微波等离子体偶联甲烷制C2烃的研究

【摘要】： 用天然气制取C_2烃(C_2H_2、C_2H_4等),是当今世界范围内的一个热门的研究课题。我们实验室采用微波放电产生等离子来偶联甲烷转化,是一种重要的新方法。微波放电能实现高的转化率,又它是无极放电,对等离子体无污染,但它容易积碳。本论文的工作是利用矩形谐振腔式反应器对甲烷在微波放电进行研究,主要是在低压强下的反应和加氢气以消除积碳的反应,并选择了合适的CH_4/H_2比例进行长时间的反应。 本论文先概述了低温等离子体制C_2的发展现状,随后对实验所用系统作了简要介绍。第三章则对等离子体进行论述。先从气体放电原理说起,后讨论在甲烷偶联中常用的等离子体的生成方法、等离子体的特征参量等等。 第四章是对我们实验室所用的产生等离子体方法—微波等离子体作了专门介绍。主要介绍了理论模型,气体击穿和稳态放电三个方面,从理论上说明了气体压强与微波最小击穿场强的关系及维持放电时的情况。 第五章为实验部分,先研究了在低气压时甲烷的转化规律,压强从47Pa到5000Pa,考查了反应与气压的影响。后在常压下加氢气后以消除积碳,并选择合适的比例(n(CH_4)/n(H_2)=1/4)实现长时间的反应(30分钟),研究了随时间的变化反应的情况,结果很好。 最后,从粒子的碰撞理论、热力学中分子的键能和粒子的亚稳态理论角度出发,认为此化学反应过程包括高能活性粒子的形成和产物的生成两个阶段。 本文从理论和实验两个方面对微波等离子体偶联甲烷制C2进行了研究。 【关键词】：微波等离子体 甲烷 C_2烃 转化率 选择性 积碳 长时间
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：TN015
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-7
• 第一章 绪论7-14
• 1.1 课题背景7-11
• 1.2 本文的主要内容11-14
• 第二章矩形波导微波化学反应系统简介14-22
• 2.1 微波功率源15
• 2.2 微波传输系统15-16
• 2.3 微波功率的控制与测量16-19
• 2.4 微波化学反应系统19-21
• 2.5 多种终端参数测控系统21-22
• 第三章气体放电及等离子体理论22-32
• 3.1 气体放电原理22-23
• 3.2 气体放电生成等离子体的方法23-26
• 3.3 等离子体的主要特征量26-30
• 3.4 等离子体判据30-31
• 3.5 等离子体鞘31-32
• 第四章 微波等离子体32-42
• 4.1 理论模型32-34
• 4.2 微波气体击穿34-40
• 4.3 稳态微波放电40-42
• 第五章 反应条件对甲烷偶联反应的影响42-49
• 5.1 低压强下反应42-46
• 5.2 加氢气后甲烷在常压下的反应46-49
• 第六章 甲烷偶联制C2 烃原理探讨49-61
• 6.1 分子碰撞理论49-57
• 6.2 甲烷偶联过程中的微观过程的探讨57-61
• 结束语61-63
• 致谢63-64
• 参考文献64-66

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