Cu催化水煤气的变换反应机理

【摘要】：采用密度泛函理论(DFT),对Cu催化水煤气变换反应三种可能的微观机理进行了理论研究.在GGA-PW91理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并通过频率分析对过渡态进行了验证.研究结果表明,甲酸根机理的可能性最小,羧基机理与氧化还原机理的可能性较大,且与氧化还原机理相比,羧基机理因在反应过程中有中间体COOH(s)生成,且它与OH(s)发生歧化反应仅需越过3.8kJ·mol-1的活化能垒,所以反应更易遵循这条路径进行. 【作者单位】： 浙江工业大学化学工程与材料学院;
【关键词】： 水煤气变换反应 反应机理 密度泛函理论 过渡态
【基金】：浙江省自然科学基金(Y406069)资助项目
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 水煤气变换反应(CO+H2O=CO2+H2,简称WGSR)除了在传统的制氢工业外,在合成氨工业、甲醇合成、甲醇重整制氢中CO的去除、汽车尾气的净化处理以及燃料电池电动车等方面也有着重要的应用[1-6],从而引起了众多实验和理论工作者的研究兴趣.金恒芳等[7]采用原位红外、程序升温脱附和

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