氢能载体甲基环己烷在Ni/γ-Al_2O_3催化剂上的脱氢反应研究

【摘要】： 氢能源因具有来源丰富、可再生、能量密度高和燃烧清洁等优点,被认为21世纪最具发展潜力的清洁能源。氢气的廉价制取、安全高效储存与输送、及氢能的规模应用等是氢能源工业化应用需要解决的重点问题,而氢气的储存技术又是氢能应用亟待解决的关键问题。 有机液体氢化物储氢是借助不饱和液体有机物与氢气的一对可逆反应(即加氢反应和脱氢反应)来实现的。加氢反应实现氢的储存(化学键合),脱氢反应实现氢的释放。论文重点对氢能载体甲基环己烷的催化脱氢反应进行了研究,为有机液体氢化物用于储氢过程提供了有价值的参考。 在催化剂载体γ-Al_2O_3的制备过程中,加入了超声波辅助手段,显著地提高了载体的比表面积,得到了比表面积为241㎡/g的纳米γ-Al_2O_3载体。在氨水和无水乙醇两种不同体系下,用等体积浸渍法制备了不同Ni含量的Ni/γ-Al_2O_3催化剂,采用X射线衍射,扫描电镜,比表面积测定等手段对所制备的催化剂进行了表征分析。 论文对比了两种体系下所制备催化剂的各项表征数据及其对甲基环己烷脱氢反应的催化性能,结果表明,氨水体系下所制备的催化剂性能较优,分析了造成此差异的原因,指出了催化剂前驱体形态差异对催化剂性能有着重要影响。利用微型连续固定床反应器,考察了所制备的各种Ni/γ-Al_2O_3催化剂对甲基环己烷(MCH)气相脱氢的催化性能,MCH脱氢反应实验结果表明,使用氨水体系下制备的负载量为20%的Ni/γ-Al_2O_3催化剂,在反应温度653K,反应压力0.5Mpa,MCH/N_2=7/12,混合进样体积空速212 h~(-1)条件下,MCH脱氢转化率达到94.58%,产物甲苯的选择性接近100%。 实验将自制的20%Ni/γ-Al_2O_3催化剂与3%Pt/C催化剂进行了MCH的催化脱氢性能对比,结果表明,两者具有同样的高温脱氢活性,但3%Pt/C催化剂具有较强的低温脱氢活性。以MCH转化率达到90%以上为例,使用20%Ni/γ-Al_2O_3催化剂的反应温度比3%Pt/C催化剂仅高出40℃,说明镍基催化剂在有机液体储氢技术体系具有良好的应用前景。 【关键词】：储氢技术 甲基环己烷 脱氢反应 镍基催化剂 氧化铝
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-13
• 1.1 储氢技术的研究背景及意义9-12
• 1.1.1 氢能的特点9-10
• 1.1.2 氢能的用途10
• 1.1.3 氢气的制备方法10-11
• 1.1.4 储氢技术的研究意义11-12
• 1.2 课题研究目的和内容12-13
• 第2章 文献综述13-21
• 2.1 储氢技术介绍13-15
• 2.1.1 高压压缩储氢13
• 2.1.2 液化储氢13
• 2.1.3 金属氢化物储氢13-14
• 2.1.4 有机液体氢化物储氢14-15
• 2.2 有机液体氢化物脱氢研究方法进展15-17
• 2.2.1 气相脱氢16
• 2.2.2 液相脱氢16-17
• 2.2.3 多相态脱氢17
• 2.3 有机液体氢化物脱氢反应催化剂的研究现状17-19
• 2.4 本论文的研究思路19-21
• 第3章 实验材料与方法21-27
• 3.1 实验原料与仪器21-22
• 3.1.1 实验试剂与原料21
• 3.1.2 实验仪器与设备21-22
• 3.2 催化剂的制备方法22-26
• 3.2.1 催化剂载体γ-Al_20_3的制备22
• 3.2.2 氨水体系下Ni/γ-Al_20_3催化剂的制备22-23
• 3.2.3 无水乙醇体系下Ni/γ-Al_20_3催化剂的制备23
• 3.2.4 催化剂氢气程序升温还原系统23-24
• 3.2.5 载体及催化剂的表征手段24-25
• 3.2.6 催化剂的脱氢反应活性评价方法25-26
• 3.3 反应产物检测及分析方法26-27
• 第4章 实验结果与讨论27-38
• 4.1 催化剂的表征结果27-32
• 4.1.1 催化剂的BET表征结果27-28
• 4.1.2 催化剂的SEM表征结果28-30
• 4.1.3 催化剂的XRD表征结果30-32
• 4.2 MCH 气相催化脱氢反应32-38
• 4.2.1 反应压力对MCH脱氢反应转化率的影响32
• 4.2.2 反应载气流速对MCH脱氢反应转化率的影响32-33
• 4.2.3 反应温度对MCH脱氢反应转化率的影响33-34
• 4.2.4 两种体系下所制备催化剂的催化活性对比34-35
• 4.2.5 金属负载量对催化剂性能的影响35-36
• 4.2.6 A-Ni20催化剂与3%Pt/C催化剂性能对比36
• 4.2.7 催化剂的稳定性考察36-38
• 第5章 结论与展望38-40
• 5.1 主要结论38
• 5.2 本研究工作的主要创新点38
• 5.3 问题与展望38-40
• 参考文献40-44
• 致谢44-45
• 攻读硕士研究生期间公开发表的论文45

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