太阳能固定膜光催化氧化去除饮用水中污染物研究

【摘要】： 本研究以结构简单、光能利用率高的复合抛物面采光板为采光元件，采用溶胶-凝胶法在比表面积大、化学性质稳定的玻璃纤维网上制备高活性TiO_2固定催化剂作为催化组件，并用长寿命冷阴极低压汞灯作为人工辅助光源，研制成功一种新型中试规模太阳光固定膜光催化反应器。 以草酸铁钾化学光量计曝光试验对新型太阳光催化反应器的光学性能进行了评价，其光子采集效率φ_(ef)约为0.759。本装置降解苯酚表观量子产率可以达到悬浆催化体系的1／2。固定在玻璃纤维网上的光催化剂，可在较长期内重复使用。装置对水中苯酚、甲酸等低浓度有机物具有较高处理效率；由于采用电光源作为太阳光的补充，装置对天气具有良好的适应性，能够实现全天候稳定运行。 以苯酚为模型污染物的研究表明，新装置具有良好的传质作用，在循环流量大于5L／min时即可消除传质限制作用。在苯酚初始浓度在1.8～7.5mg／L范围内时，苯酚的太阳光催化降解呈表观一级反应，表观动力学常数随着初始浓度的增加而变小。在太阳光强介于12.4～25.9W／m~2时，苯酚降解的表观反应速率常数和光强呈线性关系。采用电光源时，苯酚的降解是光催化和直接光分解综合作用的结果。 对蒸馏水中大肠杆菌的灭活特性研究表明，太阳光固定膜光催化灭菌是光催化灭菌和阳光直接灭菌协同作用的结果，光催化杀菌效果优于阳光直接杀菌作用。环境扫描电镜分析(ESEM)表明光催化对菌体产生了致命性破坏。光催化灭菌速率和循环流速、光强存在正相关性。光催化灭菌还具有良好的持久性，灭菌处理8h后，没有出现明显复活再生现象。 对双酚A(BPA)光催化降解特性的研究表明，BPA的降解受不同光源影响显著。BPA在阳光照射下很难光解；在较低浓度下，BPA的太阳光光催化降解呈现表观一级反应，反应速率常数随初始浓度增大而减小；在光强介于5.7～23.5W／m~2时，表观反应速率常数和光强呈线性关系。在UV254下，BPA存在明显光解作用，一级表观反应速率常数随初始浓度增大而增大。太阳光催化对BPA具有良好的矿化作用，但和短波紫外光下光催化矿化过程存在很大差异。通过BSTFA衍生和GC／MS分析，在不同光源下均检测到多种BPA降解中间产物。 新装置在不同光源下对自来水中半挥发性有机污染物均具有良好的净化效果。在本研究中太阳光催化条件下，自来水中可通过GC／MS较准确定性的23种微量半挥发性有机物中的18种物质去除率在50％以上，其中16种物质在处理后水中已经降到仪器检测限以下。装置对自来水中常见的有机污染物如三氯甲烷、苯酚和双酚A具有良好的去除效果；另外，装置在去除自来水中有机污染物同时，还对自来水中细菌具有一定的杀灭效果。太阳光固定膜光催化具有良好的实际应用前景。 【关键词】：全天候 太阳能 固定膜 光催化反应器 光子采集效率~(φ_(ef)) 草酸铁钾光量计 苯酚 双酚A 大肠杆菌 自来水
【学位授予单位】：同济大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第1章 绪论14-28
• 1.1 概述14-15
• 1.2 TIO_2光催化的基本原理15-17
• 1.3 TIO_2光催化技术的研究进展17-26
• 1.3.1 TiO_2催化剂的固定化18-20
• 1.3.1.1 催化剂的固定化工艺18-19
• 1.3.1.2 常见催化剂载体19
• 1.3.1.3 不同载体催化剂比较19-20
• 1.3.2 TiO_2光催化反应器20-26
• 1.3.2.1 电光源光催化反应器21
• 1.3.2.2 太阳光催化反应器21-26
• 1.4 技术展望26
• 1.5 本研究的课题来源、目的与内容26-28
• 1.5.1 课题来源26
• 1.5.2 研究目的26-27
• 1.5.3 研究内容27-28
• 第2章 全天候太阳光催化反应器研制28-39
• 2.1 新型反应器的设计思想28-29
• 2.2 新型反应器结构及运行方式29-31
• 2.3 反应器所用材料31-38
• 2.3.1 CPC采光板32-34
• 2.3.2 高活性固定化催化剂34-36
• 2.3.3 冷阴极低压汞灯及反应管36-38
• 2.3.4 连接管38
• 2.4 本章小节38-39
• 第3章 全天候运转太阳光催化反应器的评估39-53
• 3.1 试验材料与方法39-42
• 3.1.1 试验材料39-40
• 3.1.2 试验过程与装置40
• 3.1.3 分析方法40-41
• 3.1.4 光强的计算方法41-42
• 3.2 结果与讨论42-51
• 3.2.1 光学性能评价42-46
• 3.2.2 固定膜同悬浆催化体系的效率比较46-48
• 3.2.3 催化剂活性考察48-49
• 3.2.4 装置全天候运转效果考察49-51
• 3.2.4.1 苯酚降解效果49-50
• 3.2.4.2 甲酸的去除效果50-51
• 3.3 本章小结51-53
• 第4章 全天候太阳光催化反应器处理效果的影响因素53-63
• 4.1 试验材料与方法53-54
• 4.1.1 试验材料53
• 4.1.2 试验过程与装置53-54
• 4.1.3 分析方法54
• 4.2 试验结果与讨论54-62
• 4.2.1 吸附作用及太阳光分解的影响54-55
• 4.2.2 循环流量的影响55-56
• 4.2.3 曝气的影响56-57
• 4.2.4 光强的影响57-59
• 4.2.5 初始浓度的影响59-61
• 4.2.6 电光源光分解作用的影响61-62
• 4.3 本章小节62-63
• 第5章 太阳光固定膜光催化灭菌特性63-72
• 5.1.试验材料与方法63-65
• 5.1.1 试验材料63-64
• 5.1.2 试验装置与过程64
• 5.1.3 细菌培养与计数64
• 5.1.4 环境扫描电镜(ESEM)分析64-65
• 5.2.结果与讨论65-71
• 5.2.1 光催化灭菌作用65-67
• 5.2.2 流速的影响67-68
• 5.2.3 光强的影响68
• 5.2.4 光催化灭菌的持久性68-70
• 5.2.5 催化剂固定化体系和悬浆体系的比较70-71
• 5.3 本章小结71-72
• 第6章 双酚A的固定膜光催化降解特性72-89
• 6.1.试验材料与方法72-74
• 6.1.1 试验材料72-73
• 6.1.2 试验装置与过程73-74
• 6.1.3 分析方法74
• 6.2 结果与讨论74-87
• 6.2.1 光催化降解影响因素74-78
• 6.2.1.1 吸附的影响74
• 6.2.1.2 光源的影响74-75
• 6.2.1.3 初始浓度的影响75-77
• 6.2.1.4 光强的影响77-78
• 6.2.2 BPA的矿化78-80
• 6.2.2.1 不同光源下TOC的去除78
• 6.2.2.2 不同光源下pH值的变化78-79
• 6.2.2.3 不同光源下BPA降解紫外扫描图79-80
• 6.2.3 不同光源下BPA降解中间产物的GC-MS分析80-87
• 6.2.3.1 黑光灯下BPA降解中间产物的GC-MS分析80-83
• 6.2.3.2 黑光灯下BPA可能降解途径推测83-85
• 6.2.3.3 低压汞灯下BPA光催化降解中间产物的GC-MS分析85-87
• 6.3 本章小节87-89
• 第7章 全天候太阳光催化反应器饮用水处理效果89-102
• 7.1 试验材料与方法89-92
• 7.1.1 试验材料89-90
• 7.1.2 试验过程与装置90
• 7.1.3 分析方法90-92
• 7.2 试验结果与讨论92-100
• 7.2.1 自来水中微量有机物去除效果92-95
• 7.2.1.1 有机物总量去除效果分析92
• 7.2.1.2 微量有机物的去除效果分析92-95
• 7.2.2 自来水中三卤甲烷的去除效果95-96
• 7.2.3 自来水中典型污染物去除效果96-98
• 7.2.3.1 BPA的去除效果96-97
• 7.2.3.2 苯酚的去除效果97-98
• 7.2.4 自来水灭菌效果98-100
• 7.3 本章小节100-102
• 第8章 结论与建议102-105
• 8.1 结论102-104
• 8.2 建议104-105
• 参考文献105-113
• 个人简历 在读期间发表的学术论文及研究成果113-114
• 致谢114

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