过渡金属氧化物催化甲烷甲醇转化的分子机制

【摘要】：甲烷和甲醇可通过催化氧化转化为高附加值产品。我们采用团簇和周期性表面模型研究氧化镧和钒钛氧化物催化下的甲烷和甲醇氧化反应机理,构建相应的催化反应网络。我们的计算表明,甲烷氧化偶联反应主要通过甲烷在La-O酸碱对位点解离并在分子氧协助下生成甲基自由基,而活性中心的酸碱强度决定了甲烷解离的难易。对于甲醇氧化反应,甲酸甲酯和二甲氧基甲烷都通过半缩醛这一中间体生成,因此钒钛氧化物催化剂表面氧化位点和酸性位点的协同作用对于两种产物的生成起到了关键的作用。 【作者单位】：中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程中心
【关键词】：密度泛函理论 过渡金属氧化物 甲烷氧化偶联 甲醇氧化 催化反应网络
【分类号】：O621.251
【正文快照】： 243619601Cluster+CH4+O2CH3·+CH4CH3·+CH4CH3·H2O21531281H2O+O2+CH4CH3·+CH4CH3·18H2O+CH4-CH3OH46VTi3O7(OH)3V2O5/Ti O2(001)+CH3OH-H2O-CH3OCH2OCH3-HCOOCH31.19/1.111.01/1.19Fig.1 Mechanisms of La2O3-Catalyzed Oxidative Coupling of Methane(Left)and V2O

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