基于过渡金属催化剂的水煤气变换和丙三醇氢解反应性能研究
基于过渡金属催化剂的水煤气变换和丙三醇氢解反应性能研究【摘要】:由于能源危机的影响和环境保护的要求,氢气作为清洁、高效、安全、可再生的能源和化学工业中重要的化工原料,被视为21世纪
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ546;TQ116.2
【目录】:
- 目录3-8
- 摘要8-13
- Abstract13-17
- 第一章 前言17-50
- 1.1 水煤气变换反应的应用17-19
- 1.2 水煤气变换催化剂19-23
- 1.2.1 高温水煤气变换催化剂19-20
- 1.2.2 低温水煤气变换催化剂20-23
- 1.2.2.1 Cu基水煤气变换催化剂20-21
- 1.2.2.2 贵金属水煤气变换催化剂21-23
- 1.3 水煤气变换反应的反应机理23-26
- 1.3.1 氧化还原机理23-24
- 1.3.2 甲酸盐机理24-25
- 1.3.3 关于反应机理的讨论25
- 1.3.4 负载型贵金属催化剂的反应活性位讨论25-26
- 1.4 贵金属水煤气变换催化剂的失活机理26-27
- 1.5 丙三醇氢解制丙二醇的催化剂体系27-32
- 1.5.1 Cu基催化剂30
- 1.5.2 贵金属催化剂30-32
- 1.6 丙三醇氢解制丙二醇反应的影响因素32-35
- 1.6.1 反应温度的影响32-33
- 1.6.2 H_2压力的影响33
- 1.6.3 催化体系的酸碱性33-35
- 1.7 本论文的研究内容和目标35-37
- 参考文献37-50
- 第二章 样品的制备、表征和性能评价50-61
- 2.1 试剂和药品50-52
- 2.2 催化剂的制备52-54
- 2.2.1 Au/MxTiO_2催化剂的制备52
- 2.2.2 Au/CeO_2以及Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的制备52-53
- 2.2.3 RQ Cu、RQ Ni催化剂的制备53-54
- 2.2.4 ReO_x/Pt/ZrO_2催化剂的制备54
- 2.3 样品的表征54-57
- 2.3.1 电感耦合等离子光谱(ICP)54
- 2.3.2 红外光谱(IR)54
- 2.3.3 氮物理吸附脱附54-55
- 2.3.4 X射线粉末衍射(XRD)55
- 2.3.5 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)55
- 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)55-56
- 2.3.7 X射线吸收近边结构(XANES)56
- 2.3.8 程序升温还原(H_2-TPR)56
- 2.3.9 NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)56
- 2.3.10 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)56
- 2.3.11 活性Cu表面积的测定56-57
- 2.3.12 CO脉冲滴定57
- 2.4 催化性能评价57-60
- 2.4.1 水煤气变换反应57-58
- 2.4.2 丙三醇氢解制备1,2-丙二醇反应58-59
- 2.4.3 丙三醇氢解制备1,3-丙二醇反应59-60
- 参考文献60-61
- 第三章 Au/TiO_2系列催化剂在水煤气变换反应中的催化性能研究61-79
- 3.1 引言61
- 3.2 催化剂的制备条件优化61-64
- 3.2.1 载体焙烧温度的优化61-63
- 3.2.2 催化剂Au负载量的优化63-64
- 3.3 Au/TiO_2催化剂的载体掺杂64-68
- 3.3.1 掺杂元素对催化剂上水煤气变换反应活性的影响64
- 3.3.2 掺杂后催化剂的织构表征64-68
- 3.4 Au/MnxTiO_2催化剂的优化68-72
- 3.4.1 Au/MnxTiO_2催化剂Mn含量的优化68-70
- 3.4.2 Au/Mn5TiO_2催化剂焙烧温度的优化70-72
- 3.5 Au/Mn5TiO_2催化剂的稳定性评价72-75
- 3.5.1 Au/Mn5TiO_2催化剂的连续反应稳定性评价72-73
- 3.5.2 Au/Mn5TiO_2催化剂的开停反应稳定性评价73-75
- 3.6 小结75-76
- 参考文献76-79
- 第四章 Au/CeO_2催化剂在水煤气变化反应中的失活机理研究79-107
- 4.1 引言79
- 4.2 Au/CeO_2催化剂的制备条件优化及结构表征79-83
- 4.2.1 载体制备方法的优化79-80
- 4.2.2 载体焙烧温度的优化80-82
- 4.2.3 催化剂预处理气氛的优化82-83
- 4.2.4 Au/CeO_2催化剂的织构表征83
- 4.3 连续操作条件下Au/CeO_2催化剂的失活机理研究83-94
- 4.3.1 Au/CeO_2催化剂连续反应稳定性评价和催化剂的再生83-85
- 4.3.2 催化剂粒径对反应性能的影响85-87
- 4.3.3 连续反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响87-88
- 4.3.4 Au/CeO_2催化剂连续反应前后的XPS和XANES表征88-91
- 4.3.5 Au/CeO_2催化剂的H_2-TPR表征91-93
- 4.3.6 Au/CeO_2催化剂的连续OWGS反应93-94
- 4.4 开停操作条件下Au/CeO_2催化剂的失活机理研究94-101
- 4.4.1 四元气氛下Au/CeO_2催化剂开停稳定性评价94-95
- 4.4.2 开停反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响95-97
- 4.4.3 Au/CeO_2催化剂的再生及FT-IR表征97-98
- 4.4.4 Au/CeO_2催化剂开停反应后的XPS及XANES表征98-100
- 4.4.5 Au/CeO_2催化剂的开停OWGS反应100-101
- 4.5 小结101-103
- 参考文献103-107
- 第五章 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂在水煤气变换反应中催化性能研究107-132
- 5.1 引言107
- 5.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的结构表征107-111
- 5.2.1 载体的结构表征107-109
- 5.2.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的结构表征109-111
- 5.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的活性评价及讨论111-115
- 5.3.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的活性评价111-112
- 5.3.2 载体和催化剂的H_2-TPR表征112-115
- 5.4 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续反应稳定性研究115-121
- 5.4.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续反应稳定性评价115-117
- 5.4.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的XPS表征117-118
- 5.4.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的FT-IR表征118-120
- 5.4.4 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续OWGS反应稳定性评价120-121
- 5.5 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的开停反应稳定性研究121-126
- 5.5.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的开停水煤气变换反应稳定性评价121-124
- 5.5.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的NH_3-TPD表征124-125
- 5.5.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的CO_2-TPD表征125-126
- 5.6 小结126-128
- 参考文献128-132
- 第六章 Cu基催化剂上丙三醇氢解制1,2-丙二醇的催化性能研究132-150
- 6.1 引言132
- 6.2 RQ Cu催化剂抽提条件对丙三醇催化氢解反应的影响132-137
- 6.2.1 抽提温度对催化性能的影响132-133
- 6.2.2 NaOH浓度对催化性能的影响133-135
- 6.2.3 抽提时间对催化性能的影响135-136
- 6.2.4 活性位讨论136-137
- 6.3 RQ Cu催化剂上丙三醇氢解反应条件的优化137-140
- 6.3.1 H_2压力对丙三醇氢解反应性能的影响137-138
- 6.3.2 反应温度对丙三醇氢解反应性能的影响138-139
- 6.3.3 丙三醇氢解反应进程和产物分布讨论139-140
- 6.4 RQ Cu催化剂的套用稳定性考察140-141
- 6.5 在其他催化剂上的比较实验141-143
- 6.6 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的改良143-145
- 6.7 小结145-147
- 参考文献147-150
- 第七章 甘油氢解制1,3-丙二醇的反应研究150-168
- 7.1 引言150
- 7.2 催化剂组成对反应性能的影响150-160
- 7.2.1 载体对负载型Pt催化剂上丙三醇氢解性能的影响151-152
- 7.2.2 金属氧化物修饰对Pt/ZrO_2催化剂上丙三醇氢解性能的影响152-153
- 7.2.3 载体对负载型ReO_x/Pt/oxide催化剂上丙三醇氢解性能的影响153-154
- 7.2.4 活性贵金属对丙三醇氢解反应性能的影响154-155
- 7.2.5 Pt和ReO_x的负载量对丙三醇氢解反应性能的影响155-159
- 7.2.6 金属Pt的焙烧温度对丙三醇氢解反应性能的影响159-160
- 7.3 反应条件对丙三醇氢解反应的影响160-164
- 7.3.1 反应温度的影响160-161
- 7.3.2 氢气压力的影响161-162
- 7.3.3 溶剂的影响162-163
- 7.3.4 溶液的酸碱性的影响163-164
- 7.4 小结164-166
- 参考文献166-168
- 第八章 总结与展望168-172
- 8.1 论文总结168-170
- 8.2 研究展望170-172
- 附录172-174
- 致谢174-175
您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容
高温变换催化剂的发展方向 赵志利,何观伟,霍尚义
钴钼耐硫变换催化剂在单醇生产中的应用 肖玉刚
纳米TiO_2粉体制备过程中结晶度的控制 黄军华,高濂,陈锦元,严东生
铜基一氧化碳低温变换催化剂的研究进展 李选志;韦孙昌;
略论二氧化钛的高性能化和高功能化(上) 李大成,周大利,刘恒,张萍,陈朝珍,全学军
纳米材料的合成与制备进展研究 邵庆辉,古国榜,章丽娟,李新军
表面活性剂控制金属醇盐水解制备纳米TiO_2粉体 邢光建,姚望,陈光华,李瀛,阎红
LB型中温变换催化剂本征动力学研究 张力峰,李建伟,陈标华
无硫无铬型水煤气变换催化剂的制备与表征 张学同,金恒芳,张前程,牟占军,罗运军,谭惠民
超细TiO_2的合成及其光催化分解水中有机物的研究 李汝雄,孙海影
纳米TiO_2敏感特性的研究 李蓉萍,辛颖
Fe_2O_3-Cr_2O_3的SOOI效应及其对(FeCr)_3O_4催化性能的影响 杨上闰,徐卫星,胡功箭,傅献彩
复合催化剂NdPW_(12)O_(40)/TiO_2的制备、表征及光催化性能 蔡铁军;岳明;王贤文;邓谦;彭振山;周文辉;
采用柠檬酸合成高分散铜催化剂用于选择氢解反应(英文) Ming-Hoong LOOI;Shuk-Tong LEE;Sharifah Bee ABD-HAMID;
二氧化碳催化加氢合成低碳醇研究进展 李尚贵;郭海军;熊莲;张海荣;罗彩容;丁飞;陈新德;
Effect of Support in Methanol Synthesis via CO_2 Hydrogen at Cu-Oxide Interfaces:A Theoretical Aspect 张斌;唐前林;
N_2O在Cu/t-ZrO_2(101)表面吸附与解离的理论研究 满梅玲;辜家芳;陈文凯;
变换催化剂的现状及其发展趋势 周晓奇;李速延;
改性铝土矿为载体的Ni-Mn-K一氧化碳高温变换催化剂工业侧流试验 江莉龙;叶炳火;魏可镁;邢一德;张建萍;
大比表面积铈锆复合氧化物的制备及表征 吴介达;李雄平;韩亮;王彬;
低汽气比节能变换催化剂研究进展 杨玲菲;宁平;田森林;戴春皓;田春梅;
Sulphur Poisoning Mechanism of Cu-based Water-gas Shift Catalysts:A First-Principles based Microkinetic Modeling 唐前林;
催化剂的碱性和氢溢流在甘油加氢反应中的作用 夏水鑫;侯昭胤;汪丽娜;
Functional Nanostructures for Catalytic Application Jun Zhang;Qin Wang;Baocang Liu;Yang Liu;Wenting Hu;Wenjing Jia;Yongxin Liu;
过渡金属改性铈基材料电子结构及储放氧机理研究 王欣全
Klebsillae pneumoniae XJPD-Li重组甘油脱水酶特性及其复活动力学研究 徐小琳
CH_4/CO_2重整反应中Rh基催化剂上CeO_2的助剂作用研究 王锐
Ni–CeO_2催化剂上水煤气变换和逆水煤气变换反应的研究 王路辉
CO_2加氢制甲醇用Pd-修饰MWCNTs-促进高效新型Pd-ZnO催化剂的研究 梁雪莲
用于水煤气变换反应的大孔Pt/TiO_2和Pt/CeO_2催化剂的研究 梁皓
生物质催化转化制备烯烃、苯和直接还原铁的研究 巩飞艳
固体双功能催化剂作用下甘油的转化 袁振乐
用于非合成气产物低温甲醇水蒸汽重整制氢反应的铜锌镓催化剂研究 童伟益
一元金属氧化物的原子层沉积及性质研究 沈育德
生物柴油副产品甘油制备羟基丙酮的研究 谢丹
基于化学链耦合的吸附增强式合成气脱碳过程的研究 开声银
净化黄磷尾气部分变换制合成气催化过程研究 杨玲菲
基于催化剂载体水滑石层间距的可调控性研究甘油氢解的内扩散 赵彬彬
二氧化锆的制备及其负载型催化剂对CO的催化性能研究 牟晓磊
类水滑石制备的铜基催化剂甘油氢解合成1,2-丙二醇的研究 杨娟
Au/ZrO_2模型催化剂界面及其热稳定性的光电子能谱研究 潘永和
CO变换催化剂羰基硫中毒机理及抗毒性研究 田春梅
生物质甘油制备1,2-丙二醇的研究 袁燕平
光诱导纳米掺杂TiO_2复合薄膜超亲水表面的制备与表征 庞起
醇盐水解法制备二氧化钛纳米粉体 高濂,陈锦元,黄军华,严东生
微生物丙三醇的生产及研究进展 金海如,诸葛健
微生物产丙三醇概述 杨静静;郭兆阳;栾兴社;
微生物丙三醇的生产及研究进展 齐葳芊;
丙三醇精制的研究 钱渝
精制丙三醇工艺的改进 高建炳
发酵法生产丙三醇的过去和现在 诸葛健,方慧英,诸葛斌
多缩丙三醇及其衍生物 张育川
微波与丙三醇-水、乙醇-水混溶介质相互作用机理的研究 王魁香,邓京川,鲍吉龙,汤大新
含有丙三醇酰胺的洗涤组合物 易文
影响发酵产生丙三醇的主要因子 施南华,刘士清,乔敏,张玉顺
发酵丙三醇产业化经验初探 陈德兆;
聚(L-乳酸-丙三醇)星形聚合物的直接法合成与表征 罗时荷;徐燕兰;谭越河;毛超旭;汪朝阳;
碱催化CO_2和丙三醇合成丙三醇碳酸酯的研究 黄世勇;王富丽;魏伟;孙予罕;
丙三醇-水混合溶剂对血红蛋白构象的影响 魏志强;马林;刘东群;何维仁;
丙三醇分子内-CH伸缩模型振动耦合规则的理论研究 赵秀明;张蕴宏;李泽生;
Ru催化剂上丙三醇氢解制丙二醇的研究 马兰;贺德华;
丙三醇氢解制丙二醇Ru基催化剂的研究 马兰;贺德华;
丙三醇氢解制丙二醇催化剂的研究进展 马兰;贺德华;
大气压冷等离子体对Klebsiella pneumoniae代谢的影响 董晓宇;李爽;侯英敏;张代佳;任春生;修志龙;
甲酸脱氢酶在Klebsiella pneumoniae醛脱氢酶失活菌中的构建与表达 黄志华;张延平;黄星;曹竹安;
丙三醇在反刍动物饲养中的应用研究 霍文婕 刘强 杨文柱
动物怎么过冬 阮福金
荷兰将建首家生物甲醇制造厂 才如
基于过渡金属催化剂的水煤气变换和丙三醇氢解反应性能研究 刘晓钰
非晶态Ru基催化剂及其乳酸乙酯加氢反应研究 罗鸽
二氧化碳和丙三醇反应合成丙三醇碳酸酯的研究 余青云
由苯胺和丙三醇气相催化合成3-甲基吲哚 刘冬妍
镍催化剂上丙三醇重整—氢解制1,2-丙二醇的研究 胡基业
1,3-丙三醇二丙烯酸酯的合成与表征 徐涛文
丙三醇为还原剂制备单分散球形银粉的研究 陈建波
微生物发酵动力系统的参数辨识与优化 王宗涛
高效金属催化剂的设计及其在丙三醇氢解中的研究与应用 王浩
Lactobacillus diolivorans二醇脱水酶及其激活因子的功能鉴定 孟晓蕾
-
Cu催化水煤气的变换反应机理2024-08-19
-
煤气化复合催化剂研究及机理探讨2024-08-19
-
Ni–CeO_2催化剂上水煤气变换和逆水煤气变换反应的研究2024-08-19
-
水煤气发生炉煤气化工艺效率分析2024-08-19
-
CeO_2-Al_2O_3负载金催化剂用于水煤气变换反应的催化活性2024-08-19
-
改性玉米秸秆的表征及吸附性能研究2024-08-19
-
添加氯离子对Ni/CeO_2催化剂CO选择甲烷化反应催化性能的促进2024-08-19
-
煤气甲烷化催化剂的研究2024-08-18
-
钯复合膜反应器中的水煤气变换反应与混合气体分离过程2024-08-18
-
Ni/MgAl(O)催化剂上高温焦炉煤气中焦油组分的催化转化2024-08-18
-
化学气相淀积石墨烯在不同衬底上的表征以及多层石墨烯在有机太阳能电池中的应用2024-08-18
-
煤气化半显热回收串联水煤气变换反应流程的优化2024-08-18
-
有机太阳能电池的同步辐射XRD表征及其性能研究2024-08-18
-
整体式高温水煤气变换催化剂的初步研制2024-08-18
-
基于共轭有机物和无机物纳米材料异质结太阳能电池的制备及表征2024-08-18