氨基酸离子液体对模拟高炉煤气的吸收48-50
• 5.2.1 氨基酸离子液体对 CO 和 N2混合气体的吸收48
• 5.2.2 氨基酸离子液体对模拟高炉煤气的吸收48-50
• 6. 结论与展望50-52
• 6.1 结论50-51
• 6.2 展望51-52
• 参考文献52-56
• 附录56-59
• 致谢59-60
• 作者简介60-61
• 符号含义61-62

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