纤维状染料敏化太阳能电池低成本对电极的制备及其性能研究

【摘要】：染料敏化太阳电池(Dye-sensitized Solar Cells, DSSCs)是一种具有广泛应用前景的低成本、高效率光伏技术,在国际上引起了广泛关注。近年来,其在制备工艺和光电转化性能方面均取得了显著进展。然而,传统平板染料敏化太阳能电池(Planar Dye-sensitized Solar Cells, PDSSCs)往往以硬质材料作为基底,其抗外力能力差、空间限制大,制约了其便携性。纤维状染料敏化太阳能电池(Fiber-shaped Dye-sensitized Solar Cells, FDSSCs)以柔性的金属丝、碳纤维等导电纤维作为基底,可采用现有纺织技术将单根纤维电池组装成布匹、衣、帽等,实现可穿戴、便携式太阳能电池模块化设计与制备。因此,越来越多的科研工作者专注于FDSSCs的开发及研究。目前,FDSSCs对电极通常采用导电性好、电催化活性高的铂(Pt)丝,但其在地壳中储量少、价格昂贵、制备耗能大,限制了FDSSCs的规模化生产和应用。针对这一问题,本文从开发经济高效非Pt对电极材料的可控制备入手,开展非Pt对电极材料的导电性、催化活性位点和薄膜内离子扩散速率研究,实现对电极材料的微纳结构设计与构筑。主要研究内容如下：(1)采用两步法在导电碳纤维(Carbon Fiber, CF)基底上构筑一层由单晶氮化钛(TiN)纳米片组成的多孔结构薄膜,得到氮化钛-碳纤维(TiN-CF)的核壳结构纤维对电极。研究结果表明,以TiN-CF为对电极的FDSSCs转化效率为7.2%,高于Pt丝为对电极的转化效率(6.23%)。TiN单晶结构利于电子快速高效地传输；介孔结构TiN纳米片交错地自组装成的多孔薄膜,具有较多的活性位点和大量的I3-/I-离子扩散通道,从而展现出优异的电催化活性。(2)采用一步水热法,分别在碳纤维表面原位生长纳米带CoNi2S4 (CoNi2S4-CF)和纳米棒CoNi2S4 (CoNi2S4-CF)两种对电极材料。以纳米带CoNi2S4-CF为对电极的FDSSCs光电转化效率为7.03%,而相同条件下基于Pt线FDSSCs的转化效率为6.45%,表明纳米带CoNi2S4-CF不仅价格低廉且具有良好的导电性及电催化性能。而基于纳米棒CoNi2S4-CF的FDSSCs转化效率为4.1%,远低于Pt丝及纳米带CoNi2S4-CF为对电极的结果。纳米带CoNi2S4暴露面具有较多的活性位点,从而表现出较高的电催化性能；而纳米棒CoNi2S4暴露面的活性位点较少,使其电催化活性低于纳米带CoNi2S4。(3)在Co、Ni金属丝表面原位一步生长单晶纳米片状金属硒化物M0.85Se-M(M=Ni,Co),获得核壳结构型高性能、低成本对电极。M0.85Se具有的优势：(1)单晶Mo.85Se纳米片有利于电子传输；(2)自组装形成的多孔结构增加了其与电解液之间的接触面积,并有利于13-/I-离子扩散；(3)M00.85Se原位生长在金属基底上,两者结合牢固,电子可以快速有效地转移。因此,基于Co0.85Se-Co和Ni0.85Se-Ni对电极的FDSSCs转化效率分别为6.55%、7.07%,与Pt丝电极的电池效率6.54%相当。 【关键词】：纤维 染料敏化太阳能电池 低成本 对电极 过渡金属化合物
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 中文摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-42
• 1.1 前言10-12
• 1.2 染料敏化太阳能电池概述12-17
• 1.2.1 平面状染料敏化太阳能电池结构13-14
• 1.2.2 纤维染料敏化太阳能电池结构14-15
• 1.2.3 染料敏化太阳能电池原理15-17
• 1.3 染料敏化电池的研究现状17-33
• 1.3.1 光敏剂染料的发展17-21
• 1.3.1.1 金属配合物染料18-20
• 1.3.1.2 纯有机染料20-21
• 1.3.2 电解质21-23
• 1.3.2.1 液态电解质21-22
• 1.3.2.2 准固态电解质22
• 1.3.2.3 固态电解质22-23
• 1.3.3 半导体氧化物薄膜的研究进展23-27
• 1.3.3.1 半导体氧化物种类23-24
• 1.3.3.2 半导体氧化物薄膜的结构24-27
• 1.3.4 对电极的研究进展27-33
• 1.3.4.1 铂电极28-30
• 1.3.4.2 碳电极30-31
• 1.3.4.3 有机导电聚合物对电极31
• 1.3.4.4 无机化合物对电极31-33
• 1.4 本文的研究思路和主要研究内容33-35
• 参考文献35-42
• 第二章 实验部分42-54
• 2.1 主要化学试剂42-43
• 2.2 纳米材料的制备方法43-44
• 2.2.1 水热/溶剂热法43
• 2.2.2 阳极氧化法43-44
• 2.3 基本物性表征44-46
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)表征44
• 2.3.2 X射线光电子能谱(XPS)表征44
• 2.3.3 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)表征44-45
• 2.3.4 透射电子显微镜(TEM)表征45
• 2.3.5 比表面积(BET)的测定45
• 2.3.6 紫外-可见漫反射吸收光谱(Uv-Vis)45
• 2.3.7 电化学测试45-46
• 2.4 染料敏化太阳能电池性能评价46-52
• 2.4.1 染料敏化太阳能电池的制备46-47
• 2.4.2 光电转换效率(I-V)测试47-49
• 2.4.3 单色光光电转换效率(IPCE)测试49-52
• 参考文献52-54
• 第三章 多孔单晶TiN纳米片制备及电化学性质研究54-66
• 3.1 引言54-55
• 3.2 实验部分55-56
• 3.2.1 TiO_2-CF和TiN-CF样品的制备55-56
• 3.2.2 纤维工作电极的制备及FDSSCs的组装56
• 3.2.3 TiO_2-CF和TiN-CF纳米片阵列的表征56
• 3.3 结果与讨论56-62
• 3.3.1 TiO_2-CF和TiN-CF样品FE-SEM和TEM表征56-58
• 3.3.2 TiO_2-CF和TiN-CF样品XRD图谱58-59
• 3.3.3 FDSSCs光电转换性能研究59-60
• 3.3.4 TiN-CF,Pt丝和洁净CF的CV和EIS表征60-62
• 3.4 本章小结62-63
• 参考文献63-66
• 第四章 纳米带和纳米棒CoNi_2S_4制备及电化学性质的影响66-80
• 4.1 引言66-67
• 4.2 实验部分67-68
• 4.2.1 CoNi_2S_4-CF的制备67
• 4.2.2 纤维工作电极的制备及FDSSCs的组装67
• 4.2.3 CoNi_2S_4-CF的表征67-68
• 4.3 结果与讨论68-75
• 4.3.1 CoNi_2S_4-CF样品FE-SEM和TEM表征68-69
• 4.3.2 CoNi_2S_4-CF的XRD图谱69-70
• 4.3.3 FDSSCs光电转换性能研究70-72
• 4.3.4 CoNi_2S_4-CF样品CV表征72-74
• 4.3.5 CoNi_2S_4-CF样品EIS表征74-75
• 4.4 本章小结75-76
• 参考文献76-80
• 第五章 纳米片金属(钴,镍)硒化物的制备及电化学性质的研究80-90
• 5.1 引言80-81
• 5.2 实验部分81-82
• 5.2.1 Co_(0.85)Se和Ni_(0.85)Se纳米片薄膜的制备81
• 5.2.2 纤维工作电极的制备及FDSSCs的组装81
• 5.2.3 Co_(0.85)Se-Co和Ni_(0.85)Se-Ni样品的表征81-82
• 5.3 结果与讨论82-86
• 5.3.1 Co_(0.85)Se-Co和Ni_(0.85)Se-Ni样品XRD表征82
• 5.3.2 Co_(0.85)Se-Co和Ni_(0.85)Se-Ni样品FE-SEM和TEM表征82-84
• 5.3.3 FDSSCs光电转换性能研究84-85
• 5.3.4 对电极的CV表征85
• 5.3.5 对电极的EIS表征85-86
• 5.4 本章小结86-87
• 参考文献87-90
• 第六章 结论与展望90-92
• 附录92-108
• S1 基于TiO_2纳米线阵列工作电极制备及光电性能研究92-100
• S1.1 前言92-93
• S1.2 实验部分93
• S1.3 结果与讨论93-99
• S1.4 小结99-100
• S2 石墨烯-二氧化钛复合纳米材料的制备及光电性能的研究100-106
• S2.1 前言100
• S2.2 实验部分100-101
• S2.3 结果与讨论101-105
• S2.4 小结105-106
• 参考文献106-108
• 攻读博士期间获得的学术成果和奖励108-110
• 致谢110-112

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