以粉煤灰为载体的铁铈高温煤气脱硫剂脱硫行为的研究

【摘要】： 高温煤气的脱硫净化是以煤气化为基础的多联产过程的关键技术之一。本文以粉煤灰为载体制备了铁铈氧化物高温煤气脱硫剂，并在自制的实验台架上研究了其硫化行为。 电厂粉煤灰主要是硅、铝、铁的氧化物，还含有少量钙、镁和未燃碳等其他组分。作者利用成分分析、磁力分选、粒度分析、XRD和SEM等手段对从电厂收集的粉煤灰样品进行了研究，选择了不同粒径的粉煤灰作为脱硫剂载体用于制备不同成分的铁铈氧化物高温煤气脱硫剂，并在420-620℃温度范围进行了其硫化性能的比较。 作者在实验中使用了模拟煤气成分，入口H_2S浓度为4700 ppm。620℃时的不同脱硫剂的硫化实验的结果表明：添加粉煤灰的脱硫剂其脱硫精度明显比没有添加粉煤灰的脱硫精度高，这是由于粉煤灰作为载体时，在煅烧过程中起到了造孔和分散活性组分的作用。对同一种脱硫剂在420-620℃的硫化实验显示，本研究制备的脱硫剂在620℃时具有良好的抗粉化能力。通过比较不同温度下的硫化曲线，520℃的穿透时间比620℃的稍短，硫容也比620℃的稍低，但穿透时间和硫容都比420℃明显增加。本实验条件下不同载体脱硫剂在620℃时的硫容均大于按活性组分化学计量100％转化的硫容值，说明可能有部分FeS_x(x＞1)生成。使用不同铁铈摩尔比的脱硫剂进行的硫化实验显示：铁铈摩尔比为8：2时脱硫剂的穿透时间明显比摩尔比为1：1时长，分别是21.5h和8.4h，硫容也大。这可能是硫化产物中有FeS_x(x＞1)相的生成，也可能与低温度铈难发挥作用有关。不同载体制备的脱硫剂在同一条件下的硫化实验表明以碳含量和挥发分含量最高的粒径为112-154μm的粉煤灰为载体的脱硫剂的硫化性能最好，620℃时的穿透时间和硫容可以达到36.5h和29.5％。而相应的以224-280μm和112-154μm磁性粉煤灰为载体的脱硫剂的穿透时间和硫容分别是35h、36h和29.4％、28.1％。这说明以粉煤灰为载体的脱硫剂经过高温煅烧所形成的微孔和比表面积是提高脱硫剂硫化性能的关键因素之一。实验发现在脱硫温度下COS与H_2S的浓度存在直接的关联，该关联通过H_2S与CO或CO_2反应生成COS与H_2或H_2O实现。通过该机制，可以在高温下脱除H_2S的同时有效地脱除COS。 【关键词】：高温脱硫 铁铈脱硫剂 粉煤灰载体 硫化 穿透时间 硫容
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 文献综述及课题选取10-25
• 1.1 课题背景10-11
• 1.2 国内外高温煤气脱硫技术研究概括11-23
• 1.2.1 炭基脱硫剂的研究概况11-14
• 1.2.2 金属氧化物脱硫剂的研究概况14-22
• 1.2.3 脱除有机硫的研究概况22-23
• 1.3 课题选择及研究内容23-25
• 第二章 实验内容25-30
• 2.1 实验方案25-28
• 2.1.1 反应气氛和脱硫剂25
• 2.1.2 脱硫剂活性组分的选取25
• 2.1.3 脱硫剂载体的选取25-26
• 2.1.4 脱硫剂的制备26
• 2.1.5 脱硫剂活性组分的固定床实验26-28
• 2.2 实验分析测试仪器28-29
• 2.3 脱硫剂的活性评价指标29-30
• 第三章 脱硫剂载体粉煤灰特性的分析30-54
• 3.1 煤矸石电厂粉煤灰的形成30
• 3.2 粉煤灰的成分分析30-31
• 3.3 粉煤灰的粒度分析31-39
• 3.3.1 粉煤灰各粒径的百分含量分析31-32
• 3.3.2 粉煤灰的粒度分析32-39
• 3.4 粉煤灰的磁选39-47
• 3.4.1 粉煤灰磁性颗粒的百分含量分析39-40
• 3.4.2 粉煤灰磁性颗粒的粒度分析40-47
• 3.5 粉煤灰的晶体结构分析和显微形貌观察47-54
• 3.5.1 X射线衍射分析47-50
• 3.5.2 粉煤灰的显微形貌的观察50-54
• 第四章 脱硫剂的制备和固定床硫化实验54-72
• 4.1 脱硫剂的制备55-56
• 4.1.1 脱硫剂制备方法简介55-56
• 4.2 铁铈复合脱硫剂的制备56-58
• 4.2.1 粉煤灰粒径的选取56-57
• 4.2.2 脱硫剂的制备57-58
• 4.2.3 典型脱硫剂的照片58
• 4.3 脱硫剂堆密度测试58-59
• 4.4 脱硫剂的固定床硫化实验59-72
• 4.4.1 以粉煤灰为载体的脱硫剂脱除H_2S的实验59-67
• 4.4.2 脱除COS的研究67-72
• 第五章 总结和展望72-75
• 5.1 总结72-73
• 5.2 本论文的创新点73-74
• 5.3 今后工作的设想74-75
• 参考文献75-80
• 致谢80-81
• 攻读学位期间发表的论文81

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