甲烷催化燃烧耦合甲烷重整金属基催化元件的研究

【摘要】：化工过程强化，也就是指能显著减少工厂和设备体积、高效节能、清洁、可持续发展的化工新技术，是化学工业发展的一个方向。金属基结构化催化剂是一种结构规整的整体式催化剂，由于其具有比表面积大、传递性能好、床层压降低等优点，将其应用于强放热反应与强吸热反应的耦合，可以大幅度提高能量利用率、减小设备体积、实现流程集成化，从而能够达到过程强化的目的，因此是一个具有广泛前景的研究方向。 对于强放热的甲烷催化燃烧反应，传统的贵金属催化剂价格昂贵，高温下易流失且热稳定性能较差，而金属氧化物催化剂具有价廉易得、燃烧活性接近贵金属催化剂、热稳定性高的特点，寻找一种高活性，高稳定性的金属氧化物催化剂并将其涂附在金属基体上从而能够得到一种性能佳、传热性能好的能够应用于强吸／放热耦合反应的甲烷燃烧金属基催化剂成为了我们的目标。 本文采用金属预氧化法对FeCrAl合金基体进行预处理，制备过渡胶、载体涂层、含催化活性组分的活性浆料，利用浸渍法制成了Ce_(1-x)Ni_xO_2／Al_2O_3／金属基催化剂。经过对金属基结构化催化剂表面形貌分析，物相分析，甲烷催化燃烧活性评价，寿命评价和TPR表征等，我们发现Ce_(1-x)Ni_xO_2(x=0.1-0.3)在催化剂表面的分散性比CeO_2和NiO要好，催化剂具有良好的甲烷催化燃烧性能，而Ce_(1-x)Ni_xO_2／Al_2O_3／FeCrAl催化剂 【关键词】：强吸/放热耦合反应 甲烷催化燃烧 结构化催化剂
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：TQ032
【目录】：

• 第一章 绪论12-27
• 1．1 过程强化，化学工业的未来12-13
• 1．1．1 过程强化设备12-13
• 1．1．2 过程强化方法13
• 1．2 结构化催化剂概述13-17
• 1．2．1 膜催化剂14
• 1．2．2 排列式催化剂14
• 1．2．3 整体式催化剂14-16
• 1．2．4 金属载体16-17
• 1．3 结构化催化剂在强吸/放热耦合反应中的应用17-18
• 1．4 催化燃烧技术简介18-21
• 1．4．1 催化燃烧技术的兴起18-19
• 1．4．2 催化燃烧技术原理19
• 1．4．3 甲烷催化燃烧的工作原理19-20
• 1．4．4 分段催化燃烧20-21
• 1．5 甲烷催化燃烧催化剂研究进展21-25
• 1．5．1 贵金属催化剂21-22
• 1．5．2 金属氧化物催化剂22-25
• 1．6 论文研究内容25-27
• 1．6．1 课题的意义25-26
• 1．6．2 实验内容26-27
• 第二章 实验部分27-35
• 2．1 实验原料及设备27-28
• 2．2 催化剂的制备28-31
• 2．2．1 预处理过程28-29
• 2．2．2 过渡胶的制备及涂覆29-30
• 2．2．3 载体涂层的制备及涂覆30
• 2．2．4 活性浆料的制备及涂覆30-31
• 2．2．5 催化剂的制备路线31
• 2．3 催化剂的活性评价31-34
• 2．3．1 色谱条件31-32
• 2．3．2 流量计的标定32
• 2．3．3 热电偶的校正32
• 2．3．4 催化剂活性评价32-33
• 2．3．5 催化剂稳定性评价33-34
• 2．4 催化剂的表征34-35
• 第三章 Ce_xNi_(1-x)O_2/Al_2O_3/FeCrAl催化剂性能结果及讨论35-42
• 3．1 催化剂的物相35-36
• 3．2 催化剂的形貌36-37
• 3．3 催化剂的甲烷催化燃烧活性37-39
• 3．4 H_2-TPR表征结果39-42
• 第四章 强吸/放热耦合反应装置的开发42-57
• 4．1 引言42
• 4．2 装置流程的设计42-48
• 4．2．1 装置流程的设计思路42-44
• 4．2．2 强吸/放热耦合装置的流程44-47
• 4．2．3 反应条件的计算47-48
• 4．3 强吸/放热耦合装置设备的选择48-51
• 4．3．1 管材的选择48
• 4．3．2 阀门的选择48-49
• 4．3．3 泵的选择49
• 4．3．4 质量流量控制器的选择49
• 4．3．5 汽化器的设计49-50
• 4．3．6 混合器的选择50-51
• 4．3．7 设备一览表51
• 4．4 强吸/放热耦合反应器的设计51-55
• 4．4．1 耦合反应器的设计思路51-52
• 4．4．2 反应器的尺寸52
• 4．4．3 密封圈的选择52-54
• 4．4．4 耦合反应器的使用54-55
• 4．5 甲烷催化燃烧与二氧化碳重整耦合金属基催化剂的制备55-57
• 4．5．1 耦合催化剂的形貌55
• 4．5．2 用于耦合反应的甲烷二氧化碳重整催化剂的制备55-56
• 4．5．3 用于耦合反应的甲烷燃烧催化剂的制备56-57
• 第五章 结论57-58
• 参考文献58-63
• 致谢63-64
• 攻读硕士期间发表的学术论文目录64

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