秸秆类生物质结合暗发酵-MEC两阶段过程高效产氢的研究

【摘要】：暗发酵生物制氢具有产氢速率高、设备简单、易操作的特点。但底物转化效率低以及氢发酵废水所造成的二次污染问题是亟待解决的技术瓶颈。微生物电解池技术（microbial electrolysis cell, MEC）可以将发酵废水中的挥发性脂肪酸（VFAs）和醇高效转化为氢气，提高生物质的氢气产率。本文以提高秸秆类生物质产氢量为出发点，结合暗发酵和单室双阳极微生物燃料电解池两步过程将秸秆废弃物高效转化为氢气，对关键的过程参数进行了优化。具体内容如下： 1.在暗发酵产氢阶段，以20g/l酸解玉米秸秆为底物，利用微波辐射1.5min预处理的牛粪堆肥为菌源，在Na2CO3添加量800mg/l和Fe添加量400mg/l的条件下，得到最大氢产量为129.8mL H2/g-corn stalk，平均产氢速率为1.73m3/m3/d。 2.在MEC产氢阶段，以乙酸钠为单一底物在微生物燃料电池（microbial fuelcell，MFC）中驯化富集产电微生物。然后以氢发酵后的废水作为MEC的底物产氢，考察了废水浓度对产氢的影响，结果表明：在0.8V外加电压下，当发酵废水COD浓度约为4000mg/L时，MEC最大产氢速率为3.43±0.12m3/m3/d，基于电能输入的能量效率为166±10%，乙酸的去除率达到90±2%，丁酸去除率仅为4±2%，COD去除率为44±2%。玉米秸秆结合两步产氢的累积产氢量为387.1mL H2/g-corn stalk。 3.进一步探索了在MFC中以丁酸为单一底物驯化富集产电微生物，考察了该类产电微生物对废水中VFAs和醇的降解及MEC的产氢特性。研究发现：在0.5V外加电压下，当发酵废水COD浓度约为9200mg/L时，MEC产氢速率为2.41±0.12m3/m3/d，氢发酵废水中的乙酸、乙醇、丙酸去除率达到90%以上，丁酸去除率达到39.3%，废水COD去除率达到68%，两步产氢后玉米秸秆的累积产氢量为408.4ml/g-corn stalk。 【关键词】：玉米秸秆 暗发酵 微生物电解池 氢气
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ920.6;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 前言10-19
• 1.1 研究背景10
• 1.2 秸秆类生物质暗发酵产氢10-12
• 1.2.1 生物质暗发酵产氢途径10-11
• 1.2.2 暗发酵液相末端产物后续处理研究11-12
• 1.3 微生物电解池（MEC）系统产氢研究进展12-18
• 1.3.1 MEC 的工作原理12-13
• 1.3.2 MEC 的构造13-14
• 1.3.3 MEC 产氢底物14-16
• 1.3.4 在 MEC 中抑制甲烷生成的方法16-17
• 1.3.5 MEC 生物阳极驯化方式17
• 1.3.6 MEC 生物阳极中微生物群落17-18
• 1.3.7 秸秆废弃物结合暗发酵与 MEC 产氢研究进展18
• 1.4 本文研究思路及内容18-19
• 2 实验材料与方法19-28
• 2.1 实验材料19-22
• 2.1.1 菌源19
• 2.1.2 暗发酵产氢底物19
• 2.1.3 实验仪器与设备19-20
• 2.1.4 暗发酵装置20
• 2.1.5 MEC 反应器20-21
• 2.1.6 磷酸盐缓冲液（PBS）及微量元素营养液配方21-22
• 2.2 MEC 的启动运行22
• 2.3 化学成分分析和计算22-24
• 2.3.1 累积产氢量的测定22-23
• 2.3.2 气相组分分析23
• 2.3.3 液相产物组分分析23
• 2.3.4 COD 含量测定23-24
• 2.4 MEC 性能的评价方法24-26
• 2.4.1 氢气产率24
• 2.4.2 氢气回收率24-25
• 2.4.3 平均产氢速率25-26
• 2.4.4 能量转化效率26
• 2.5 电化学分析26-28
• 2.5.1 电压采集26
• 2.5.2 电导率测量26
• 2.5.3 循环伏安法分析26-27
• 2.5.4 交流阻抗法分析27-28
• 3 耦合氢发酵与 MEC 系统将秸秆废弃物高效转化为氢气28-44
• 3.1 秸秆废弃物暗发酵产氢28-29
• 3.2 MFC 的接种与启动29-30
• 3.3 以乙酸钠为单一底物的 MEC 产氢过程研究30-34
• 3.3.1 MEC 中氢气产率及产氢速率30-31
• 3.3.2 MEC 中的电流密度31-32
• 3.3.3 恒定外加电压下 MEC 产氢32-33
• 3.3.4 乙酸钠浓度对 MEC 产氢的影响33-34
• 3.4 MEC 利用秸秆发酵废水产氢34-40
• 3.4.1 产氢速率和电流密度35-36
• 3.4.2 MEC 利用发酵废水产氢的氢气产率及能量效率36-38
• 3.4.3 MEC 对发酵废水中有机物的降解38-39
• 3.4.4 MEC 及耦合系统效能分析39-40
• 3.5 MEC 电化学分析40-42
• 3.6 本章小结42-44
• 4 丁酸在 MEC 中的产氢特性44-57
• 4.1 MFC 的接种与启动44-46
• 4.2 MEC 的启动46-47
• 4.3 秸秆发酵产氢废水在 MEC 中的产氢特性47-51
• 4.3.1 氢气产量47
• 4.3.2 MEC 产氢速率及电流密度47-48
• 4.3.3 MEC 产氢能量收益48-49
• 4.3.4 挥发性脂肪酸醇在 MEC 的降解特性49-50
• 4.3.5 MEC 利用发酵废水产氢的效能分析50-51
• 4.4 废水浓度对 MEC 产氢的影响51-54
• 4.4.1 不同发酵废水样品的产氢特性52-53
• 4.4.2 不同废水样品在 MEC 中的降解特性53-54
• 4.5 MEC 利用单一底物的产氢特性54-56
• 4.6 本章小结56-57
• 5 结论57-58
• 参考文献58-65
• 致谢65-66
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果66-67
• 个人简历66
• 硕士期间发表论文66-67

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