纳米镍基催化剂用于甲烷裂解反应的研究
纳米镍基催化剂用于甲烷裂解反应的研究【摘要】:本文根据甲烷裂解过程中碳纤维的生长机理,设计并制备了具有高活性的纳米镍基催化剂。为调变活性组分Ni的晶粒大小,结晶程度及其与载体的相互
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O643.3
【目录】:
- 第一章 绪论9-22
- 1.1 课题意义9-15
- 1.1.1 氢气的应用9-11
- 1.1.1.1 化学工业和炼油工业9
- 1.1.1.2 能源9-10
- 1.1.1.3 燃料电池10-11
- 1.1.2 氢气生产现状11-13
- 1.1.3 甲烷催化裂解制氢概述13-15
- 1.1.3.1 作为制氢工艺的优越性13-14
- 1.1.3.2 副产纳米碳材料14-15
- 1.2 课题研究现状15-21
- 1.2.1 催化剂研究15-18
- 1.2.1.1 甲烷裂解反应对催化剂的要求15-16
- 1.2.1.2 以FC化合物为母体的Ni/Al2O3催化剂16-17
- 1.2.1.3 高负载量的Ni/SiO2催化剂的制备17-18
- 1.2.1.4 催化剂失活18
- 1.2.2 甲烷催化裂解反应机理18-21
- 1.2.2.1 反应历程18-20
- 1.2.2.2 体相扩散的推动力20-21
- 1.3 本文的研究思路和工作内容21-22
- 1.3.1 研究思路21
- 1.3.2 本文主要工作21
- 1.3.3 本文的创新点21-22
- 第二章 催化剂的制备与表征22-42
- 2.1 前言22-23
- 2.1.1 制备过程对催化剂活性的影响22
- 2.1.2 催化剂组成及制备方法的确定22-23
- 2.2 实验条件23-26
- 2.2.1 催化剂的制备23-25
- 2.2.1.1 共沉淀法制备Ni-Cu/Al2O3催化剂23-24
- 2.2.1.2 反向浸渍法制备Ni/SiO2系列催化剂24-25
- 2.2.2 催化剂表征25-26
- 2.2.2.1 热重和差热分析25
- 2.2.2.2 程序升温还原25-26
- 2.2.2.3 X-射线粉末衍射分析26
- 2.2.2.4 透射电境和选区电子衍射分析26
- 2.2.2.5 扫描电境分析26
- 2.3 结果与讨论26-40
- 2.3.1 TGA/DTA研究26-30
- 2.3.1.1 共沉淀制备的催化剂母体的TGA/DTA研究26-28
- 2.3.1.2 反向浸渍法制备过程的TG/DTA研究28-30
- 2.3.2 XRD研究30-34
- 2.3.2.1 Ni/Al2O3系列催化剂母体30
- 2.3.2.2 Ni/Al2O3系列催化剂氧化物30-32
- 2.3.2.3 Ni/SiO2系列催化剂32-33
- 2.3.2.4 高温煅烧后的Ni/SiO2催化剂33-34
- 2.3.3 TPR研究34-38
- 2.3.3.1 Ni/Al2O3系列催化剂34-35
- 2.3.3.2 Ni/SiO2系列催化剂35-37
- 2.3.3.3 Ni-Cu/SiO2系列催化剂37-38
- 2.3.4 Ni/SiO2系列催化剂的形貌研究38-40
- 2.3.4.1 NS1(250)催化剂38-39
- 2.3.4.2 NS1(450)催化剂39-40
- 2.3.4.3 75Ni-8Cu/SiO2催化剂40
- 2.4 本章小结40-42
- 第三章 甲烷催化裂解反应评价42-58
- 3.1 实验条件42-45
- 3.1.1 气源42
- 3.1.2 固定床甲烷裂解反应评价42-43
- 3.1.2.1 设备参数42
- 3.1.2.2 操作步骤42-43
- 3.1.3 热天平反应评价43-45
- 3.1.3.1 设备参数43-44
- 3.1.3.2 操作步骤44-45
- 3.2 结果与讨论45-57
- 3.2.1 Ni/Al2O3系列催化剂程序升温积碳45-46
- 3.2.2 Ni/SiO2系列催化剂程序升温积碳46-49
- 3.2.3 Ni/SiO2恒温反应结果49-53
- 3.2.3.1 甲烷流速对反应转化率的影响49-50
- 3.2.3.2 反应温度对甲烷转化率的影响50-52
- 3.2.3.3 不同催化剂活性对比52-53
- 3.2.4 碳纤维的表征53-57
- 3.2.4.1 NS1(250)催化剂53-55
- 3.2.4.2 75Ni-8Cu/SiO2催化剂55-57
- 3.3 本章小结57-58
- 第四章 结论58-60
- 参考文献60-65
- 硕士期间发表论文情况65-66
- 致 谢66
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