甲烷部分氧化制合成气Pt-Co/CaO-Al_2O_3双金属催化剂的研究
甲烷部分氧化制合成气Pt-Co/CaO-Al_2O_3双金属催化剂的研究【摘要】:本论文主要考察了Pt-Co/CaO-Al_2O_3双金属催化剂对甲烷部分氧化制合成气(POM)反应
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TE665.3;O643.36
【目录】:
- 摘要4-6
- 英文摘要6-15
- 第一章 绪论15-37
- 1.1 甲烷部分氧化制合成气反应背景与意义15-18
- 1.2 甲烷部分氧化制合成气反应研究进展18-26
- 1.2.1 活性组分研究18-20
- 1.2.1.1 贵金属催化剂18-19
- 1.2.1.2 非贵金属Ni、Co、Fe催化剂19-20
- 1.2.1.3 过渡金属碳化物与金属氧化物催化剂20
- 1.2.2 载体研究20-21
- 1.2.3 助剂研究21-22
- 1.2.4 催化剂失活研究22-24
- 1.2.4.1 烧结或流失失活22
- 1.2.4.2 积炭失活22-23
- 1.2.4.3 活性组分氧化失活23-24
- 1.2.5 POM反应机理24-26
- 1.2.5.1 直接反应模型24-25
- 1.2.5.2 间接反应模型25-26
- 1.3 本论文研究工作的背景介绍26-28
- 1.3.1 甲烷部分氧化制合成气Co/CaO-Al_2O_3催化剂研究26-27
- 1.3.2 甲烷部分氧化制合成气双金属催化剂研究27-28
- 1.4 本论文研究的构想与主要工作28-30
- 参考文献30-37
- 第二章 实验部分37-45
- 2.1 试剂及规格37
- 2.2 催化剂的制备37-39
- 2.2.1 Co/Al_2O_3催化剂制备37
- 2.2.2 Pt-Co/Al_2O_3催化剂制备37-38
- 2.2.3 CaO-Al_2O_3复合载体制备38
- 2.2.4 Co/CaO-Al_2O_3催化剂制备38
- 2.2.5 Pt/CaO-Al_2O_3催化剂制备38
- 2.2.6 添加不同贵金属活性组分的双金属催化剂制备38-39
- 2.3 催化剂反应性能评价和计算方法39-41
- 2.3.1 催化剂的反应性能评价39-41
- 2.3.2 气相组分的分析计算方法41
- 2.4 催化剂表征41-43
- 2.4.1 X-射线粉末衍射实验(XRD)41
- 2.4.2 比表面积测定(BET)41-42
- 2.4.3 透射电镜(TEM和HRTEM)42
- 2.4.4 X-光电子能谱实验(XPS)42
- 2.4.5 拉曼光谱实验(Raman)42
- 2.4.6 程序升温还原实验(H_2-TPR)42-43
- 2.5 甲烷脉冲实验43-45
- 第三章 Pt-Co/CaO-Al_2O_3双金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应性能45-63
- 3.1 添加不同贵金属对Co/CaO-Al_2O_催化剂POM反应性能的影响46-47
- 3.2 Pt添加量对Co/CaO-Al_2O_3催化剂POM反应性能的影响47-49
- 3.3 CaO添加量对催化剂POM反应性能的影响49-50
- 3.4 不同组成催化剂的POM反应性能50-51
- 3.5 POM反应起燃温度的研究51-52
- 3.6 反应条件对催化剂POM反应性能的影响52-58
- 3.6.1 反应温度的影响52-57
- 3.6.2 反应气空速的影响57-58
- 3.7 不经预还原催化剂POM反应性能58-60
- 3.8 本章小节60-61
- 参考文献61-63
- 第四章 PtCo/CaO-Al_2O_3双金属催化剂的结构与性能表征63-86
- 4.1 新鲜催化剂表征63-70
- 4.1.1 BET表征63-64
- 4.1.2 XRD表征64-66
- 4.1.3 XPS表征66-68
- 4.1.4 Raman光谱表征68-69
- 4.1.5 H_2-TPR表征69-70
- 4.2 高温H_2预还原后催化剂XRD表征70-71
- 4.3 高温H_2预还原后催化剂TEM表征71-74
- 4.4 CH_4脉冲实验74-77
- 4.5 催化剂失活机理的研究77-83
- 4.5.1 催化剂积炭研究77-78
- 4.5.2 反应后催化剂XPS表征78-80
- 4.5.3 反应后催化剂H_2-TPR表征80-81
- 4.5.4 反应后催化剂Raman光谱表征81-83
- 4.6 讨论83-84
- 4.7 本章小结84-86
- 参考文献86-88
- 发表文章目录88-89
- 致谢89
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