湿活性炭存储甲烷的机理和充放气过程研究

【摘要】：本文采用局部密度函数理论并结合CO2的吸附数据表征了活性炭AX-21、BY-1和JX406的比表面积和孔径分布。通过测量吸附等温线的方法系统研究了275K下湿活性炭对甲烷的存储能力。不同微孔结构的活性炭湿储甲烷的能力截然不同。丰富的微孔有利于降低水合物的形成压力，但较大的孔容以及合适的孔径分布对活性炭湿储甲烷具有决定性作用。预先吸附的水量（即水炭比）对湿活性炭存储甲烷的量有重要的影响。水炭比在孔容附近时，湿活性炭对甲烷的储量较大；当水炭比超过孔容一定值后，储量迅速降低。 通过充气过程吸附槽的重量和吸附床层中心的温度变化曲线观测到甲烷水合物生成的整个过程，进一步证明了湿活性炭存储甲烷的机理是以水合物的形式存储甲烷。充、放气动力学研究显示，充气压力越大，生成甲烷水合物的时间越短。充气过程的热效应较低，温升不超过8℃。放气时，吸附槽能以均匀的速率对外放气。放气过程的温降随着放气速率的增大而升高。 湿活性炭BY-1对甲烷和丙烷的混合气以及天然气的存储研究显示，混合气和天然气水合物的生成压力比甲烷水合物的生成压力分别降低了0.8和0.72Mpa，但湿活性炭对混合气和天然气的储量不如其对甲烷的储量。天然气水合物在湿活性炭微孔内的生成速率很快，几乎不需要诱导时间。多孔介质活性炭为气、液两相提供了优良的接触场所，天然气水合物在活性炭微孔内的生成速率大大高于其在纯水中的生成速率。 【关键词】：活性炭 存储 甲烷水合物 孔分布 吸附
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 第一章 文献综述8-25
• 1.1 引言8-9
• 1.2 天然气存储9-13
• 1.2.1 天然气的吸附存储10-12
• 1.2.1.1 在干活性炭上的吸附存储10
• 1.2.1.2 吸附剂10-12
• 1.2.2 天然气的其它存储方式12-13
• 1.3 水合物13-18
• 1.3.1 水合物的研究历史和现状13-15
• 1.3.2 水合物的组成与结构15-16
• 1.3.3 水合物性质16-18
• 1.4 天然气水合物储存技术18-24
• 1.4.1 水合物形成动力学18-22
• 1.4.2 水合物分解22
• 1.4.3 天然气水合物的人工合成研究22-23
• 1.4.4 利用多孔介质存储天然气水合物23-24
• 1.5 小结24-25
• 第二章 实验部分25-36
• 2.1 实验原料25
• 2.2 甲烷水合物的吸附存储实验装置及其使用25-30
• 2.2.1 甲烷水合物的吸附存储装置25-27
• 2.2.2 实验步骤27-30
• 2.2.2.1 读数校正27
• 2.2.2.2 样品准备27
• 2.2.2.3 储罐自由空间体积确定27-28
• 2.2.2.4 充气过程28
• 2.2.2.5 放气过程28-30
• 2.3 湿活性炭吸附等温线测定装置及其使用30-36
• 2.3.1 样品准备30
• 2.3.2 吸附等温线测定装置30-31
• 2.3.3 吸附槽自由空间体积的确定31-32
• 2.3.4 吸附与脱附等温线的测定32-36
• 第三章 结果与讨论36-68
• 3.1 用湿活性炭存储甲烷的研究36-53
• 3.1.1 活性炭的表征36-38
• 3.1.1.1 活性炭比表面积和孔容的计算36-38
• 3.1.1.2 活性炭孔分布的计算38
• 3.1.2 活性炭未加水时对甲烷的吸附等温线38-39
• 3.1.3 湿活性炭的“吸附”等温线39-41
• 3.1.4 湿活性炭存储甲烷的机理41-42
• 3.1.5 孔结构对甲烷水合物在活性炭微孔内生成的影响42-46
• 3.1.6 预先吸附的水量对湿活性炭存储甲烷的影响46-48
• 3.1.6.1 预先吸附的水量对甲烷水合物生成压力的影响46-47
• 3.1.6.2 预先吸附的水量对甲烷存储量的影响47-48
• 3.1.7 孔结构对湿活性炭吸附等温线形状的影响48-51
• 3.1.7.1 湿活性炭BY-1的“吸附”和“脱附”等温线48-49
• 3.1.7.2 湿活性炭AX-21的“吸附”和“脱附”等温线49-51
• 3.1.7.3 湿活性炭JX406的“吸附”和“脱附”等温线51
• 3.1.8 甲烷水合物生成过程的动力学曲线51-52
• 3.1.9 小结52-53
• 3.2 湿活性炭存储甲烷的充、放气过程的研究53-60
• 3.2.1 充气实验过程中吸附槽重量随时间的变化53-54
• 3.2.2 充气实验过程中吸附槽内温度随时间的变化54-56
• 3.2.3 充气过程中压力随时间的变化56-57
• 3.2.4 放气过程中放气量随时间的变化57-58
• 3.2.5 放气过程中压力随时间的变化58-59
• 3.2.6 放气过程中温度随时间的变化59-60
• 3.2.7 小结60
• 3.3 用湿活性炭存储混合气(甲烷和丙烷)的研究60-64
• 3.3.1 吸附等温线61-63
• 3.3.2 生成混合气水合物的动力学曲线63-64
• 3.4 用湿活性炭存储天然气的研究64-68
• 3.4.1 吸附等温线64-65
• 3.4.2 生成天然气水合物的动力学曲线65-67
• 3.4.3 小结67-68
• 第四章 结论68-70
• 参考文献70-73
• 致谢73

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