固体核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳构化反应(英文)

【摘要】：近年来,甲炕在无氧条件下在 Mo/HZSM-5上的芳构化反应成为国内外研究者的一个研究热点。众多研究者在数十年的研究中在以下方面取得共识：HZSM-5的酸性和独特的孔道结构与具有活性的 Mo 的组分是甲烷芳构化不可缺少的因素。但是在反应机理、中间体和最初活化甲烷的活性中心等方面有着争议。固体核磁共振技术在表征催化剂的结构、观测反应过程中的中间体和产物有着明显的特点和优势。本文利用核磁共振技术通过观察在催化剂表面的~(13)C 物种来揭示反应过程中反应物的产生和钼金属氧化态的变化。如图所示,在600℃甲烷在6/HZSM-5上反应1小时,有二氧化碳生成,表明在催化剂上的三氧化钼被甲烷还原成+4价的二氧化钼,但观测不到苯等产物,说明二氧化钼不是活性中心。在700℃时反应30分钟,在观察到一氧化碳、二氧化碳的同时观测到碳化钼的生成, 而且观测到苯、乙烯等吸附在催化剂表面上的产物,证实了碳化钼是活化甲烷的中心,这是第一次用固体核磁技术同时观测到在催化剂表面上活性中心和产物,显示了固体核磁共振在催化反应机理研究中的独特优势。 【作者单位】：中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子国家重点实验室 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子国家重点实验室 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子国家重点实验室
【分类号】：O643.32
【正文快照】： Figure 1 shows the 13e speetra of methane reaetion on 6Mo舰zsM一5 at di价rent temPeratUre.After adsorption of methane on 6Mo/H ZSM一5 without any thermal treatment，there 15 a single Peak of adsothed methane on eatalyst(figure la).After heating to 873 K

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