甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究
甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究【摘要】:甲烷水蒸气重整反应是传统制取制富氢合成气的重要途径,随着氢气以及作为重要的碳一化学合成气的需求量增加,甲烷水蒸气重整越来越
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ426.9
【目录】:
- 摘要6-8
- ABSTRACT8-17
- 第一章 文献综述17-31
- 1.1 天然气转化和利用17
- 1.1.1 直接转化法17
- 1.1.2 间接转化17
- 1.2 甲烷催化转化制合成气17-19
- 1.2.1 甲烷部分氧化反应17-18
- 1.2.2 甲烷-二氧化碳重整反应18
- 1.2.3 甲烷水蒸气重整反应18-19
- 1.2.4 甲烷自热催化重整反应19
- 1.3 甲烷水蒸气重整制合成气19-29
- 1.3.1 甲烷水蒸气重整催化剂研究19-24
- 1.3.2 甲烷水蒸气反应催化剂失活24-25
- 1.3.3 甲烷水蒸气重整工艺25-26
- 1.3.4 甲烷水蒸气重整机理和反应动力学26-29
- 1.4 整体式结构化催化剂29-30
- 1.4.1 整体式催化剂的结构29
- 1.4.2 传统的催化剂与整体式催化剂的比较29
- 1.4.3 整体式催化剂的载体29
- 1.4.4 金属基整体式催化剂29-30
- 1.5 论文研究思路及内容30-31
- 第二章 实验部分31-43
- 2.1 实验原料及设备31-32
- 2.1.1 实验原料31-32
- 2.1.2 实验设备32
- 2.2 气相色谱校正因子的测定32-33
- 2.3 催化剂的制备33-36
- 2.3.1 分子筛的合成33-34
- 2.3.2 Ni/SBA-15催化剂的制备34
- 2.3.3 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的制备34
- 2.3.4 Ni/其它载体催化剂的制备34-35
- 2.3.5 金属基结构化催化剂的制备35-36
- 2.4 催化剂活性的评价36-37
- 2.4.1 催化剂活性评价流程图36-37
- 2.5 数据处理方法37-41
- 2.6 催化剂的表征41-43
- 第三章 Ni/SBA-15催化剂的活性及结构特征43-63
- 3.1 Ni/SiO_2催化剂的催化性能43-44
- 3.2 Ni/SBA-15催化剂的催化性能44-51
- 3.2.1 镍含量对催化剂活性的影响44-47
- 3.2.2 空速对Ni/SBA-15催化剂活性的影响47-48
- 3.2.3 进料的H_2O/CH_4对催化剂活性的影响48-50
- 3.2.4 Ni/SBA-15催化剂的稳定性50-51
- 3.3 添加过渡金属助剂对催化剂催化活性的影响51-52
- 3.4 不同载体对甲烷水蒸气重整活性的影响52-54
- 3.5 催化剂的结构表征54-56
- 3.5.1 Ni/SBA-15的XRD表征结果54-55
- 3.5.2 Ni/SBA-15的TPR表征结果55-56
- 3.6 催化剂反应前后的结构特征对比56-60
- 3.6.1 XRD结构特征57
- 3.6.2 TEM表征结果57-58
- 3.6.3 孔结构特征58-60
- 3.7 小结60-63
- 第四章 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的活性及结构特征63-73
- 4.1 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的催化活性63-67
- 4.1.1 不同Ce含量Ni/CeO_2/SBA-15催化剂的催化活性63-65
- 4.1.2 不同Zr含量Ni/ZrO_2/SBA-15催化剂的催化活性65-66
- 4.1.3 不同Ce/Zr比Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的催化活性66-67
- 4.2 催化剂的结构表征67-72
- 4.2.1 不同Ce含量Ni/CeO_2/SBA-15催化剂的XRD表征结果67-68
- 4.2.2 不同Zr含量Ni/ZrO_2/SBA-15催化剂的XRD表征结果68-69
- 4.2.3 不同Ce/Zr比Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的XRD表征结果69-71
- 4.2.4 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15催化剂的TPR结果71-72
- 4.3 小结72-73
- 第五章 金属基结构化催化剂的活性及结构特征73-87
- 5.1 Ni/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的催化性能73-77
- 5.1.1 镍负载量与反应性能的关系73-74
- 5.1.2 空速对反应性能的影响74-75
- 5.1.3 H_2O/CH_4对催化性能的影响75-76
- 5.1.4 Ni/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的稳定性76-77
- 5.2 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的催化性能77-79
- 5.3 Ni/Ce_(1-x)Zr_xO_2/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的稳定性79-80
- 5.4 催化剂的结构表征80-84
- 5.4.1 XRD结构特征80-82
- 5.4.2 SEM表征结果82-83
- 5.4.3 TPR表征结果83-84
- 5.5 催化剂活性下降的初步分析84-85
- 5.6 小结85-87
- 第六章 结论与展望87-89
- 参考文献89-95
- 致谢95-96
- 研究成果及发表的学术论文96-97
- 作者简介97-98
- 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书98-99
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