钯复合膜反应器中的水煤气变换反应与混合气体分离过程
钯复合膜反应器中的水煤气变换反应与混合气体分离过程【摘要】:通过化石燃料重整为质子交换膜燃料电池(PEMFC)供氢时,必须消除产物中的CO以避免Pt电极中毒。在消除CO的各种方法中
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ028.8
【目录】:
- 摘要3-4
- Abstract4-11
- 第一章 引言11-54
- 1.1 研究背景及意义11-12
- 1.2 质子交换膜燃料电池12-13
- 1.3 解决Pt 电极中毒的方法综述13-15
- 1.4 无机透氢膜15-17
- 1.5 金属钯膜17-29
- 1.5.1 钯复合膜17
- 1.5.2 钯复合膜载体17-19
- 1.5.3 钯复合膜制备技术19-25
- 1.5.4 钯复合膜钯层厚度的测量25
- 1.5.5 钯膜中氢气的扩散机制25-26
- 1.5.6 钯膜的氢脆问题26-29
- 1.6 无机膜反应器29-31
- 1.7 钯膜反应器的应用31-37
- 1.7.1 钯膜反应器在水煤气变换反应中的应用31-35
- 1.7.2 钯膜反应器在氨分解反应中的应用35-37
- 1.8 杂质对钯膜中氢气渗透行为的影响37-42
- 1.8.1 惰性气体共存引起氢分压下降38-39
- 1.8.2 非氢组分在钯膜表面的竞争吸附39-41
- 1.8.3 积碳的影响41
- 1.8.4 硫的影响41-42
- 1.9 本组以前的工作基础42-43
- 1.10 论文工作设想及主要内容43-44
- 参考文献44-54
- 第二章 实验部分54-67
- 2.1 实验材料54-55
- 2.1.1 试剂54-55
- 2.1.2 底膜55
- 2.2 致密钯复合膜的制备55-60
- 2.2.1 Boehmite 溶胶的制备55-56
- 2.2.2 PVA72000 溶胶的制备56
- 2.2.3 底膜的预处理56-57
- 2.2.4 PdEDTA 络合物溶液的配制57
- 2.2.5 溶胶胶粒的表面修饰57-58
- 2.2.6 钯镀液的配制58-59
- 2.2.7 钯晶种的引入59-60
- 2.2.8 化学镀钯60
- 2.3 溶胶、膜及催化剂的表征60-61
- 2.3.1 溶胶粒子大小测定60-61
- 2.3.2 溶胶粘度的测定61
- 2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)61
- 2.3.4 X-射线晶体衍射(XRD)61
- 2.4 致密钯膜气体渗透和分离性能的测定61-63
- 2.5 水煤气变换反应63-66
- 2.5.1 膜反应器中的水煤气变换反应63-65
- 2.5.2 固定床水煤气变换反应65-66
- 参考文献66-67
- 第三章 钯复合膜反应器中的水煤气变换反应67-80
- 3.1 前言67-68
- 3.2 实验部分68-71
- 3.2.1 钯/陶瓷中空纤维复合膜的制备68
- 3.2.2 气体渗透试验68-69
- 3.2.3 钯复合膜反应器中的水煤气变换反应69-71
- 3.2.4 固定床水煤气变换反应71
- 3.2.5 平衡转化率计算71
- 3.3 结果与讨论71-77
- 3.3.1 纯气体渗透实验71-73
- 3.3.2 膜反应器性能73-77
- 3.3.2.1 水/碳摩尔比对CO 转化率的影响73-74
- 3.3.2.2 温度对CO 转化率的影响74-75
- 3.3.2.3 压力对CO 转化率的影响75-76
- 3.3.2.4 反应后的膜反应器性能76-77
- 3.4 小结77-78
- 参考文献78-80
- 第四章 钯复合膜反应器中的H_2/N_2混合气体分离过程80-120
- 4.1 前言80-82
- 4.2 钯/陶瓷中空纤维复合膜反应器82-97
- 4.2.1 钯/陶瓷中空纤维复合膜的制备82-84
- 4.2.1.1 陶瓷中空纤维膜载体82
- 4.2.1.2 担载钯层82-84
- 4.2.2 膜反应器84-88
- 4.2.2.1 膜反应器结构84-86
- 4.2.2.2 膜反应器中压力分布86-88
- 4.2.3 膜反应器模型88-97
- 4.2.3.1 膜反应器模型88-92
- 4.2.3.2 钯/陶瓷中空纤维复合膜中氢气的质量传输92-96
- 4.2.3.3 原料侧氢气物料平衡的模拟96-97
- 4.3 混合气体实验结果与讨论97-115
- 4.3.1 原料气总流速的影响98-101
- 4.3.2 温度的影响101-105
- 4.3.3 膜两侧总压差的影响105-107
- 4.3.4 氢渗透率107-113
- 4.3.5 关于造成实验与模拟可能偏差原因的讨论113-115
- 4.4 小结115-116
- 参考文献116-120
- 第五章 氮气对钯复合膜中氢气渗透的影响效应120-161
- 5.1 前言120-122
- 5.2 实验部分122-126
- 5.2.1 改进的化学镀法制备致密钯复合膜122-124
- 5.2.2 钯复合膜中的气体渗透实验124-126
- 5.3 度量钯膜性能的重要参数126-129
- 5.4 实验结果与讨论129-155
- 5.4.1 纯气体渗透实验131-136
- 5.4.2 混合气体分离实验136-143
- 5.4.2.1 400°C下氮气对钯复合膜氢渗透活性的影响137-140
- 5.4.2.2 450°C下氮气对钯复合膜氢渗透活性的影响140-142
- 5.4.2.3 500°C下氮气对钯复合膜氢渗透活性的影响142-143
- 5.4.3 失活机理讨论143-148
- 5.4.4 失活钯复合膜的再生148-154
- 5.4.5 钯/陶瓷中空纤维复合膜的优越的综合性能154-155
- 5.5 小结155-157
- 参考文献157-161
- 第六章 结论161-164
- 作者简介及发表文章目录164-166
- 致谢166
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