IV-VI族化合物量子点太阳能电池的制备及其性能研究

【摘要】：近年来,能源需求的激增和空气污染的加剧迫使人们寻求新的清洁可再生能源。取之不尽用之不竭的太阳能由于其清洁性和可再生性而被认为是最佳的替代能源之一,而光伏电池可能是将太阳能转化为电能的最直接方式。虽然目前的硅太阳能电池具有很高的能量转化效率,但光伏电能的价格尚不能与传统电能相竞争。基于胶体量子点的太阳能电池因具有可溶液工艺制备和潜在的多激子产生效应等特点有望能在降低制备成本的同时提高电池的能量转化效率,从而引起了人们的广泛关注。然而目前所报道的量子点电池的性能还很差,远未达到实际利用的最低要求,其中的原因之一就是多数量子点电池尚未充分利用太阳光谱中的红外光。此外,虽然对胶体量子点在溶液介质中所具有的多激子产生效应已多有报道,但该效应能否真正应用到实际量子点太阳能电池中并提高其能量转化效率仍是一个开放性的课题。基于此,本文以提高量子点太阳能电池的性能和探索电池中的多激子产生效应为目的,从Ⅳ-Ⅵ族化合物量子点的合成入手,进而利用溶液工艺制备了红外胶体量子点太阳能电池并研究了其性能。本论文的主要研究内容如下： 通过改变前驱物比例和反应条件,利用热注入方法制备了形貌分别为纺锤形、近团簇形和八面体形等的PbSe量子点,并测试了其光学性能和结构。在实验观察和分析的基础上提出了其可能的形貌演化过程。另外,还合成出了不同粒径的近球形PbS量子点,所制备的PbS量子点粒径分布较窄,发光性能优良,从而为制备红外量子点电池奠定了基础。 利用溶液工艺制备了Ti02/PbS量子点电池,并通过研究电极、窗口层、量子点粒径、配体和有源层厚度等不同因素对电池性能的影响,优化得到了该类电池的最佳结构参数。利用优化工艺制得的PbS量子点电池能量转化效率达到3.13%,其中短路电流密度、开路电压和填充因子分别为20.7 mA/cm2、0.456 V和33.2%,峰值外部量子效率和红外光区的外部量子效率分别达到约80%和30%,这是报道的首个具有超过80%峰值外部量子效率的PbS量子点电池。 为了解量子点电池的稳定性,研究了空气和氮气暴露对TiO2/PbS电池性能的影响。结果表明电池在短时间(小于1小时)的空气暴露中尽管短路电流密度降低但由于开路电压和填充因子的增大可以提高电池的能量转化效率。5分钟空气暴露使PbS(1.1 eV)量子点电池的能量转化效率从3%提高到4%,具体性能参数分别为：Jsc=18.6mA/cm2,Voc=0.517 V,FF=41.8%；对于PbS(1.7 eV)量子点电池来说,开路电压可达到0.655 V。而长时间(24小时)的空气暴露由于电池电导率的大幅下降致使电池性能降低,但退化的电池性能可以通过1,2-乙二硫醇浸泡处理得到基本恢复。电池的这种空气暴露效应是空气中的氧对电池中PbS量子点薄膜的影响造成的。另外,氮气气氛下的老化处理可以提高量子点电池的短路电流、开路电压和填充因子,从而提高电池性能。该研究结果强调了环境条件对于量子点电池性能的重要影响以及量子点电池研究过程中考虑环境条件的重要性和必要性。 研究了不同条件下的热处理对TiO2/PbS量子点电池性能的影响。结果表明空气中退火虽然可提高电池的开路电压但由于短路电流密度的大幅降低不利于Ti02/PbS量子点电池性能的提高。而在氮气气氛中于90-100℃及以下温度退火可以提高电池的短路电流和峰值外部量子效率,更高温度的退火则使电池性能下降。通过在氮气气氛中于90℃下退火6分钟,得到了峰值外部量子效率约为95%的PbS量子点电池,这也是目前所知的具有最高峰值外部量子效率的PbS量子点太阳能电池。 利用三元PbSxSe1-x合金量子点和透明的Ti02薄膜制备出了同时具有高短路电流密度和高开路电压的异质结太阳能电池。最优电池的短路电流密度、开路电压、填充因子和能量转化效率分别达到25.6 mW/cm2、0.451V、36.8%和4.25%,其能量转化效率比之前报道的基于三元PbSxSe1-x量子点的肖特基结电池提高了约30%,也高于本工作中利用二元PbS量子点所制备的异质结电池,从而显示出了合金量子点异质结电池在提高量子点光伏器件性能方面的巨大潜力。此外,在该三元PbSxSe1-x量子点异质结电池中还观测到了超过100%的外部量子效率,并利用不同强度和波长的单频光以及不同来源的标准Si光电二极管对此进行了确认,从而为三元PbSxSe1-x量子点及其电池中存在多激子产生效应提供了证据。 在实验研究基础上对所制备的PbS量子点电池的性能限制因素进行了分析。结果表明所制备的TiO2/PbS量子点电池性能受限于载流子迁移率和寿命的乘积(μτ)而且电池中存在缺陷复合。该分析结果为如何进一步提高量子点电池的性能指明了方向。 【关键词】：太阳能电池 量子点 制备 性能 铅硫族化合物 二氧化钛 光伏器件
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-35
• 1.1 引言10
• 1.2 太阳能电池的发展历史10-14
• 1.3 太阳能电池的基本理论和参数14-20
• 1.4 胶体量子点概述20-27
• 1.5 红外胶体量子点太阳能电池的研究进展27-33
• 1.6 本论文的选题思路和结构33-35
• 2 Ⅳ-Ⅵ族化合物量子点的合成与表征35-48
• 2.1 引言35-36
• 2.2 PbSe量子点的合成与表征方法36-38
• 2.3 PbSe量子点的形貌控制与演化机理38-45
• 2.4 PbS量子点的合成与表征45-47
• 2.5 本章小结47-48
• 3 TiO_2/PbS量子点太阳能电池的制备与性能优化48-72
• 3.1 引言48
• 3.2 量子点太阳能电池的制备48-50
• 3.3 量子点薄膜及电池的性能表征方法50-52
• 3.4 不同结构参数对电池性能的影响52-67
• 3.5 电池性能的限制因素67-70
• 3.6 本章小结70-72
• 4 TiO_2/PbS量子点电池的稳定性研究72-90
• 4.1 引言72
• 4.2 空气暴露对量子点电池性能的影响72-81
• 4.3 氮气气氛对量子点电池性能的影响81-84
• 4.4 热处理对量子点电池性能的影响84-89
• 4.5 本章小结89-90
• 5 TiO_2/PbS_xSe_(1-x)合金量子点太阳能电池90-106
• 5.1 引言90-92
• 5.2 PbS_xSe_(1-x)材料与电池92-93
• 5.3 结果与讨论93-104
• 5.4 本章小结104-106
• 6 研究总结与展望106-109
• 6.1 研究内容总结106-108
• 6.2 对下一步工作的展望108-109
• 致谢109-110
• 参考文献110-128
• 附录1 攻读博士学位期间取得的成果128-129
• 附录2 Letter of Consent129

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