介质阻挡放电等离子体转化甲烷的研究

【摘要】： 石油资源的日趋短缺使人们对世界大储量能源天然气的开发利用越来越重视。甲烷(CH4)是天然气的主要成份,随着石油资源的减少,以天然气为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线具有深远的战略意义。 等离子体技术作为一种非常规技术在甲烷化学转化研究中受到越来越多的重视。介质阻挡放电是有绝缘介质插入放电空间的一种气体放电,是一种低温非平衡等离子体技术。本论文针对在介质阻挡放电等离子体条件下甲烷转化反应,研究了电场参数及反应参数对反应的影响规律,探索了不同反应条件下能量消耗的特点,研究甲烷的转化率及各种产物选择性、收率随气体流量或外加电场变化的规律,研究积炭的特征及产生的规律,探讨了等离子体条件下甲烷转化的反应机理,从而为等离子体反应器的设计与操作提供理论基础。 研究发现在介质阻挡放电条件下,甲烷转化反应的产物包括:氢气,乙烷、丙烷,积炭,少量乙烯、乙炔。添加氢气后,产物主要为氢气、乙烷、丙烷,积炭。随着甲烷流量的增大,CH_4的转化率、乙烷的选择性、丙烷的选择性都随之降低,能量效率随着反应物流量的增大而线性递增;CH_4的转化率随功率增大而增大,而C_2H_6和C_3H_8的选择性随功率增大而降低,氢气的选择性随输入功率增加而增加,C_2H_6和C_3H_8的收率随功率增大而缓慢增加;随着反应的长时间进行,在长达1.5小时的连续反应中,甲烷的转化率缓慢的增大;随着原料气CH_4/H_2比值增大,CH4的转化率随之减小,而C_2H_6的选择性、收率却随之增大;改变反应器的有效体积使能量效率发生改变;透射电镜表征生成的积炭,发现多为不规则的积炭,只有少量形成碳纤维。分别在不同材料的外电极情况下对比研究发现,甲烷的转化率,乙烷、丙烷的选择性,收率稍有不同。 【关键词】：介质阻挡放电 等离子体 甲烷转化 能量效率 积炭
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O621.2
【目录】：

• 中文摘要2-3
• ABSTRACT3-7
• 前言7-9
• 第一章 文献综述9-32
• 1.1 概述9-11
• 1.2 低温等离子体技术在甲烷转化上的应用11-21
• 1.2.1 低温等离子体催化甲烷转化工艺类型12-19
• 1.2.2 低温等离子体反应器的类型和特点19-21
• 1.3 介质阻挡放电的相关物理问题21-29
• 1.4 转化机理的研究29-31
• 1.5 论文工作的提出31-32
• 第二章 实验部分32-39
• 2.1 实验原料32
• 2.2 实验所用的设备32-33
• 2.3 实验装置和流程33-34
• 2.4 校正因子的确定34-36
• 2.5 数据处理方法36
• 2.6 物化性质表征36-37
• 2.7 产物分析37-39
• 第三章 实验结果与讨论39-63
• 3.1 甲烷转化反应参数定义39
• 3.2 甲烷流量对甲烷转化的影响39-43
• 3.3 输入功率对甲烷转化的影响43-46
• 3.4 改变频率时甲烷放电的变化46-48
• 3.5 长时间连续反应对甲烷转化的影响48-49
• 3.6 原料配比对甲烷转化的影响49-51
• 3.7 电极材料对甲烷转化的影响51
• 3.8 改变反应器对甲烷转化的影响51-54
• 3.8.1 不同介质的反应器对甲烷转化的影响51-53
• 3.8.2 反应器有效体积变化的影响53-54
• 3.9 不同反应条件下积炭的研究54-58
• 3.9.1 积炭形成机理54
• 3.9.2 不同反应条件下积炭的形貌54-58
• 3.10 甲烷转化反应机理的探讨58-61
• 3.10.1 冷等离子体转化甲烷的动力学研究58
• 3.10.2 自由基反应机理58-61
• 3.11 小结61-63
• 第四章 结论63-65
• 参考文献65-72
• 发表论文和科研情况说明72-73
• 附录甲烷转化气相色谱图73-74
• 致 谢74

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