北京地区大气甲烷的研究

【摘要】：我们总结了一套将甲烷的稻田排放和氧化反应汇以及大气甲烷浓度监测融合一体的研究方法，将三个步骤的数据进行综合比较得到了一些结果。 对北京地区麦茬稻田连续两年的观测发现在正常的气候条件下、依照当地农民的种植习惯，在一季水稻的整个生长期间，甲烷的排放量为36-48.9g／m~2稻田甲烷排放的日变化规律受到土壤温度和水稻生理活动的影响。 持续观测表明本地区的大气甲烷浓度呈现上升的趋势，1992年和1993年的大气甲烷年平均浓度分别为1.73和1.80ppm。大气甲烷浓度的季节变化与稻田甲烷排放通量存在较好的相关性，其日变化形态的缘由主要是受到甲烷氧化反应汇的日变化的影响。 我们利用长光程付立叶红外光化学烟雾箱进行了的研究表明甲烷与OH自由基的反应速率为13.5／ppm／min。 我们针对甲烷的氧化反应汇，建立了一个包括23种大气化学反应关键物种和35个反应的模式。模式计算得到了本地区地面的甲烷氧化反应速率为2.91E+5molecules／cm~3／s，而6km高处的氧化反应速率为1.92E+5 molecules／cm~3／8。这样我们得到了本地区甲烷在地面的寿命为5.26年，而在6km高度的寿命为7.54年，以及计算出全国的甲烷氧化反应汇的大小为12.9Tg／年。 计算结果说明了甲烷氧化反应速率的日变化形态与辐射强度的变化相当符合。甲烷氧化反应速率的全日极大值出现在正午，而极小值出现在午夜或者凌晨。地面极大值与极小值之间较大，而高空的d[CH_4]／dt的日变化比较平缓。我们认为这是由于夜间OH自由基的的垂直分布造成的，而间接的原因是高空的[O_3]较大。 我们的研究还表明甲烷氧化反应速率的平均值随着高度的上升而下降的，其原因是[H_2O]的垂直分布为递减，而H_2O与O(~1D)的反应是OH自由基最主要的源。 我们的计算结果充分体现了d[CH_4]／dt强烈地受到[OH]的影响。而其他氧化物如O(~1D)则只是通过影响OH自由基的浓度才间接地对甲烷的氧化反应速率发生作用。 【关键词】：
【学位授予单位】：中国环境科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：1995
【分类号】：X831
【目录】：

• 第一部分 文献综述9-35
• 1.引言：全球气候与温室气体9-11
• 2.大气甲烷浓度的变化趋势11-14
• 3.甲烷的源14-17
• 3.1.源排放的统计方法14-15
• 3.2.甲烷的全球排放量15-17
• 4.稻田甲烷的研究17-24
• 4.1.稻田甲烷研究的历史17
• 4.2.稻田甲烷的产生,输送以及氧化过程17-22
• 4.3.世界各国的稻田甲烷排放22-24
• 5.甲烷的汇24-35
• 5.1.引言24
• 5.2.研究甲烷的汇的方法24-28
• 5.2.1 质量平衡以及清除速率、平均寿命的表达24-25
• 5.2.2 甲烷清除中的化学过程25-28
• 5.3.对流层OH自由基的研究28-33
• 5.3.1 对流层OH自由基研究的简介28
• 5.3.2 对流层OH自由基产生和清除的大气化学过程28-29
• 5.3.3 对流层OH自由基的日变化,季节变化以及垂直分布和纬度分布29-33
• 5.4.甲烷的清除速率及寿命随季节和空间的变化33-35
• 第二部分 北京地区的稻田甲烷排放规律的研究35-44
• 1.引言35-36
• 2.实验方法36-38
• 2.1.农业条件的准备36
• 2.2.采样方法36-37
• 2.3.样品气的分析和排放通量的计算37-38
• 3.结果与讨论38-43
• 3.1.稻田甲烷排放的日变化规律的研究38-43
• 3.2.本地区通常的农业措施下稻田甲烷的排放水平43
• 4.结论43-44
• 第三部分 北京地区大气甲烷浓度的监测44-49
• 1.监测结果44-46
• 2.结论46-49
• 第四部分 甲烷的大气化学清除过程的研究49-71
• 1.实验研究49-54
• 1.1.主要仪器设备49
• 1.2.光化学烟雾箱系统49-51
• 1.3.CH_4、OH自由基与空气反应体系的研究51-52
• 1.3.1 实验设计和观测结果51
• 1.3.2 CH_4-OH-空气反应体系中CH_4与OH自由基的反应速率常数计算51-52
• 1.4.实际大气中甲烷清除过程的实验研究52-54
• 2.甲烷在大气中的清除过程的模式计算54-68
• 2.1.甲烷清除过程的大气化学反应体系54-56
• 2.2.模式研究的方法56-57
• 2.3.模式的构成和流程57-58
• 2.4.反应模式运算方法58-60
• 2.4.1 源数据的插值计算方法58-59
• 2.4.2 模式中积分运算的数学方法59-60
• 2.5.模式研究的结果60-68
• 2.5.1 甲烷清除速率的日变化60-61
• 2.5.2 甲烷反应汇的季节变化61-65
• 2.5.3 不同高度的甲烷氧化反应汇的研究65-67
• 2.5.4 甲烷氧化速率与其它反应物的关系67-68
• 3.结论68-71
• 第五部分 总结71-73
• REFERENCES73-79
• 附录：运算程序79-97
• 1.AKIMA插值运算程序79-82
• 2.甲烷氧化汇的模式计算程序82-97

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