Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究
Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究【摘要】:甲烷与较高碳链的烃在较温和的温度下共同活化转化成芳烃,为甲烷和天然气的直接利用提供了
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.32
【目录】:
- 摘要7-8
- Abstract8-10
- 第一章 文献综述10-50
- 1.1 引言10-15
- 1.1.1 研究背景10-13
- 1.1.2 甲烷的转化和利用途径13-15
- 1.2 甲烷和丙烷活化的研究现状15-30
- 1.2.1 甲烷和丙烷转化的热力学15-18
- 1.2.2 甲烷的无氧芳构化18-30
- 1.3 丙烷芳构化30-39
- 1.3.1 丙烷在Pt/HZSM-5催化剂上的芳构化反应31-32
- 1.3.2 丙烷在Zn-HZSM-5催化剂的芳构化反应32-34
- 1.3.3 丙烷在Ga-HZSM-5催化剂上的芳构化反应34-35
- 1.3.4 丙烷芳构化的机理35-39
- 1.4 甲烷和其它链烃的共活化39-42
- 1.4.1 甲烷和其它链烃的共活化的机理41-42
- 1.5 研究目标和研究内容42-44
- 1.5.1 研究目标42-43
- 1.5.2 研究内容43-44
- 参考文献44-50
- 第二章 实验部分50-57
- 2.1 主要原料与试剂50
- 2.2 催化剂的活性评价50-54
- 2.2.1 反应装置及计算方法50-53
- 2.2.2 ~(13)CH_4同位素表征53-54
- 2.2.3 甲烷脉冲反应54
- 2.3 催化剂表征54-57
- 2.3.1 催化剂物相分析54
- 2.3.2 比表面积测定54
- 2.3.3 热重分析54
- 2.3.4 甲烷程序升温表面反应(CH_4-TPSR)54-55
- 2.3.5 程序升温氧化(TPO)和程序升温加氢(TPH)反应55-56
- 2.3.6 NH_3的程序升温脱附(NH_3-TPD)分析56
- 2.3.7 CH_4程序升温表面脱附反应(CH_4-TPD-MS)56
- 2.3.8 催化剂表面积碳的Raman光谱表征56-57
- 第三章 Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应及活化行为分析57-92
- 3.1 前言57-58
- 3.2 催化剂制备58
- 3.3 结果和讨论58-88
- 3.3.1 甲烷和丙烷的共同活化芳构化58-61
- 3.3.2 硅铝比对活性的影响61-64
- 3.3.3 同位素实验证明甲烷进入芳构化产物64-67
- 3.3.4 2%Zn/HZSM-5催化剂的表面物理性能67-68
- 3.3.5 2%Zn/HZSM-5催化剂的表面酸性68-69
- 3.3.6 载体对催化剂性能的影响69-72
- 3.3.7 反应时间对2%Zn/HZSM-5催化剂上芳构化影响72-74
- 3.3.8 TPSR技术对反应活性的研究74-81
- 3.3.9 2%Zn/HZSM-5催化剂经过不同反应时间后的积碳分析81-82
- 3.3.10 甲烷丙烷共反应后催化剂的TPO和TPH研究82-84
- 3.3.11 经不同的预处理气处理后催化剂的TPH和TPO研究84-86
- 3.3.12 催化剂经不同时间反应后的UV-Raman研究86-88
- 3.4 小结88-90
- 参考文献90-92
- 第四章 Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的混合芳构化研究92-115
- 4.1 引言92-93
- 4.2 催化剂制备93-94
- 4.3 X-2%Zn/HZSM-5催化剂上甲烷丙烷芳构化反应94-95
- 4.4 不同的Pt含量对Zn-HZSM-5催化剂性能的影响95-99
- 4.5 同位素实验证明甲烷进入芳构化产物99-102
- 4.6 XPt-2%Zn/HZSM-5催化剂的物理性质102-104
- 4.7 酸性对催化剂性能的影响104-105
- 4.8 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上TPSR分析105-108
- 4.9 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳分析108-112
- 4.9.1 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的TPO分析108-109
- 4.9.2 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的TG分析109-110
- 4.9.3 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化剂上积碳的UV-Raman分析110-112
- 4.10 结论112-114
- 参考文献114-115
- 第五章 结论115-117
- 致谢117
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