甲烷部分氧化制合成气Co/Mg/HZSM-5催化剂的研究
甲烷部分氧化制合成气Co/Mg/HZSM-5催化剂的研究【摘要】:本论文以Co金属为催化剂活性组分,考察了载体以及助剂对Co基催化剂甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响,并通过优化制
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TE665.3
【目录】:
- 摘要10-11
- Abstract11-13
- 第一章 绪论13-29
- 1.1 课题研究的背景和意义13-16
- 1.2 甲烷部分氧化制合成气研究进展16-21
- 1.2.1 甲烷部分氧化制合成气反应机理16-18
- 1.2.1.1 直接氧化机理16-17
- 1.2.1.2 间接氧化机理17-18
- 1.2.2 甲烷部分氧化制合成气催化剂种类18-21
- 1.2.2.1 过渡金属氧化物催化剂18-19
- 1.2.2.2 负载型贵金属催化剂19-20
- 1.2.2.3 负载型Ni、Co、Fe催化剂20-21
- 1.3 论文的构想与目的21-22
- 1.4 论文组成及概要22-23
- 参考文献23-29
- 第二章 实验部分29-37
- 2.1 主要原料和试剂29-30
- 2.2 催化剂制备30-31
- 2.2.1 第三、四章催化剂制备30
- 2.2.1.1 不同载体负载Co催化剂制备30
- 2.2.1.2 添加不同助剂Co/HZSM-5催化剂制备30
- 2.2.2 第五章催化剂制备30-31
- 2.3 催化剂反应性能评价和计算方法31-33
- 2.3.1 催化剂反应性能评价31-32
- 2.3.2 催化剂性能计算方法32-33
- 2.4 催化剂表征33-37
- 2.4.1 X-射线粉末衍射实验(XRD)33
- 2.4.2 比表面积测定(BET)33-34
- 2.4.3 透射电镜(TEM和HRTEM)34
- 2.4.4 X-光电子能谱实验(XPS)34
- 2.4.5 拉曼光谱实验(Raman)34
- 2.4.6 程序升温还原实验(H_2-TPR)34-35
- 2.4.7 原位XRD实验35-37
- 第三章 甲烷部分氧化制合成气负载钴催化剂体系的研制37-45
- 3.1 载体的选择38-39
- 3.2 助剂的选择39-40
- 3.3 Mg添加量的影响40-41
- 3.4 Co负载量的影响41-42
- 3.5 本章小结42-43
- 参考文献43-45
- 第四章 Mg助剂对Co/HZSM-5催化剂结构与性能的调变作用45-69
- 4.1 催化反应结果45-51
- 4.1.1 反应条件对Co/HZSM-5和Co/Mg/HZSM-5催化性能的影响45-48
- 4.1.1.1 反应温度的影响45-47
- 4.1.1.2 反应空速的影响47-48
- 4.1.2 Co/HZSM-5和Co/Mg/HZSM-5催化剂的稳定性48-51
- 4.1.2.1 750℃反应条件下的稳定性48-49
- 4.1.2.2 600℃反应条件下的稳定性49-50
- 4.1.2.3 富氧反应条件下催化剂的稳定性50-51
- 4.2 催化剂表征结果51-64
- 4.2.1 BET表征结果51-52
- 4.2.2 XRD表征结果52-54
- 4.2.3 H_2-TPR表征结果54-57
- 4.2.4 XPS表征结果57-59
- 4.2.5 TEM表征结果59-61
- 4.2.6 原位XRD表征结果61-64
- 4.3 讨论64-65
- 4.4 本章小结65-66
- 参考文献66-69
- 第五章 制备方法和焙烧温度对Co/Mg/HZSM-5催化剂结构和性能的影响69-85
- 5.1 催化剂甲烷部分氧化制合成气反应性能评价结果70-73
- 5.1.1 制备方法和焙烧温度对Co/Mg/HZSM-5催化性能的影响70-71
- 5.1.2 Mg含量对Co/Mg/HZ-68催化性能的影响71
- 5.1.3 反应条件对Co/Mg/HZ-68催化性能的影响71-73
- 5.2 催化剂表征73-82
- 5.2.1 BET表征结果73
- 5.2.2 XRD表征结果73-76
- 5.2.3 H_2-TPR表征结果76-77
- 5.2.4 XPS表征结果77-79
- 5.2.5 TEM表征结果79-82
- 5.3 讨论82-83
- 5.4 本章小结83-84
- 参考文献84-85
- 第六章 结论85-87
- 发表文章目录87-89
- 致谢89
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