低温甲烷氧化偶联制乙烯催化剂BaCO_3/La_2O_3催化剂的研究
低温甲烷氧化偶联制乙烯催化剂BaCO_3/La_2O_3催化剂的研究【摘要】:甲烷氧化偶联(OCM)是天然气直接催化转化制取低碳烃的有效途径之一,但常规的甲烷氧化偶联催化剂大多在高
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TQ203
【目录】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-16
- 第一章 文献综述16-33
- 1.1 前言16
- 1.2 甲烷转化利用的途径16-18
- 1.3 甲烷氧化偶联的反应机理18-21
- 1.3.1 活性氧物种18-19
- 1.3.2 催化剂的表面酸碱性19-20
- 1.3.3 甲烷氧化偶联的热力学研究20-21
- 1.4 甲烷氧化偶联催化剂的研究方向21-25
- 1.4.1 碱金属氧化物或碱土金属氧化物21-22
- 1.4.2 稀土金属氧化物22-23
- 1.4.3 过渡金属复合氧化物23-24
- 1.4.4 其他类型的催化剂24-25
- 1.5 甲烷氧化偶联催化剂制备方法25-28
- 1.5.1 混浆法25-26
- 1.5.2 浸渍法26
- 1.5.3 沉淀法26-28
- 1.6 反应条件对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响28-30
- 1.7 低温甲烷氧化偶联的反应特性及研究状况30-31
- 1.8 本论文的主要研究内容31-33
- 第二章 实验部分33-40
- 2.1 实验原料及设备33-34
- 2.1.1 实验原料及试剂33
- 2.1.2 实验仪器及设备33-34
- 2.2 催化剂的制备34-35
- 2.2.1 纯氧化镧镧源BaCO_3/La_2O_3催化剂的制备34-35
- 2.2.2 硝酸镧镧源BaCO_3/La_2O_3催化剂的制备35
- 2.2.3 M_xCO_3/La_2O_3系列催化剂的制备35
- 2.3 催化剂活性的评价35-37
- 2.4 催化剂的热点测定37-38
- 2.5 数据处理方法38-39
- 2.6 催化剂的表征39-40
- 2.6.1 X-射线衍射仪(XRD)表征39
- 2.6.2 程序升温还原(TPR)表征39
- 2.6.3 FTIR表征39-40
- 第三章 反应工艺条件对BaCO_3/La_2O_3催化剂性能的影响40-60
- 3.1 BaCO_3/La_2O_3系列催化剂的低温催化性能40-43
- 3.2 反应工艺对甲烷氧化偶联反应的影响43-45
- 3.2.1 空速对甲烷氧化偶联反应的影响44
- 3.2.2 烷氧比对甲烷氧化偶联反应的影响44-45
- 3.3 催化剂反应床层的温度分布的研究45-48
- 3.4 BaCO_3/La_2O_3系列催化剂稳定性的研究48-49
- 3.5 M_XCO_3/La_2O_3系列催化剂的低温催化性能49-55
- 3.6 BaCO_3/La_2O_3系列催化剂的结构表征55-57
- 3.6.1 X-射线衍射仪(XRD)表征55-57
- 3.6.2 程序升温还原(TPR)表征57
- 3.7 小结57-60
- 第四章 制备方法对BaCO_3/La_2O_3催化剂性能的影响60-72
- 4.1 混合制备方法对低温甲烷氧化偶联的催化性能的影响60-62
- 4.2 不同镧源对低温甲烷氧化偶联的催化性能的影响62-65
- 4.3 不同制备方法对催化剂反应床层的温度分布的影响65-66
- 4.4 不同制备方法的催化剂的结构表征66-70
- 4.4.1 X-射线衍射仪(XRD)表征66-68
- 4.4.2 程序升温还原(TPR)表征68-69
- 4.4.3 FTIR表征69-70
- 4.5 小结70-72
- 第五章 结论72-74
- 参考文献74-79
- 致谢79-80
- 研究成果及发表的学术论文80-81
- 作者和导师简介81-82
- 附件82-83
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