首页 > 学术论文

绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:17:23
热度:

绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究【摘要】:能源危机是二十一世纪人类面临的重大难题,寻找替代石油的新能源是影响生存和发展的当务之急,开发利用储量巨大的天然气一直是人们

【摘要】:能源危机是二十一世纪人类面临的重大难题,寻找替代石油的新能源是影响生存和发展的当务之急,开发利用储量巨大的天然气一直是人们研究的热点。天然气的主要成分是甲烷,由于甲烷在常规的催化转化和氧化偶联反应时条件苛刻,而且在化工生产上存在着空速高、能耗大、转化率低等缺点,所以探索甲烷转化利用的新途径成为了一个全球瞩目的研究课题。 强电离放电等离子体的发展,为甲烷的非常规转化提供了一条崭新的途径。强电离放电可以在放电间隙内形成折合电场强度大于400Td,电子平均能量大于10eV,使CH_4、O_2和H_2O分子处于活泼的等离子体状态,再重新组合形成新物质。本文结合国家自然科学基金项目“强电场放电电离气体分子及应用研究”中关于等离子体合成新物质和当前国内外甲烷转化的研究热点,在绿色友好条件下,采角强电离放电对CH_4、O_2和H_2O的等离子体合成含氧化合物进行了研究。 在常温常压无催化剂的条件下,甲烷和氧气的总流量为1000mL/min时,CH_4转化率保持在70%以上,最高达到了81.1%;氧气的加入提高了甲醇的收率,当含氧量为18.26%时甲醇收率达到了12.33%;水的加入提高了C_2H_4的收率,当含水量为1.47%时,C_2H_4收率达到了15.36%;激励电压在1850~1900V时,CH_4转化率、甲醇和C_2H_4的收率均出现了最大值;随着消耗功率的减少,CH_4转化率也随之降低。 利用自然界丰富的CH_4和O_2及H_2O资源,采用强电场电离放电技术,合成了高附加值的含氧化合物甲醇和C_2H_4,最好收率分别达到了12.33%和15.93%,并且保持了70%以上的甲烷转化率,为天然气化工的发展提供了一种新技术、新工艺,具有重大的科学研究及经济意义。 【关键词】:甲烷 强电场电离放电 含氧化合物 氧气
【学位授予单位】:大连海事大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O621.3
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第一章 绪论10-17
  • 1.1 甲烷转化生成含氧化合物的意义10-11
  • 1.2 绿色化学的新概念11-12
  • 1.3 非平衡等离子体化学的意义12-13
  • 1.4 甲烷等离子体转化生成含氧化合物的研究进展13-16
  • 1.5 本文的主要研究内容16-17
  • 第二章 等离子体化学反应基本原理17-28
  • 2.1 等离子体中粒子的碰撞和能量转移17-19
  • 2.2 碰撞截面和碰撞频率19-21
  • 2.3 CH_4、O_2:和H_2O的等离子体状态21-24
  • 2.3.1 CH_4的等离子体状态21-23
  • 2.3.2 O_2的等离子体状态23-24
  • 2.3.3 H_2O的等离子体状态24
  • 2.4 CH_4和O_2及H_2O的等离子体合成24-27
  • 2.4.1 碳氢化合物的形成25-26
  • 2.4.2 含氧化合物的形成26-27
  • 2.4.3 氢气的形成27
  • 2.5 本章小结27-28
  • 第三章 气体强电离放电方法28-42
  • 3.1 大气压气体电离放电形式28-30
  • 3.1.1 电晕放电28-29
  • 3.1.2 介质阻挡放电29-30
  • 3.2 大气压气体电离放电的参量30-32
  • 3.2.1 电场强度30-31
  • 3.2.2 电离流光占空比31
  • 3.2.3 电子能量与折合场强31-32
  • 3.3 大气压强电离放电32-38
  • 3.3.1 强电离放电形貌32-34
  • 3.3.2 电介质材料的影响34-35
  • 3.3.3 气体放电理论35-38
  • 3.4 常见气体放电方式比较38-41
  • 3.5 本章小结41-42
  • 第四章 CH_4强电离放电合成的实验结果与讨论42-70
  • 4.1 CH_4强电离放电合成的实验42-45
  • 4.1.1 实验系统与产物检测42-43
  • 4.1.2 强电离放电反应器43-44
  • 4.1.3 加湿装置改进44-45
  • 4.2 色谱分析方法45-48
  • 4.2.1 校正因子的确定45-46
  • 4.2.2 色谱分析过程46-48
  • 4.3 甲烷转化及产物的计算公式48-49
  • 4.4 放电功率测定方法49
  • 4.5 实验结果与讨论49-68
  • 4.5.1 气体总流量的影响49-55
  • 4.5.2 含氧量的影响55-59
  • 4.5.3 含水量的影响59-63
  • 4.5.4 激励电压的影响63-65
  • 4.5.5 放电功率的影响65-67
  • 4.5.6 国内外研究水平比较67-68
  • 4.6 本章小结68-70
  • 第五章 结论70-72
  • 参考文献72-76
  • 附录76-77
  • 攻读学位期间公开发表论文77-78
  • 致谢78-79
  • 研究生履历79


您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

甲烷等离子体化学利用及其对新世纪能源、环境和化工的影响    张月萍,刘昌俊,许根慧

甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展    徐占林,毕颖丽,甄开吉

低温等离子体技术在催化剂领域的应用    于开录,刘昌俊,夏清,邹吉军,Balder Eliasson

甲烷催化氧化制含氧化合物的研究    尹国川,奚祖威,曹国英

脉冲电晕等离子体作用下甲烷“超平衡”转化制乙炔和氢    朱爱民,张秀玲,李小松,宫为民

电场增强等离子催化反应由天然气合成碳二烃    杜莉苹,许根慧,孙洪伟,何菲

热等离子体裂解甲烷的热力学与动力学分析    罗义文,漆继红,印永祥,戴晓雁

甲烷直接转化及制合成气研究新进展    胡捷,贺德华

脉冲电晕等离子体应用于甲烷    朱爱民,宫为民,张秀玲,周杰,师华,张报安

冷等离子体作用下CH_4-CO_2转化制合成气    李明伟,刘昌俊,许根慧

等离子体催化共活化CH_4-CO_2制C_2烃反应研究    张秀玲

天然气化工的应用研究进展    朱德春;

赤潮灾害的发展趋势、防治技术及其研究进展    缪锦来,石红旗,李光友,王波,韩丽

常压等离子体表面渗扩技术研究    朱新河,严立,秦艳,徐久军,金华,谢景峰

低温等离子体技术及其在VOCs处理中的应用    林云琴,林和健,王德汉

氧化铝担载的贵金属铱基催化剂的制备及其对甲醇裂解反应的催化性能    张雄伟;储伟;王晓东;杨维慎;盛世善;张涛;

采用等离子体强化制备CO_2甲烷化用镍基催化剂    郭芳;储伟;徐慧远;张涛;

用常压高频冷等离子体射流还原Ni/γ-Al_2O_3催化剂的新方法    刘改焕;储伟;龙华丽;戴晓雁;印永祥;

负载型纳米ZrO_2-Al_2O_3复合载体中ZrO_2的负载量对Ni基催化剂性能的影响    李凝;

常压高频冷等离子体炬制备的CH_4/CO_2重整用Ni/γ-Al_2O_3催化剂的表征    柴晓燕;尚书勇;刘改焕;陶旭梅;李祥;白玫瑰;戴晓雁;印永祥;

常压等离子体渗氮主要工艺参数分析    严立,朱新河,徐久军,秦艳,杨毅,高玉周

镍基上CH_4-CO_2重整中[OH]与[O]催化的量化研究    徐文媛;龙威;杜瑞焕;李敏;孙世俊;

常压等离子体渗氮层组织结构及摩擦学性能研究    朱新河;严立;徐久军;秦艳;高玉周;

强电离放电及其应用研究的进展    白希尧;张芝涛;杨波;胡又平;

电离放电治理外来生物入侵性传播试验研究    周晓见;沈欣军;邓淑芳;刘兴旺;白希尧;

烟尘电晕荷电物理过程及电除尘的研究方向    毛程奇;白希尧;白敏菂;

N_2热等离子体与CH_4混合过程的数值研究    余徽;李娟;印永祥;戴晓雁;

甲烷二氧化碳重整用催化剂及其辉光放电等离子体强化制备和研究    储伟;郭芳;龙毅;戴晓雁;

常压非平衡等离子体表面渗扩技术应用基础研究    严立;朱新河;秦艳;徐久军;杨毅;

CeO_2对甲醇裂解用Cu-Ir双金属催化剂的影响    张雄伟;储伟;王立楠;王晓东;高飞;张涛;

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝研究    潘巧媛

冷等离子体脱除分子筛模板剂研究    刘媛

碳纳米管作为钴基费—托合成催化剂载体和助剂的研究    吕静

非热等离子体促进甲烷活化转化的研究    黄亮

微波技术在甲烷转化过程中的应用    徐云鹏

等离子体催化共活化CH_4-CO_2制C_2烃反应研究    张秀玲

等离子体催化二氧化碳经甲烷化制C_2烃反应的研究    代斌

负载型复合半导体的制备及光催化甲烷和水反应性能研究    桑丽霞

等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究    王建国

DBD等离子体导电特性研究    郭艳花

介质阻挡放电用高频高压电源的研制    王友旭

滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究    钟犁

脉冲阴极弧电源的设计    汪华磊

介质阻挡放电等离子体法制备甲烷二氧化碳重整反应Ni/SiO_2催化剂的研究    肖超

羟基自由基对压载水水质的影响研究    钟华仓

DBD时空演化与等效电路模型的关联性研究    王加伟

甲烷重整镍基催化剂制备及催化性能研究    潘秉荣

基于活性炭的CO_2微波重整CH_4制合成气的实验研究    李中庆

基于ALGOR的臭氧发生器数值模拟研究    胡大芬

Mo/La-Co-O催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应    张昕,贺德华,张启俭,叶青,徐柏庆,朱起明

介质阻挡放电材料表面改性研究进展    胡建杭;方志;章程;赵龙章;

聚氨酯共混改性及SO_2等离子体处理研究    曹传宝,吕强,朱鹤孙

填充石英球对DBD等离子体转化NO的影响    钟侃;聂勇;汪晶毅;关志成;贾志东;王黎明;

Catalysis Conversion Methane into C_2 Hydrocarbons via Electric Field Enhanced Plasma    

甲烷和二氧化碳催化重整制合成气的研究进展    纪红兵,林维明

Ar/air介质阻挡放电丝的时空相关特性    贺亚峰;刘微粒;高瑞玲;李树锋;何寿杰;冉俊霞;董丽芳;

甲烷等离子体化学利用及其对新世纪能源、环境和化工的影响    张月萍,刘昌俊,许根慧

甲烷直接氧化制甲醇研究新进展    华月明,胡望明

催化型低温等离子体反应器净化废气研究进展    刘跃旭;王少波;原培胜;赵瀛;

等离子体条件下分子氧和丙烯进行气相氧化反应的研究    郭明星

等离子体—催化活化二氧化碳制低碳化合物的研究    代斌

碱土金属对铁基催化剂F-T合成反应性能的影响    孙玉川

大气压下的介质阻挡放电对聚乙烯表面改性    王坤

瓦斯低温等离子体转化制甲醇的可行性分析    朱丽华;徐锋;

甲烷液相催化氧化制甲醇的研究新进展    徐锋;尤宏;胡成秋;

用冷等离子体技术制备TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的方法    宫为民,张秀玲,朱爱民,代斌,张报安,邓新禄,张家良,陆文祺

超细镍基催化剂上CH_4-CO_2重整反应的性能Ⅰ.制备方法对催化剂结构和还原性能的影响    许峥,张鎏,张继炎,张军社

天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用    史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德

担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气    路勇,邓存,丁雪加,沈师孔

负载型镍金属催化剂上甲烷与二氧化碳重整制合成气    路勇,余长春,丁雪加,沈师孔,邓存,福建宁德师专化学系

甲烷单加氧酶的催化性能    沈润南,李树本,尉迟力,马清泉

甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用    许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲

一些无机盐对甲烷的液相选择催化氧化    尹国川,奚祖威,曹国英,张秀峰,李萌

溶胶-凝胶法制备甲烷部分氧化制合成气用催化剂    张玉红,许苓,盛世善,陈恒荣,刘盛林,熊国兴

我国能源发展战略研究    史斗,郑军卫

离子液体在甲烷催化体系中的稳定性研究    朱慧贤;王少君;马英冲;

非平衡等离子体在甲烷转化中的应用    刘永卫;

美科学家研发甲烷转化为乙烷和二氧化碳还原为甲醇新型催化剂    

汽油中含氧化合物的气相色谱分析方法    郭景云;

冷等离子体在甲烷转化中的研究进展    龙华丽;尚书勇;印永祥;戴晓雁;

毛细管气相色谱法测定对二乙基苯中含氧化合物的含量    陆文琼,曹凤仙,陈芳

沼气罐装技术综述    南景富;冯晓九;牛广林;

催化柴油中硫、氧化合物的毛细管色谱/质谱分析    董福英;孙传经;刘建华;程传格;刘纪正;

含氧化合物中元素的氧化数    邓洪穆

法国开发甲烷转化制烷烃新型催化剂    

氦气系统爆炸性气体的在线测量方法    周珊;伍荣峰;张百甫;师菁亮;宋蒙;

铁水预处理脱硅过程铁矿粉和氧气喷吹量预测模型    张慧宁;徐安军;田乃媛;贺东风;

减压病的加压治疗方法    荆岩林;

焦粉—氧气助熔技术在电炉上的应用    徐国华;

宝钢系统定修期间氧气需求特点及空分停车优化模式的研究分析    陈建清;

氧气对316L不锈钢表面等离子体聚合甲基丙烯酸丁酯涂层性能及内皮细胞生长行为的影响    袁媛;尹民;张园;刘昌胜;

Pd催化的有机胺的空气氧化反应    王嘉瑞;张蓓蓓;刘磊;郭庆祥;

氧气对316L不锈钢表面等离子体聚合甲基丙烯酸丁酯涂层性能及内皮细胞生长行为的影响    袁媛;尹民;张园;刘昌胜;

氯代次甲基与O_2反应的机理研究    赵宇飞;刘兴重;孙少学;周燕飞;石从云;

乙烯氧氯化反应的尾气分析    贾春革;赵冬;齐兰芝;

人能否像鱼那样呼吸?    沈英甲

切莫轻视脑缺氧    江波

勤开窗 保健康    韩咏霞

本市建成105万公顷林地 年吸收二氧化碳967万吨    记者 王海燕

地球大气中氧气出现早于“大氧化事件”    记者 杜华斌

从氧浓度波动看动物进化与灭绝    奇云

把氧气像水一样喝下去    本报记者 叶依

氧气助燃技术的发展及其在加热和退火工艺中的应用    刘文 编译

科学家揭秘地球氧气起源之谜    孝文

增长是纯净的氧气    本报记者 文雪梅

微波技术在甲烷转化过程中的应用    徐云鹏

铑基催化剂上CO加氢制备C_2含氧化合物的研究    尹红梅

几种C_3含氧化合物的真空紫外光电离及燃烧研究    卫立夏

分子筛的非寻常电子转移过程及其光驱动甲烷转化研究    李路

甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化反应及其催化剂研究    郑海涛

基于氮氧自由基催化的醇选择性氧化反应的研究    王乃伟

熔盐体系中甲烷还原氧化锌制取合成气和金属锌的基础研究    敖先权

等离子体—催化甲烷无氧转化制乙烯的研究    王康军

金及金基二元团簇结构与性质的理论研究    韩哲

钙钛矿材料的透氧性能及YBCO膜反应器中甲烷转化制合成气的研究    胡捷

绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究    高洪辉

甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究    刘永卫

基于强电场电离放电技术的甲烷制氢实验研究    刘哲

常温常压无催化剂CH_4与N_2等离子体合成新物质研究    王宁

强电场电离放电甲烷生成含氧化合物的研究    詹科萍

强电场电离放电脱硫的研究    汤红

强电场电离放电先进氧化技术研究    董克兵

射频等离子体甲烷有氧转化的研究    仲学军

负载纳米金属簇的制备、表征及催化性能研究    任淑华

重油中氧含量分析方法及类型氧分布研究    许艳艳