整体式催化剂上甲烷催化燃烧的研究

【摘要】： 本文以YSZ、γ-Al_2O_3及储氧材料为载体，以Fe、Co、Mn为活性组分，用堇青石蜂窝陶瓷为基体制备了整体式甲烷燃烧催化剂。利用连续流动微型反应装置研究了催化剂的反应性能，抗老化性能及反应条件对反应性能的影响。利用XRD、H_2-TPR、O_2-TPD及催化剂上反应引发温度的测定等研究手段对催化剂进行了表征。 实验结果表明，以(Fe+Co+Mn)为活性组分，以YSZ或γ-Al_2O_3为载体，可以制备出高活性及热稳定性较好的甲烷燃烧催化剂。其催化活性具有与贵金属催化剂相似的温度特性。经1000℃，5h老化以后，催化剂的催化活性仍然保持了与贵金属催化剂相似的温度特性。以YSZ+储氧材料为载体能够改善催化活性的温度特性。 H_2600℃还原以后，各催化剂的活性均高于在N_2中400℃处理的催化剂的活性，而且各催化剂活性之间的差别减小。空速对催化剂的性能有明显影响，以YSZ，γ-Al_2O_3和YSZ+OSM_1为载体的催化剂能在高空速下(150000h~(-1))保持高活性。当反应气中甲烷浓度降低到5％时，以YSZ+OSM_1和YSZ+OSM_2为载体的催化剂比不加储氧材料的催化剂表现出更高的催化活性。 单组分催化剂的H_2-TPR结果表明，负载在YSZ和γ-Al_2O_3这两种载体上的活性组分形成相似的活性物种。老化处理以后，活性物种与载体的相互作用增强。活性物种与γ-Al_2O_3的相互作用比与YSZ的相互作用更强。 多组分催化剂的H_2-TPR结果表明，活性组分与γ-Al_2O_3之间的相互作用比与YSZ间相互作用的强。经高温老化以后，催化剂仍然保持良好的低温还原性能。 多组分催化剂O_2-TPD结果表明，在实验温度范围内，(Fe+Co+Mn)／YSZ，(Fe+Co+Mn)／YSZ+OSM_2，(Fe+Co+Mn)／YSZ+OSM_1和(Fe+Co+Mn)／γ-Al_2O_3催化剂上有较高浓度的氧物种存在。老化以后催化剂在反应的温度范围 内仍然存在较高浓度的氧物种。 各催化剂的反应引发温度相差不大。反应引发温度低的催化剂，其初始活 性越好。 【关键词】：甲烷燃烧 整体式催化剂 储氧材料 反应性能
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2002
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 中文摘要4-8
• 1． 前言8-17
• 1．1 本论文的目的与意义8-9
• 1．2 文献综述及发展状况9-16
• 1．3 本论文的研究内容16-17
• 2． 实验部分17-19
• 2．1 主要试剂17
• 2．2 催化剂的制备17
• 2．2．1 载体的制备17
• 2．2．2 催化剂样品的制备17
• 2．3 催化剂的表征17-19
• 2．3．1 催化剂活性测试17-18
• 2．3．2 催化剂上反应引发温度的测定18
• 2．3．3 老化实验18
• 2．3．4 H_2-TPR测定18
• 2．3．5 O_2-TPD测定18
• 2．3．6 XRD测定18-19
• 3． 结果与讨论19-42
• 3．1 催化剂的反应性能19-23
• 3．1．1 以YSZ和γ-Al_2O_3为载体的催化剂的反应性能19-21
• 3．1．2 以YSZ+储氧材料为载体的催化剂的反应性能21-23
• 3．2 反应条件对催化剂反应性能的影响23-28
• 3．2．1 H_2还原对催化剂反应性能的影响23-25
• 3．2．2 空速对催化剂反应性能的影响25-26
• 3．2．3 反应气中甲烷浓度对催化剂反应性能的影响26-28
• 3．3 催化剂的表征28-42
• 3．3．1 单组分催化剂的表征28-33
• 3．3．1．1 单组分催化剂的物相分析28
• 3．3．1．2 单组分催化剂的H_2-TPR表征28-33
• 3．3．2 多组分催化剂的表征33-42
• 3．3．2．1 催化剂的H_2-TPR表征33-37
• 3．3．2．2 催化剂的O_2-TPD表征37-41
• 3．3．2．3 催化剂上反应引发温度的测定41-42
• 4． 结论42-44
• 参考文献44-47
• 致谢47

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

催化燃烧用钴基催化剂的研制、表征与性能研究    陈慕华

整体式结构化催化剂合成异丙苯的反应过程强化    代成娜

天然气汽车发动机内催化燃烧研究    冷锁林

CeO_2基氧化物涂层负载Pd催化剂的VOCs催化燃烧性能研究    何迈

催化燃烧VOCs蜂窝陶瓷催化剂涂层和活性物种研究    方丽玲

Pd/CeO_2-Y_2O_3蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究    金凌云

氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用——Ⅱ.Mn-O/γ-Al_2O_3和Mn-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂中氧的性能    卢冠忠,汪仁

负载型La_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3燃烧催化剂的载体效应    贾美林,沈岳年,秦飞丽

控制大气污染用的蜂窝陶瓷材料    蔡俊修，陈笃慧，万惠霖

ZrO_2对Mn-O/γ-Al_2O_3催化剂中表面氧性能的影响    周仁贤,蒋晓原,俞铁铭,郑小明

钙钛矿型复合氧化物用作深度氧化催化剂    刘源,秦永宁

用于过氧化氢分解的锰铅复合氧化物催化剂    田含晶,张涛,杨黄河,孙孝英,梁东白,林励吾

整装脱硝催化剂载体介孔TiO_2涂层的制备    沈岳松;祝社民;丘泰;

汽车尾气催化净化技术进展    刘奉生,史文方,龚卫国

累托石和滑石制备堇青石质蜂窝陶瓷    徐晓虹,彭超,吴建锋,柯尊文,胡曙光

燃烧催化剂中LaAlO_3作为第2载体的研究    高丽蓉,沈岳年,王克冰

La-Sr-Fe-Co系钙钛矿型汽车尾气净化催化剂的性能研究    陈广新,余林,林永强,王明强

钙钛矿型催化剂去除VOC的性能研究    徐伟;张钰靓;施延君;叶永根;

锰-铈复合氧化物催化剂表面氧的性质    罗孟飞,陈敏,周烈华,袁贤鑫

氧化铈对氧化锰表面氧脱附与恢复性能的影响    罗孟飞，袁贤鑫，周烈华

多孔陶瓷材料    王连星,宁青菊,姚治才

非贵金属铜系催化剂上氧化CO的研究进展    张思华;王亚明;缪应菊;史晓杰;

晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究    魏永刚

利用铝型材厂工业废渣制备多孔陶瓷及稀土催化剂性能研究    刘艳春

Ce基催化剂上氯苯的低温催化燃烧研究    吴勐

催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征    翟彦青

催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂    王健礼

六铝酸盐及其金属基整体式催化剂的甲烷催化燃烧研究    李彤

TS-1整体式催化剂的制备及在环己酮氨肟化反应中的应用    刘莹

煤矿乏风低浓度瓦斯热逆流氧化理论及实验研究    王鹏飞

煤矿乏风瓦斯催化氧化高效催化剂的制备与研究    刘文革

镧基钙钛矿型催化剂的NO氧化催化性能研究    陈家浩

稀土萃取分离车间有机废气的催化净化    林茵

化学镀法制备用于有机废气催化燃烧处理的整体式催化剂的研究    林探厅

12SrO·7Al_2O_3负载La_（0.8）Sr_（0.2）MnO_3和CuMn_2Ce_4催化燃烧性能研究    王占龙

可见光催化降解氯苯和甲苯的研究    董敏华

采用二次空气补给和催化转化器技术降低摩托车尾气排放的研究    谈宗文

CO还原SO_2反应负载型催化剂的制备及活性研究    刘敦强

堇青石质蜂窝陶瓷载体的研究    周燕

自蔓延高温合成燃料电池用镧系复合氧化物阴极材料    颜学敏

K_4Nb_6O_（17）的制备及其光催化降解酸性红染料废水的研究    贾媛媛

贫燃条件下汽车尾气中NOx的选择性催化还原    陈广新

催化精馏法制异丙苯工艺研究    张德权,李东风,张吉瑞

新型丝网波纹填料的流体力学特性研究    周媛,李群生,张泽廷

氯铝酸盐离子液体催化苯与丙烯的烷基化反应    董聪聪;孙爱军;李春喜;孟洪;王子镐;

新型高效丝网填料的性能研究    李方;常秋连;李群生;田原铭;刘旺国;

新型蜂窝陶瓷的研制    胡定军,石红梅

钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al_2O_3催化剂活性的影响    代小平,余长春,沈师孔

可动氧与载体对钴基催化剂的乙烷氧化脱氢性能的影响    陈铜,李文钊,GuyA.Martin,陈国平,万惠霖

中孔分子筛负载钴催化剂的制备及在费托合成中的催化性能    银董红,李文怀,钟炳,彭少逸

助剂CeO_2对Co/Al_2O_3催化剂上F-T合成反应性能的影响    代小平,余长春,沈师孔

Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上NO的吸附态及分解反应机理    关乃佳,单学蕾,曾翔,项寿鹤,Anette TRUNSCHKE,Manfred BAERNS

堇青石蜂窝状SCR催化剂烟气脱硝试验    冯雅晨;谭青;

固体磷酸催化剂的XRD研究    朱明;金国林;

加压下规整填料塔内流体流动和传质特性的研究及其计算流体力学模拟    张鹏

规整填料局部流动与传质的计算流体力学研究    谷芳

金属基整体式催化剂与反应器的传递及反应特性    梅红

低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化    张佳瑾

分子筛催化氮氧化物分解的反应过程研究    王玉丽

蜂窝状活性炭担载Mn基氧化物用于NO的低温催化还原    王邓军

Cu-SAPO-34/堇青石整体式催化剂用于柴油机尾气净化的研究    唐磊

多异丙苯在改性β沸石上的反应研究    牛瑾

化学镀法制备用于有机废气催化燃烧处理的整体式催化剂的研究    林探厅

改性LaMnO_3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧    韩倩茜

烟气脱硝结构化催化剂与反应器的数值模拟    温翠萍

氧化铝为载体的负载型钯催化剂对甲烷催化燃化燃烧反应性能的研究    袁强

介孔分子筛的合成及其在F-T钴基催化剂中的应用    李苑

以Fe_2O_3为活性组分的甲烷燃烧催化剂的研究    李丽娜

家用天然气催化燃烧热水器催化材料的研制    向云

钛基催化剂催化氧化苯系物有机废气的研究    俞丹青

等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究    李惠娟

负载型双贵金属催化剂的制备与应用    宋春雨

用于高含水量丙烯酸废气催化净化的整体式钯催化剂的研究    易攀

蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究    官芳

填料塔内胺回收烟道气中CO_2的研究    沈洪士

氯苯在VO_x/TiO_2催化剂上的催化燃烧    顾姚星

稀土助剂对甲烷催化燃烧整体式催化剂反应性能的影响    黄敬敬

氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用——Ⅰ.铜和铈负载型氧化物中的氧的性能    卢冠忠,汪仁

Co/γ-Al_2O_3 CATALYSTS FOR NITRIC OXIDE SELECTIVE REDUCTION BY ETHYLENE    孟明,林培琰,伏义路

La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3和La_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3在γ-Al_2O_3上的载体效应研究    薛屏沈,岳年,孙燕华,胡瑞生

ZrO_2对CuO/γ-Al_2O_3催化剂CO氧化性能的影响    周仁贤,蒋晓原,丁云杰,郑小明

钙钛矿型LaNiO_3、LaMnO_3的形成条件    胡瑞生 ,沈岳年 ,王红宇 ,孙永安 ,白玉山

ZrO_2改性对Pt/Al_2O_3催化剂上CO氧化性能的影响    周仁贤,郑小明

整体式催化剂性能及应用的研究进展    赵阳,郑亚锋,辛峰

金属基整体式催化剂的研究进展    卢泽湘;范立维;

友刊链接    

镍基整体式催化剂上生物质粗燃气重整调变的特性研究    李凯;定明月;李宇萍;王铁军;吴创之;马隆龙;

有机废气催化燃烧用贵金属钯整体式催化剂的研究    林探厅;余倩;李永峰;刘祖超;姚煌;李俊;余林;李聪;

由杉木锯屑生物质制合成气:镍基整体式催化剂的表征及催化性能    鲁敏;吕鹏梅;袁振宏;李惠文;许敬亮;

Co-Ni_2P/SBA-15/Cordierite整体式催化剂的制备及其二苯并噻吩加氢脱硫性能(英文)    吴平易;兰玲;季生福;魏妮;吕忠武;刘辉;

整体式催化剂的物化性能研究    王军,沈美庆,秦永宁,刘杨胜

堇青石整体式催化剂的研究进展    刘芸;吴爽;张忠金;臧树良;

甲烷在整体式Co基催化剂上的燃烧性能    任屹罡,陈耀强,庞秀江,龚茂初

整体式催化剂的应用及研究进展    马瑞平;熊春燕;乔永志;王媛媛;张云;闫皙;

整体式催化剂活性物质抗脱落性能研究    吴东方;孔尚尚;

纳米碳材料/碳化硅整体式催化剂:制备,修饰以及在烷烃脱氢反应中的应用    刘洪阳;袁华;刁江勇;王琦;苏党生;

Pd/Y_2O_3整体式催化剂的制备及甲苯氧化性能研究    金凌云;苏孝文;鲁继青;罗孟飞;

化学镀技术制备钯基/316L不锈钢丝网整体式催化剂净化甲苯    李宇;李永峰;周碧玉;余倩;余林;

Pd/Graphene/堇青石整体式催化剂的制备与性能研究    朱玉超;周永华;叶红齐;

添加不同助剂的铈基储氧材料对低浓度乙醇低温催化燃烧活性的影响    曹红岩;龚茂初;王健礼;沈美;闫生辉;刘志敏;陈耀强;

CeO_2-Y_2O_3涂层的绿色制备及负载Pd整体式催化剂的研究    金凌云;苏孝文;鲁继青;何迈;罗孟飞;

CeY涂层负载Pd整体式催化剂的研究    金凌云;何迈;谢冠群;罗孟飞;

含La、Ce整体式催化剂及其反应性能研究    季生福;

六铝酸盐及其金属基整体式催化剂的甲烷催化燃烧研究    李彤

分子筛催化氮氧化物分解的反应过程研究    王玉丽

微乳液浸渍—破乳技术制备钯整体式催化剂及其催化加氢性能研究    周永华

低碳烷烃CO_2氧化脱氢催化剂的制备及其催化性能的研究    史雪君

磷化物催化剂的制备及其加氢脱硫反应性能的研究    魏妮

用于H_2中CO优先氧化的CuO-CeO_2/FeCrAl整体式催化剂研究    曾尚红

磷化物整体式催化剂的制备与加氢脱硫性能研究    董亮

化学镀法制备用于有机废气催化燃烧处理的整体式催化剂的研究    林探厅

整体式催化剂反应/反应耦合强化的研究    刘茜

甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究    唐晶晶

用于高含水量丙烯酸废气催化净化的整体式钯催化剂的研究    易攀

甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究    孙思

一种用于低温下净化甲醛的整体式催化剂的研究    杨俊涛

Pd/CeO_2-Y_2O_3蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究    金凌云

富氢气体中金属整体式催化剂制备及CO选择性氧化性能研究    聂春

整体式催化剂上甲烷催化燃烧的研究    张鑫