钙钛矿染料及网状光阳极染料敏化太阳能电池的制备与研究

【摘要】：染料敏化太阳能电池(DSSCs)具有制备工艺简单、成本低、环境友好及相对较高的光电转换效率,近年来成为新能源领域的研究热点。敏化染料和光阳极一直都是DSSCs研究中的关键点。本论文对钙钛矿染料的合成与表征以及网状光阳极染料敏化太阳能电池进行了研究。主要内容和研究成果如下:制备钙钛矿CH3NH3Pb I3与CH3NH3Pb I3-xClx(x=1-3)染料的前驱溶液,并从前驱溶液中结晶出CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb I3-xClx的厚膜,对所制备钙钛矿材料的晶体结构、表面形貌、结晶过程和光致发光性能进行了表征。结果表明:所制备的CH3NH3Pb I3厚膜在室温晶体结构是四方结构,CH3NH3Pb I3-xClx(x=1.08)厚膜在室温晶体结构是立方结构;伴随前驱溶液中γ-丁内酯的蒸发,CH3NH3Pb I3晶体的形成温度范围在30~170℃,CH3NH3Pb I3前驱溶液在差热分析(DTA)曲线上52℃和136℃位置的放热峰与形成立方和四方结构的CH3NH3Pb I3有关;伴随前驱溶液中N,N-二甲基甲酰胺的蒸发,CH3NH3Pb I3-xClx晶体形成的温度范围在30~135℃;CH3NH3Pb I3-xClx形成速率慢于CH3NH3Pb I3的形成速率,前驱溶液中I和Cl原子的扩散影响CH3NH3Pb I3-xClx的x值和晶体形貌。在0.25%NH4F+2.5%蒸馏水+乙二醇电解液中对钛网与钛片进行阳极氧化来制备Ti O2纳米管阵列。研究了阳极氧化电压、搅拌电解液方式和Cr2O3微米颗粒超声震荡对Ti O2纳米管阵列形貌的影响,并研究了热处理工艺对Ti O2纳米管阵列晶体类型的转变。结果表明:在超声搅拌电解液方式下阳极氧化1.5小时,随着阳极氧化电压从30V增加到60V,Ti O2纳米管管径增大;管长分别为3.5?m、5.6?m、8.1?m和4.2?m;当阳极氧化电压为50V时,露出高度有序的Ti O2纳米管阵列;当阳极氧化电压过高(60V)或过低(30V、40V)时阳极氧化后Ti O2纳米管阵列表面有非管状结构。在磁力搅拌电解液方式下,阳极氧化钛表面都有一层非管状结构,非管状结构可在含有Cr2O3微米颗粒的超声震荡5分钟后除去,露出高度有序的纳米管阵列。阳极氧化后Ti O2纳米管为非晶态,在空气中经过450℃,3h退火热处理后Ti O2纳米管变为锐钛矿单晶体。高度有序的锐钛矿型Ti O2纳米管阵列是制备DSSCs光阳极的良好材料。用阳极氧化的钛片或钛网做光阳极,用不同材料做网状光阳极表面的覆盖层,然后组装成液体电解质染料敏化太阳能电池并对电池的性能进行研究。结果表明:与表面有非管状结构的Ti O2纳米管相比,高度有序的Ti O2纳米管阵列能提高染料灌入纳米管的能力,从而提高DSSCs的光电转换效率;钛网组装的DSSCs光电转换效率比相同条件下钛片组装的DSSCs光电转换效率提高了7.4倍;用Surlyn1702薄膜、普通玻璃和FTO玻璃覆盖DSSCs的光阳极使电池的光电转换效率分别下降了5%、12%和35%;用硬材料覆盖层(普通玻璃和FTO玻璃)覆盖的DSSCs比软材料覆盖层(Surlyn1702薄膜)覆盖的DSSCs填充因子高。 【关键词】：钛钛矿染料 Ti O2纳米管 光阳极 钛网 光电转换效率
【学位授予单位】：河南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要3-5
• abstract5-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 引言10-11
• 1.2 染料敏化太阳能电池基本结构与性能参数11-13
• 1.2.1 染料敏化太阳能电池的基本结构及工作原理11-12
• 1.2.2 太阳能电池的性能参数12-13
• 1.3 光阳极的发展13-15
• 1.3.1 TiO_2纳米晶薄膜光阳极的发展13-15
• 1.3.2 TiO_2纳米管光阳极的发展15
• 1.4 敏化染料15-18
• 1.5 电解质18-19
• 1.6 对电极19
• 1.7 敏化染料DSSCs电池的发展19-22
• 1.7.1 液态电解质的DSSCs19-21
• 1.7.2 固态电解质的DSSCs21-22
• 1.8 论文的立题思想和内容22-24
• 第2章 钙钛矿染料的制备与表征24-42
• 2.1 实验材料与设备24-25
• 2.2 实验过程25-28
• 2.2.1 制备甲基碘化胺26
• 2.2.2 制备钙钛矿MAPbI_3与钙钛矿MAPbI_(3-x)Cl_x的前驱溶液26-27
• 2.2.3 制备钙钛矿MAPbI_3与钙钛矿MAPbI_(3-x)Cl_x厚膜27
• 2.2.4 TG-DTA实验27
• 2.2.5 PL实验27
• 2.2.6 材料的表征27-28
• 2.3 实验结果28-36
• 2.3.1 SEM和EDS实验结果28-29
• 2.3.2 XRD分析29-32
• 2.3.3 TG-DTA结果32-34
• 2.3.4 TEM实验结果34-35
• 2.3.5 PL实验结果35-36
• 2.4 分析讨论36-41
• 2.4.1 MAPbI_3与MAPbI_(3-x)Cl_x晶体结构分析36-38
• 2.4.2 合成钙钛矿染料MAPbI_3与MAPbI_(3-x)Cl_x38-41
• 2.5 本章小结41-42
• 第3章 阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列42-54
• 3.1 实验材料及设备42-43
• 3.2 实验过程43-45
• 3.2.1 电解液的配制44
• 3.2.2 样品预处理44
• 3.2.3 阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列44-45
• 3.2.4 二氧化钛纳米管阵列退火处理45
• 3.2.5 二氧化钛纳米管阵列表面非管状结构处理45
• 3.2.6 样品表征45
• 3.3 实验结果45-50
• 3.4 分析讨论50-52
• 3.4.1 电解液搅拌方式对纳米管表面形貌的影响50-51
• 3.4.2 纳米管管长与管径51
• 3.4.3 超声震荡去除表面覆盖层51-52
• 3.5 本章小结52-54
• 第4章 染料敏化太阳能电池制备与性能分析54-70
• 4.1 实验材料与设备54-56
• 4.2 实验过程56-58
• 4.2.1 光阳极吸附染料56-57
• 4.2.2 电解质的配制57
• 4.2.3 对电极制备57-58
• 4.2.4 DSSCs组装58
• 4.2.5 电池性能的测试58
• 4.3 实验结果及讨论58-68
• 4.3.1 钛网与钛片组装的DSSCs的光电转换性能58-61
• 4.3.2 光阳极表面覆盖层对网状光阳极DSSCs光电转换性能的影响61-63
• 4.3.3 不同工艺参数对网状光阳极DSSCs性能的影响63-67
• 4.3.4 钙钛矿染料网状光阳极DSSCs性能67-68
• 4.4 本章小结68-70
• 第5章 结论70-72
• 参考文献72-79
• 致谢79-80
• 攻读学位期间的研究成果80

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