催化水煤气变换反应的计算模拟进展

【摘要】：综述了对具有广泛工业应用的水煤气变换(WGS)反应进行理论模拟所取得的进展,重点讨论反应机理方面获得的成果。对于传统的铜锌、铁铬和钴钼等非均相催化剂而言,羧基机理和氧化还原机理占统治地位,而助剂和载体对反应机理也有影响,有时甚至直接参与反应过程。对改进型、新型催化剂如金或负载金等催化WGS反应机理的认识过程尚未结束。对铁族羰基络合均相催化WGS反应机理的理解逐步深入。理论模拟研究将从少数简单的WGS模型体系扩展到更多复杂的真实体系;在预言新的催化体系反应机理上,与实验研究相比,有望体现出费用低和非常便利的优势,并能为催化剂的设计提供理论依据和成功案例。 【作者单位】： 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室;
【关键词】： 反应机理 水煤气变换反应 密度泛函 分子模拟
【基金】：国家自然科学基金(20873180,21036008,21273842) 教育部留学人员科研启动基金项目
【分类号】：TQ541
【正文快照】： 水煤气变换(WGS)反应最早发现于1888年[1],距今已有一百二十多年,其工业应用历史悠久。它主要用于合成氨[2]、制氢[3]以及调节合成气加工过程中的一氧化碳和氢气摩尔比CO/H2等工业领域中,近年来由于在燃料电池中的广泛应用,更是引起极大关注。该反应是由水(H2O)和一氧化碳(CO

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