实用钴基甲烷燃烧催化剂的制备与性能

【摘要】：以γ-Al2O3、储氧材料(OSM)、Y2O3,ZrO2来稳定的γ-Al2O3(YSZ-Al2O3)及YSZ-Al2O3+OSM等为载体,以Co3O4为主要活性组分,Fe2O3和MnO2为助剂,堇青石蜂窝陶瓷为基体制备了整体式甲烷燃烧催化剂。利用连续流动微型反应装置研究了催化剂的反应性能,抗老化性能及反应条件对反应性能的影响。用XPS、XRD,TPR,BET等对催化剂进行表征。结果表明:1000℃处理后的催化剂,Co3O4/γ-Al2O3严重失活、Co3O4/ YSZ-Al2O3、Co3O4/ YSZ-Al2O3+OSM几乎不失活。XPS、XRD结果显示Co3O4/γ-Al2O3失活的原因是生成了对甲烷催化燃烧没有活性的尖晶石型的CoAl2O4,载体γ-Al2O3发生了向α-Al2O3的转变;Co3O4/ YSZ-Al2O3、Co3O4/ YSZ-Al2O3+OSM则没发现尖晶石型的CoAl2O4生成,载体也没有发生向α-Al2O3的相变。用YSZ-Al2O3和YSZ-Al2O3+OSM为载体的8wt.%Co3O4甲烷燃烧催化剂,老化后保持较大的比表面,分别为112.3m2/g和100.2m2/g,;单独用储氧材料为载体的甲烷催化燃烧催化剂,老化后比表面只有8.5m2/g。不同Co3O4含量的单组分Co基催化剂,经老化后,以8wt.%Co3O4/YSZ-Al2O3+OSM(C3)的活性和稳定性最好。二组分催化剂Co3O4+Fe2O3/YSZ-Al2O3+OSM和三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM比单组分Co基催化剂有更好的催化活性和热稳定性,尤其是三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM(B1)的性能最佳。将三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM用在催化燃气炉上,能使热效率达到67%,污染物排放量和噪声远远低于传统燃烧器,具有高效率节能和环境友好的双重优点。 【关键词】：甲烷 催化燃烧 整体式催化剂 反应性能 燃气炉
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 1 前言:7-18
• 1.1 文献综述及课题发展状况:7-16
• 1.1.1 催化燃烧四种燃烧情况7-9
• 1.1.2 燃烧催化剂载体9-11
• 1.1.3 燃烧催化剂活性组分11-14
• 1.1.3.1 贵金属催化剂11-12
• 1.1.3.2 过渡金属氧化物催化剂及混合氧化物催化剂12-14
• 1.1.4 反应机理14-16
• 1.1.5 家用催化燃气炉16
• 1.2 本论文的研究内容16-18
• 2 实验部分18-24
• 2.1 主要试剂18
• 2.2 材料的制备18-20
• 2.2.1 CeO2-ZrO2-Y2O3储氧材料的制备18
• 2.2.2 钇、锆稳定的氧化铝(YSZ-Al2O3)的制备18-19
• 2.2.3 催化剂样品的制备19-20
• 2.2.4 催化剂老化20
• 2.3 催化材料的表征20-21
• 2.3.1 储氧量(OSC)的测定20
• 2.3.2 X射线衍射(XRD)分析20
• 2.3.3 电子能谱(XPS)分析20
• 2.3.4 程序升温还原(H2-TPR)测试20-21
• 2.3.5 比表面积(BET)测定21
• 2.3.6 催化剂活性评价21
• 2.4 催化燃气炉的性能测定21-24
• 3 结果与讨论24-48
• 3.1 载体对催化剂活性的影响24-30
• 3.1.1 载体的制备与表征结果24-25
• 3.1.2 不同载体对催化剂活性的影响25-26
• 3.1.3 催化剂比表面对反应性能的影响26-27
• 3.1.4 催化剂的物相与反应性能27-29
• 3.1.5 不同比例的混合载体对反应性能的影响29-30
• 3.2 活性组分含量对催化剂性能的影响30-43
• 3.2.1 Co-基催化剂30-38
• 3.2.1.1 不同Co3O4含量催化剂的活性评价30-32
• 3.2.1.2 催化剂比表面对反应性能的影响32-33
• 3.2.1.3 不同Co3O4含量催化剂的晶相33-35
• 3.2.1.4 不同Co3O4含量催化剂的XPS分析35-36
• 3.2.1.5 不同Co3O4含量催化剂的还原性能36-38
• 3.2.2 二组分催化剂活性评价38-40
• 3.2.2.1 二组分催化剂活性评价38-40
• 3.2.3 三组分催化剂40-43
• 3.2.3.1 三组分催化剂活性评价40-42
• 3.2.3.2 催化剂比表面对反应性能的影响42-43
• 3.3 反应条件对催化剂的性能的影响43-45
• 3.3.1 空速对催化活性的影响43-44
• 3.3.2 水蒸气催化剂的影响44-45
• 3.4 家用催化燃气灶性能初探45-48
• 4 结论:48-49
• 参考文献49-52
• 致 谢52-54

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