（聚苯胺/碳）_n络合物对电极的层层自组装及其染料敏化太阳能电池的光伏性能研究

【摘要】：染料敏化太阳能电池(Dye-Sensitized Solar Cells, DSSCs)由于具有清洁、制备工艺简单等优点,有望成为解决全球能源和环境问题的有效方法之一。其中,对电极起到传输外电路的回流电子至电解质/对电极界面并催化I3-+2e→3I-还原反应的作用,因此它的性能直接影响着DSSCs的能量转化效率。传统铂对电极具有很好的电催化活性,但是由于成本较高，限制了商业化应用。低成本的导电聚合物和碳材料复合对电极可以集碳材料的高导电性与导电聚合物的良好电催化活性于一体。采用共混法、电化学共沉积等传统方法制备的复合对电极是简单的物理复合,界面电阻较大,严重制约了DSSCs能量转换效率的提高。针对这一问题,本论文提出采用回流技术制备导电聚苯胺与碳材料络合物,使导电聚苯胺中的-NH-与碳材料中的-C=形成共价键,加快电子传输,同时采用层层(Layer-by-layer, LbL)自组装的方法制备导电多层膜,增大了I3-的反应面积,有利于能量转化效率的提高。论文首先在第二章中研究了采用LbL自组装技术制备的(聚苯胺／聚苯乙烯磺酸钠)n[(PANi/PSS)n]多层膜的生长机理及电学、光电性质。实验结果表明,(PANi/PSS)n多层膜的生长方式为均匀线性生长,每个双层组装上的PANi与PSS是等量的,且吸附过程遵循高阶动力学原理。(PANi/PSS)n多层膜在硫酸水溶液中的氧化还原反应受扩散作用控制。由于电子隧穿效应,底层PANi上的电子可以越过绝缘层的PSS,传递到上层PANi,随着双层数的增加,电子呈现累积效应。因此(PANi/PSS)n多层膜的膜电阻不会随着双层数的变化而发生改变,而它的电导率则随着双层数的增加呈现线性增长关系。光电性能测试表明(PANi/PSS)n多层膜的光电流响应密度随着双层数的增加呈现线性增长。论文的第三章主要研究了[PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物/氧化石墨烯]n(Graphene oxide, GO)自组装多层膜对电极的电催化活性、电子传输能力及其组装成的电池效率。首先采用回流技术制备PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物,使PANi中的-NH-与石墨烯(或碳纳米管)中的-C=之间形成共价键,从而加速电子传输速度，提高对电极材料的导电性和电催化活性。采用LbL自组装技术将PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物与GO制备成[PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物/GO]n导电多层膜用作DSSCs对电极材料。实验结果表明,由于多层膜对电极呈现多孔结构,因此组装双层数越多,越有利于I-/13-氧化还原对的扩散，对电极的电催化活性也随之提高。另外,对电极中石墨烯(碳纳米管)的含量也会影响其电催化活性。由于PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物中共价键的存在对对电极的电催化活性具有促进作用,因此石墨烯(或碳纳米管)的含量越高,对电极的电子传输能力越好,从而电池效率也得到提升。其中(PANi-4 wt‰ SWCNT/GO)5多层膜对电极组装成的电池效率为6.88%,而以(PANi-10 wt‰ G/GO)10多层膜作为对电极的电池效率可达7.88%。论文在第四章研究了(PANi-石墨烯/铂)n自组装多层膜对电极的电化学和光伏性质。随着双层数的增加,(PANi-石墨烯/铂)。自组装多层膜对电极的电子传输能力增强,电催化活性也越好。其中,以(PANi-10 wt‰石墨烯/铂)9多层膜对电极组装成的DSSC效率可达7.45%。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 对电极 层层自组装 导电多层膜 聚苯胺-碳络合物
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;TM914.4
【目录】：

• 中文摘要5-7
• 英文摘要7-14
• 第一章 绪论14-25
• 1.1 引言14
• 1.2 DSSCs的概况14-17
• 1.2.1 DSSCs的发展历史14-15
• 1.2.2 DSSCs的结构与工作原理15-17
• 1.3 DSSCs的对电极材料17-22
• 1.3.1 铂对电极17-18
• 1.3.2 合金对电极18-20
• 1.3.3 碳对电极20
• 1.3.4 导电聚合物对电极20-21
• 1.3.5 复合对电极21-22
• 1.3.6 其它对电极22
• 1.4 DSSCs的光伏参数22-24
• 1.5 本论文的研究目的24-25
• 第二章 (聚苯胺/聚苯乙烯磺酸钠)_n自组装多层膜的电学、电化学性能研究25-38
• 2.1 引言25-26
• 2.2 实验部分26-29
• 2.2.1 实验仪器与药品26-27
• 2.2.2 FTO导电玻璃的预处理27
• 2.2.3 PANi溶液的制备27
• 2.2.4 (PANi/PSS)_n导电多层膜的自组装27-28
• 2.2.5 测试及表征方法28-29
• 2.3 结果与讨论29-36
• 2.3.1 (PANi/PSS)_n导电多层膜的UV-vis表征29-31
• 2.3.2 (PANi/PSS)_n导电多层膜的循环伏安曲线31-33
• 2.3.3 (PANi/PSS)_n导电多层膜的阻抗表征33-34
• 2.3.5 (PANi/PSS)_n导电多层膜的导电机理34-35
• 2.3.6 (PANi/PSS)_n导电多层膜的光电性能35-36
• 2.4 本章小结36-38
• 第三章 [PANi-石墨烯(或碳纳米管)络合物/氧化石墨烯]_n多层膜对电极的制备及其在DSSC中的性能研究38-64
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验部分39-43
• 3.2.1 仪器与药品39-40
• 3.2.2 苯胺-G(或SWCNTs)络合物的回流制备40
• 3.2.3 PANi-G(或SWCNTs)络合物的制备40
• 3.2.4 [PANi-G(或SWCNTs)络合物/GO]_n多层膜对电极的组装40-41
• 3.2.5 TiO_2光阳极的制备41
• 3.2.6 DSSC的组装41
• 3.2.7 电解液的配置41-42
• 3.2.8 测试及表征方法42-43
• 3.3 结果与讨论43-62
• 3.3.1 [PANi-G(或SWCNTs)络合物/GO]_n导电多层膜形貌表征43-46
• 3.3.2 苯胺-G络合物的荧光光谱表征46-48
• 3.3.3 [PANi-G(或SWCNT)络合物/GO]_n多层膜对电极的UV-vis表征48-50
• 3.3.4 (PANi-SWCNT/GO)_n多层膜对电极的络合机理50
• 3.3.5 [PANi-G(或SWCNT)络合物/GO]_n多层膜对电极的循环伏安曲线50-54
• 3.3.6 [PANi-G(或SWCNT)络合物/GO]_n多层膜对电极的EIS表征54-57
• 3.3.7 [PANi-G(或SWCNT)络合物/GO]_n多层膜对电极的Tafel极化曲线57-59
• 3.3.8 [PANi-G(或SWCNT)络合物/GO]_n多层膜对电极的电池效率59-62
• 3.4 本章小结62-64
• 第四章 (PANi-G/Pt)_n自组装多层膜对电极的制备及其在DSSC中的性能研究64-78
• 4.1 引言64-65
• 4.2 实验部分65-69
• 4.2.1 药品与仪器65-66
• 4.2.2 FTO导电玻璃的预处理66
• 4.2.3 铂溶胶的制备66-67
• 4.2.4 制备苯胺-G络合物67
• 4.2.5 PANi-G络合物的制备67
• 4.2.6 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的组装67-68
• 4.2.7 TiO_2光阳极的制备68
• 4.2.8 DSSCs的组装68
• 4.2.9 电解液的配置68
• 4.2.10 测试及表征方法68-69
• 4.3 结果与讨论69-77
• 4.3.1 (PANi-G/Pt)_n多层膜的形貌表征69-70
• 4.3.2 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的UV-vis表征70-71
• 4.3.3 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的循环伏安曲线71-73
• 4.3.4 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的EIS表征73-74
• 4.3.5 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的Tafel极化曲线74-75
• 4.3.6 (PANi-G/Pt)_n多层膜对电极的电池效率75-77
• 4.4 本章小结77-78
• 第五章 主要结论与创新78-80
• 参考文献80-90
• 致谢90-92
• 个人简历92
• 发表的学术论文92-94
• 获奖情况94

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