煤气甲烷化催化剂的研究

【摘要】：以煤为原料经合成气通过甲烷化反应合成制备天然气是煤清洁利用的重要途径之一,现已引起了广泛的关注。设计和合成具有高活性、高热稳定性的甲烷化催化剂对于煤的高效利用具有重大的现实意义。本文针对负载型镍基催化剂的甲烷化反应开展研究。论文着重研究了ZrO2-SiO2复合氧化物为载体的负载Ni催化剂体系,考察了ZrO2-SiO2复合载体制备条件以及催化剂制备条件对该催化剂甲烷化反应活性的影响,并对催化剂进行表征。 研究发现,与单纯SiO2载体相比,ZrO2-SiO2复合氧化物负载的Ni基催化剂具有更好的甲烷化反应活性。考察了载体制备条件对Ni/ZrO2-SiO2催化剂结构和甲烷化活性的影响,实验结果表明：当ZrO2/SiO2=45%时,Ni/ZrO2-SiO2催化剂的甲烷化反应活性最好；增大浸渍溶液的pH值有利于形成晶粒较小的亚稳态四方晶相ZrO2,并且载体中的ZrO2以四方晶相存在时,Ni基催化剂有更好的甲烷化反应活性；载体焙烧温度为550℃时,Ni/ZrO2-SiO2催化剂的NiO晶粒大小最适宜进行甲烷化反应。 考察了催化剂制备条件对Ni/ZrO2-SiO2催化剂结构和甲烷化活性的影响。当Ni的负载量为4%～10%时,增加Ni的负载量会提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的甲烷化反应活性,但过高的Ni负载量(如12%)会导致活性组分在载体表面的堆积,进而导致催化剂反应活性的降低；催化剂焙烧温度为450℃时,NiO与载体间有较强的相互作用,NiO分散性好,甲烷化活性好。 【关键词】：镍 ZrO_2-SiO_2 一氧化碳 二氧化碳 甲烷化
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ536.9
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第1章 引言9-12
• 1.1 课题的背景和意义9-11
• 1.2 主要研究内容11-12
• 第2章 文献综述12-31
• 2.1 煤气甲烷化反应12-16
• 2.2 煤气甲烷化催化剂16-31
• 2.2.1 催化剂的活性组分16-18
• 2.2.2 催化剂的载体18-20
• 2.2.3 催化剂助剂20-21
• 2.2.4 催化剂的制备方法21-24
• 2.2.5 催化剂的表征方法24-28
• 2.2.6 国内外煤气甲烷化催化剂28-31
• 第3章 实验部分31-38
• 3.1 催化剂的制备31-32
• 3.1.1 主要实验药品和实验仪器31
• 3.1.2 催化剂的制备31-32
• 3.2 催化剂的活性评价32-37
• 3.2.1 催化剂活性评价装置32-35
• 3.2.2 催化剂活性评价方法35-37
• 3.3 催化剂的表征37-38
• 第4章 载体制备条件对Ni/ZrO_2-SiO_2催化剂催化性能的影响38-51
• 4.1 ZrO_2/SiO_2配比对催化剂催化性能的影响38-42
• 4.2 浸渍溶液pH值对催化剂催化剂性能的影响42-46
• 4.3 载体焙烧温度对催化剂催化性能的影响46-50
• 4.4 小结50-51
• 第5章 Ni负载量和催化剂焙烧温度对催化剂催化性能的影响51-59
• 5.1 Ni负载量对催化剂催化性能的影响51-54
• 5.2 催化剂焙烧温度对催化剂催化性能的影响54-58
• 5.3 小结58-59
• 第6章 结论59-60
• 参考文献60-64
• 致谢64

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