染料敏化太阳能电池光阳极研究

【摘要】：染料敏化纳米晶太阳能电池由于其低廉的成本、简单的工艺、环境友好以及高的转化效率被认为可能取代传统的硅太阳能电池,具有广阔的应用前景。多孔纳米晶TiO2光阳极作为染料敏化太阳能电池的工作电极,其表面性能和内部的电学性能决定了电池的转化效率。TiO2光阳极的研究重点为TiO2纳米晶的制备方法和成膜工艺,以及TiO2电极内部和TiO2电极与溶液界面的电荷输运机制。但是目前仍然没有一种可以简单有效控制TiO2晶粒大小形貌的制备方法,薄膜制作工艺也有待进一步的研究,比如颗粒晶粒大小、比表面积和膜厚等等工艺参数的选择,TiO2电极材料需要进行优化和结构的改进,因此对TiO2光阳极的研究是非常必要的。 基于上述问题,本论文采用理论分析和实验相结合的方法对TiO2光阳极进行了深入的研究。理论上,采用第一性原理方法分析计算了掺杂TiO2的电子能带结构,并分析了N掺杂和Ta掺杂对染料敏化纳米晶太阳能电池的影响。实验上,应用水热法制备了不同晶粒大小的TiO2纳米颗粒、N掺杂TiO2微球和Ta掺杂TiO2微球,并制备TiO2电极组装电池分析掺杂和微球形貌对电池性能的影响。本论文的主要工作如下： (1)采用水热法制备了纳米TiO2颗粒,研究了不同水热条件下TiO2的生长情况,通过调节硝酸量、水热时间和水热温度来控制水解反应和水热生长,达到精确控制TiO2晶粒尺寸的目的,解决光阳极制备的一个难题。同时用不同粒径大小的TiO2颗粒,其范围为10nm～25nm,制备了TiO2电极并组装液态电池,发现20nmTiO2获得了最高的转化效率7.20%。 (2)从理论上分析如何提高电池的光电转换效率,采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了N掺杂对TiO2电子能带结构的影响,同时与TiO2中含氧空位情形的电子能带结构做了对比分析,探讨了N掺杂TiO2对电池性能的影响。 (3)采用水热法制备了一系列的N掺杂纳米TiO2微球,研究了不同的掺N量对电极的形貌,电池I-V特性以及电化学性能的影响。结果显示N掺杂提高了电池的光电流密度Jsc、开路电压Voc以及光电转化效率η,这与理论计算结果相吻合。Mott-Schottky测试表明N掺杂使得Ti02的平带电势负移,电化学阻抗谱测试表明N掺杂增强了TiO2电极和电解质之间的界面阻抗,从而阻碍了TiO2电极和电解质之间的界面复合,有利于提高电池的开路电压Voc。IMPS测试表明N掺杂提高了电子在TiO2薄膜内的传输速度,从而增加了电池的短路电流Jsc。使用N719染料和准固态电解质,N掺杂Ti02微球电池的转化效率达到了6.01%。 (4)采用第一性原理方法计算研究了Ta掺杂替代TiO2中不同配位的Ti原子Ti02的电子能带结构,探讨了Ta掺杂TiO2对电池性能的影响。 (5)采用水热法制备了一系列的Ta掺杂纳米TiO2微球,研究了不同水热温度和Ta掺杂对电极的形貌,电池I-V特性以及电化学性能的影响。发现提高水热温度和Ta掺杂都可以明显改善电池的许多方面性能参数,且与理论计算相符合,准固态染料电池的转化效率可提高到6.97%。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 纳米晶TiO_2微球 水热法 掺杂 电子结构
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 绪论12-27
• 1.1 染料敏化太阳能电池的结构和性能参数12-14
• 1.2 Ti02纳米晶的制备方法和成膜工艺14-19
• 1.3 Ti02电极材料的优化和结构的改进19-23
• 1.4 基于密度泛函理论CASTEP介绍23-25
• 1.5 本课题的研究思路和工作内容25-27
• 2 Ti02纳米晶光阳极研究27-39
• 2.1 引言27-28
• 2.2 Ti02的合成和电池的组装28-31
• 2.4 Ti02的水热合成因素讨论31-37
• 2.5 本章小结37-39
• 3 N掺杂Ti02电子能带结构研究39-55
• 3.1 引言39-40
• 3.2 纯锐钛矿相TiO2的能带电子结构研究40-46
• 3.3 N掺杂锐钛矿相TiO2的电子能带结构研究46-49
• 3.4 氧空位锐钛矿相TiO2的能带结构研究49-51
• 3.5 N掺杂锐钛矿相TiO2与DSSC51-53
• 3.6 本章小结53-55
• 4 N掺杂纳米TiO2微球光阳极研究55-69
• 4.1 引言55-56
• 4.2 N掺杂TiO_2微球的水热合成与电池制备56-57
• 4.3 N掺杂TiO_2微球和DSSC表征分析57-65
• 4.4 N掺杂TiO_2微球光阳极在QDSSC中的应用65-68
• 4.5 本章小结68-69
• 5 Ta掺杂TiO_2电子能带结构研究69-77
• 5.1 引言69-70
• 5.2 模型选取70-71
• 5.3 Ta掺杂锐钛矿相TiO_2的能带结构研究71-74
• 5.4 Ta掺杂锐钛矿相TiO_2与DSSC74-75
• 5.5 本章小结75-77
• 6 Ta掺杂纳米TiO_2微球光阳极研究77-89
• 6.1 引言77-78
• 6.2 Ta掺杂TiO_2微球的合成与电池的制备78-79
• 6.3 Ta掺杂TiO_2微球的表征79-81
• 6.4 电池性能表征分析81-87
• 6.5 本章小结87-89
• 7 结论与展望89-93
• 7.1 全文研究内容总结89-91
• 7.2 主要创新点91-92
• 7.3 研究展望92-93
• 致谢93-94
• 参考文献94-107
• 附录1 攻读博士学位期间发表论文目录107-109

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