三苯胺类光敏染料用于染料敏化太阳能电池的研究

【摘要】： 染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized Solar Cells,DSCs)是一种低成本、高效率和环保的太阳能电池,自上世纪90年代以来便受到各国研究者的高度重视,已展现出十分诱人的应用前景。在染料敏化太阳能电池体系中,最核心的部分是吸附了单层光敏染料的纳米多孔半导体电极。光敏染料起着吸收太阳光并将激发态电子注入到纳米半导体导带的作用,是DSCs获得高光电转换效率和长寿命的决定因素之一。 在已报道的染料敏化剂中,含贵金属的钌基敏化剂性能最好,但其成本较高。而不含贵金属的纯有机染料敏化剂具有结构多样、易于设计、成本低廉和摩尔消光系数高等优点。所以,设计合成用于替代钌基染料的纯有机染料敏化剂已经成为一项非常重要的工作。基于此,本论文主要研究高效、低成本有机染料敏化剂的设计与合成。三苯胺(Triphenylamine,TPA)及其衍生物是一类性能优良的光电材料,本论文即是选用三苯胺为基本骨架,通过简单的有机反应,设计和合成一系列三苯胺类有机敏化剂。系统研究了染料的光学、电化学性质以及在DSCs中应用,为高效、低成本的有机敏化剂的设计与合成提供理论依据。主要开展了如下几方面研究工作: 1、以三苯胺(TPA)作为基本骨架,设计合成了六种具有D-π-A(electrondonor-πconjugation-electron acceptor)分子结构的新型三苯胺基染料,在此过程中还得到7种有用的反应中间体,并对这些化合物进行核磁、质谱的表征。 2、研究了三苯胺基染料在溶液中以及在TiO_2膜电极上的光学性质,并分析了结构对染料光学性质的影响;所合成的三苯胺基染料都具有较高的摩尔消光系数,吸附了染料的TiO_2膜电极具有较好的光捕获能力。 3、研究了染料在溶液中的电化学性质,得到了它们的氧化电位,并分析了结构对染料电化学性质的影响。结果表明,所设计合成染料的基态氧化电位和激发态氧化电位完全满足染料敏化电池中电子转移的要求。 4、在B3LYP/6-31+G(d)(Becke three parameters hybrid functional withLee-Yang-Perdew correlation functionals)水平下对三苯胺基染料分子进行密度泛函(Density Functional Theory,DFT)计算,染料分子前线轨道布居分析表明染料分子在光激发后发生有效的分子内电子转移。计算结果证明了三苯胺基染料分子结构设计的合理性。 5、研究了TiO_2膜的染料敏化时所用溶剂对电池性能产生的影响,结果表明,二氯甲烷(DCM)溶液敏化的膜电极,用于DSCs的测试,均表现出较好的光电性能。 6、通过入射单色光光电转换效率(IPCE)以及电流-电压曲线(I-V曲线)的测试,系统表征了三苯胺基染料敏化的DSCs的光电转换性能,揭示了影响电池性能参数差异的因素。各个因素综合起来,TC16染料敏化的太阳能电池由于其高的光电流和较高的电压,而获得了最高的光电转换效率5.70%。 7、考察了三苯胺基染料敏化DSCs光电性能的部分影响因素,包括电解液中Li~+浓度、电解质添加剂、辐照度以及染料共敏化作用等。结果表明,Li~+浓度的增大,某种程度上提高了TI-染料敏化电池的性能;硫氰酸胍(GT)的适量加入能提高电池的总体光电转换性能;电池在低辐照度下可以表现出更好的光电转换效率;染料的共敏化作用可以提高电池的电流,改善电池的性能。 8、测试了三苯胺类染料的热稳定性,结果表明所合成的染料都具有较高的热稳定性。在日光下测试了基于染料TC16封装的电池的稳定性。结果表明,电池在氧化还原电解质存在的条件下没有明显的染料降解现象,并且能够保持较好的稳定性。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 三苯胺 敏化剂 光电转化效率
【学位授予单位】：南开大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-38
• 第一节 太阳能概述12-13
• 1.1.1 太阳与太阳能12-13
• 1.1.2 太阳能的利用方式13
• 第二节 太阳能电池的发展和分类13-14
• 第三节 染料敏化太阳能电池14-37
• 1.3.1 引言14-16
• 1.3.2 染料敏化太阳能电池的结构和工作原理16-19
• 1.3.3 染料敏化太阳能电池的电极19-21
• 1.3.4 染料敏化太阳能电池中的电解质21-22
• 1.3.5 染料敏化太阳能电池的染料22-37
• 第四节 论文选题及主要工作37-38
• 第二章 三苯胺染料的合成与表征38-62
• 第一节 染料的分子设计38-40
• 第二节 三苯胺染料的合成与表征40-48
• 2.2.1 实验仪器40
• 2.2.2 实验药品40-41
• 2.2.3 含各种官能团的反应中间体的合成41-45
• 2.2.4 三苯胺类染料的合成45-48
• 第三节 本章小结48-49
• 染料及部分中间体的核磁谱图49-59
• 染料的红外光谱59-62
• 第三章 染料敏化太阳能电池的制备流程及测试方法62-71
• 第一节 DSCs的制备流程62-67
• 3.1.1 实验仪器、材料及试剂62-63
• 3.1.2 DSCs电池的组装63-67
• 第二节 DSCs性能指标及测试67-70
• 3.2.1 DSCs性能指标68-69
• 3.2.2 DSCs性能测试方法69-70
• 第三节 本章小结70-71
• 第四章 染料的光学、电化学性质及太阳能电池的光电性能71-114
• 第一节 染料的光学性质71-82
• 4.1.1 紫外吸收光谱71-81
• 4.1.2 分子荧光光谱81-82
• 第二节 染料的电化学性质82-87
• 4.2.1 CV测试手段和方法83
• 4.2.2 染料的基态和激发态氧化还原电位83-87
• 第三节 染料的密度泛函理论计算87-89
• 第四节 太阳能电池的光电性能89-103
• 4.4.1 膜敏化用溶剂的优化90-93
• 4.4.2 不同DSCs的光电性能及其数据分析93-103
• 第五节 影响太阳能电池性能的因素探讨103-111
• 4.5.1 电解液中Li~+浓度对电池性能的影响103-105
• 4.5.2 电解质添加剂对电池性能的影响105-108
• 4.5.3 辐照度对电池性能的影响108-109
• 4.5.4 染料共敏化对电池性能的影响109-111
• 第六节 电池稳定性的初步研究111-112
• 第七节 本章小结112-114
• 第五章 结论与展望114-117
• 参考文献117-127
• 致谢127-128
• 个人简历 在学期间发表的学术论文与研究成果128-129

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