Ni–CeO_2催化剂上水煤气变换和逆水煤气变换反应的研究
Ni–CeO_2催化剂上水煤气变换和逆水煤气变换反应的研究【摘要】:本论文采用不同方法制备了系列Ni–CeO_2催化剂,并考察了各催化剂上的高温水煤气变换(WGS)及逆水煤气变换(
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要3-4
- ABSTRACT4-9
- 第一章 绪论9-24
- 1.1 水煤气变换反应及逆水煤气变换反应的研究意义9-11
- 1.1.1 水煤气变换反应的研究意义9-10
- 1.1.2 逆水煤气变换反应的研究意义10-11
- 1.2 水煤气变换反应催化剂和机理的研究状况11-18
- 1.2.1 二氧化铈基水煤气变换反应催化剂研究状况11-17
- 1.2.1.1 二氧化铈基低温水煤气变换反应催化剂12-16
- 1.2.1.2 二氧化铈基高温水煤气变换反应催化剂16-17
- 1.2.2 CeO_2 基催化剂的水煤气变换反应机理17-18
- 1.2.2.1 氧化还原机理17-18
- 1.2.2.2 甲酸盐机理18
- 1.3 逆水煤气变换反应催化剂和机理的研究状况18-21
- 1.3.1 逆水煤气变换反应催化剂的研究状况18-20
- 1.3.2 逆水煤气变换反应机理20-21
- 1.3.2.1 氧化还原机理21
- 1.3.2.2 甲酸盐机理21
- 1.4 本论文研究目的、思路、内容21-24
- 1.4.1 本课题的研究目的和思路21-22
- 1.4.2 本文工作22-24
- 1.4.2.1 逆水煤气变换反应催化剂的研究22
- 1.4.2.2 高温水煤气变换反应催化剂的研究22-24
- 第二章 实验装置及方法24-30
- 2.1 实验试剂和仪器24-25
- 2.1.1 实验试剂24
- 2.1.2 配制硝酸铈溶液24
- 2.1.3 实验仪器24-25
- 2.2 催化剂的制备25
- 2.3 催化剂的表征25-27
- 2.3.1 粉末X 射线衍射(XRD)25-26
- 2.3.2 比表面积的测定(BET)26
- 2.3.3 程序升温还原(H_2-TPR)26
- 2.3.4 热重-差热分析(TG - DTA)26-27
- 2.3.5 X 光电子能谱(XPS)27
- 2.3.6 场发射透射电子显微镜(HRTEM)27
- 2.3.7 催化剂组分含量测定27
- 2.4 催化剂的性能测试27-29
- 2.4.1 催化剂的反应装置27-28
- 2.4.2 逆水煤气变换反应性能测试28-29
- 2.4.3 水煤气变换反应性能测试29
- 2.5 平衡转化率的计算29-30
- 第三章 Ni–CeO_2催化剂上逆水煤气变换反应的研究30-64
- 3.1 实验部分30-33
- 3.1.1 催化剂制备30-33
- 3.1.1.1 M–CeO_2(M=Fe、Co、Ni 或Zn)催化剂的制备30-31
- 3.1.1.2 不同载体负载Ni 催化剂的制备31
- 3.1.1.3 Ni–CeO_2 催化剂的制备31-33
- 3.1.2 催化剂性能测试33
- 3.1.3 催化剂表征33
- 3.2 实验结果与讨论33-62
- 3.2.1 196 M–CeO_2-CP800 (M=Fe、Co、Ni 或Zn)催化剂的性能测试33-34
- 3.2.2 Ni–CeO_2 与Ni/TiO_2、Ni/Al_2O_3 催化剂反应性能的比较34-36
- 3.2.3 Ni–CeO_2 催化剂上逆水煤气变换的反应的研究36-59
- 3.2.3.1 制备方法对催化剂结构和性能的影响36-39
- 3.2.3.2 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响39-43
- 3.2.3.3 沉淀pH 值对催化剂结构和性能的影响43-46
- 3.2.3.4 老化时间对催化剂性能的影响46-48
- 3.2.3.5 焙烧温度对催化剂结构和性能的影响48-52
- 3.2.3.6 镍含量对催化剂结构和性能的影响52-57
- 3.2.3.7 空速对催化剂上CO_2 转化率和CH_4 选择性的影响57-58
- 3.2.3.8 催化剂稳定性测试58-59
- 3.2.4 Ni–CeO_2 催化剂上不同Ni 物种的活性贡献59-62
- 3.3 小结62-64
- 第四章 Ni–CeO_2催化剂上高温水煤气变换反应的研究64-105
- 4.1 实验部分64-67
- 4.1.1 催化剂制备64-66
- 4.1.1.1 M–CeO_2(M=Fe、Co、Ni 或Cu)催化剂的制备64-65
- 4.1.1.2 Ni–CeO_2 催化剂的制备65-66
- 4.1.2 催化剂性能测试66
- 4.1.3 催化剂表征66-67
- 4.2 结果与讨论67-102
- 4.2.1 196M–CeO_2(M=Fe、Co、Ni 或Cu)催化剂性能的比较67-69
- 4.2.2 酸处理对Ni–CeO_2 催化剂结构和性能的影响69-74
- 4.2.3 共沉淀-酸处理法制备Ni–CeO_2 催化剂的研究74-102
- 4.2.3.1 镍含量的影响74-84
- 4.2.3.2 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响84-92
- 4.2.3.3 焙烧温度对酸处理催化剂结构和性能的影响92-96
- 4.2.3.4 反应温度对酸处理催化剂结构和性能的影响96-98
- 4.2.3.5 空速对催化剂转化率和选择性的影响98-100
- 4.2.3.6 酸处理催化剂的稳定性100
- 4.2.3.7 WGS 反应催化剂加速老化测试100-102
- 4.3 Ni–CeO_2 催化剂上水煤气变换与逆水煤气变换反应的比较102-104
- 4.3.1 反应活性中心的比较102
- 4.3.2 反应途径的探讨102-104
- 4.4 小结104-105
- 第五章 结论与展望105-108
- 5.1 结论105-106
- 5.1.1 Ni–CeO_2 催化剂应用于逆水煤气变换反应105
- 5.1.2 Ni–CeO_2 催化剂应用于高温水煤气变换反应105-106
- 5.2 存在的问题106
- 5.3 本论文的创新之处106-108
- 参考文献108-120
- 发表论文和科研情况说明120-121
- 致谢121
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