熔融盐作热载体太阳能甲烷蒸汽重整制氢过程的模拟研究

【摘要】：氢作为一种重要的能源载体和燃料，具有储量丰富、来源广、可再生、无污染等特点。现阶段发展最为成熟的工业化制氢工艺还是甲烷重整制氢工艺，但其反应条件较为苛刻，目前，对于提高氢气产率的过程优化是研究热点之一。甲烷重整需要大量的化石燃料供热，寻找适合的清洁外热源是甲烷重整制氢工艺的发展方向，因此，采用太阳能作为系统外热源这一工艺改进具有重要意义。 本文应用现代化工过程模拟软件Aspen Plus，对甲烷蒸汽重整制氢过程进行必要的工艺简化，选择合适的单元操作模型和热力学方法，实现了制氢系统的模拟。研究了反应器中水碳比、操作温度、操作压力对氢气产率的影响规律。模拟结果表明，氢气产率随水碳比的增大而提高；压力较低时，重整反应器（R1）氢气产率与操作温度的关系曲线成指数函数形式，压力超过一定值，成二次函数形式；温度较低时，R1氢气产率与操作压力的关系曲线成指数函数形式，温度超过一定值，成二次函数形式，模拟结果符合甲烷重整反应及变换反应的反应规律。通过流程模拟分析，对整个工艺流程进行了优化，提出多反应器串联和单反应器回流两个优化方案。模拟结果显示，两个优化方案均可提高甲烷转化率，降低操作温度。 在制氢过程中，为了研究太阳能作外热源与传统的化石燃料作外热源的区别，首先模拟了外供热对甲烷重整制氢过程的影响。系统甲烷进料为3Kmol/h，当系统外供热量为0.25Gcal/h时，R1出口甲烷流率为0.002258Kmol/h，氢气总产量为9.495Kmol/h，甲烷转化率可达99.92%。结合对甲烷燃烧过程放热量的模拟，间接得到了太阳能供热量大小对制氢过程的影响，随着太阳能供热量占总外供热量比例的增大，甲烷转化率提高，二氧化碳的排放量减小。在本文模拟系统中，相比于传统的甲烷重整制氢过程，若太阳能提供全部的外热源，甲烷转化率由71.76%增至99.92%，二氧化碳排放量由1.6798Kmol/h降至0.5023Kmol/h。根据工艺流程的模拟，对于更好的指导实际的工业生产，具有深远的研究意义，也可为制氢过程的节能和新工艺的开发提供理论依据。 【关键词】：甲烷重整 制氢 Aspen Plus 流程模拟优化 太阳能
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 前言10-11
• 第一章 文献综述11-34
• 1.1 氢能源的特点和优越性11-12
• 1.2 氢气生产的主要工艺方法12-19
• 1.2.1 电解水制氢12-13
• 1.2.2 天然气制氢13-15
• 1.2.2.1 甲烷蒸汽重整制氢13-14
• 1.2.2.2 甲烷部分氧化重整制氢14-15
• 1.2.2.3 甲烷自热重整制氢15
• 1.2.3 甲醇制氢15-17
• 1.2.4 生物质制氢17-19
• 1.2.4.1 生物法制氢18
• 1.2.4.2 热化学法制氢18-19
• 1.2.5 太阳能制氢19
• 1.3 太阳能-氢能系统19-24
• 1.3.1 太阳能概述19-20
• 1.3.2 太阳能制氢工艺20-23
• 1.3.2.1 太阳能电解水制氢20
• 1.3.2.2 太阳能热化学制氢20-21
• 1.3.2.3 太阳能光化学制氢21
• 1.3.2.4 太阳能光催化分解水制氢21-22
• 1.3.2.5 太阳能热解水制氢22-23
• 1.3.2.6 光合作用制氢23
• 1.3.3 太阳能-氢能系统的科学性23-24
• 1.3.4 太阳能-氢能系统的经济性24
• 1.4 太阳能甲烷蒸汽重整制氢过程24-29
• 1.4.1 熔融盐的特性及研究24-27
• 1.4.1.1 熔融盐的特性24-25
• 1.4.1.2 熔融盐的研究与应用25-27
• 1.4.2 太阳能甲烷重整制氢27-29
• 1.4.2.1 太阳能甲烷制氢概述27
• 1.4.2.2 太阳能甲烷制氢设备及流程27-29
• 1.5 模拟用软件介绍29-32
• 1.5.1 Aspen Plus 软件介绍30
• 1.5.2 Aspen 软件在化工科研生产中的应用30-32
• 1.6 本课题研究的意义、目的和内容32-34
• 1.6.1 本课题的意义和目的32
• 1.6.2 本课题的研究内容32-34
• 第二章 甲烷蒸汽重整制氢过程的模拟与优化34-52
• 2.1 甲烷重整制氢过程简介34-36
• 2.1.1 甲烷蒸汽重整反应原理34
• 2.1.2 影响甲烷蒸汽重整反应的主要因素34-35
• 2.1.3 甲烷蒸汽重整制氢工艺流程35-36
• 2.2 模拟过程36-40
• 2.2.1 模型建立36-39
• 2.2.2 物性方法选择39-40
• 2.2.3 部分物流输入40
• 2.3 模拟结果与分析40-47
• 2.3.1 模型选择对模拟结果的影响40-41
• 2.3.2 水碳比对氢气产率及氢气产量的影响41-44
• 2.3.3 温度对氢气产率的影响44-46
• 2.3.3.1 温度对重整反应器氢气产率的影响44-45
• 2.3.3.2 温度对变换反应器氢气产率的影响45-46
• 2.3.4 压力对氢气产率的影响46-47
• 2.4 系统优化47-51
• 2.4.1 多重整反应器串联47-49
• 2.4.2 单反应器回流49-51
• 2.5 本章小结51-52
• 第三章 太阳能甲烷重整制氢过程的模拟研究52-64
• 3.1 模拟流程的建立52
• 3.2 外供热对甲烷水蒸气重整反应的影响52-56
• 3.2.1 恒定条件下外供热对甲烷转化率的影响53-54
• 3.2.2 不同系统进水量时外供热对甲烷转化率的影响54-55
• 3.2.3 不同压力时外供热对甲烷转化率的影响55-56
• 3.3 太阳能供热量对甲烷重整制氢过程的影响56-62
• 3.3.1 甲烷燃烧过程的模拟57-60
• 3.3.1.1 模型建立57
• 3.3.1.2 反应器温度对过程放热量的影响57-58
• 3.3.1.3 反应器压力对过程放热量的影响58-59
• 3.3.1.4 甲烷流量对过程放热量的影响59-60
• 3.3.2 太阳能供热量大小对制氢过程的影响60-62
• 3.3.2.1 太阳能供热比例对甲烷转化率的影响60-61
• 3.3.2.2 太阳能供热比例对二氧化碳排放量的影响61-62
• 3.4 本章小结62-64
• 第四章 主要结论与展望64-66
• 4.1 主要结论64-65
• 4.2 展望65-66
• 参考文献66-70
• 致谢70-71
• 攻读学位期间发表的学术论文目录71-72

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