环境友好条件下甲烷等离子体重整制氢的研究

【摘要】： 能源危机和环境污染是二十一世纪人类面临的重大难题,寻找替代石油、煤的新能源是人类生存和发展的当务之急。氢能具有燃烧热值高,无污染,重量轻及应用广泛等独特的优点,被认为是符合可持续发展的最理想的新能源。开发利用储量巨大的天然气资源制氢一直是人们研究的热点。天然气的主要成分是甲烷,由于甲烷分子结构稳定,在常规化学反应中条件苛刻,常常需要在高温高压有催化剂的条件下才能进行,而且在化工生产上存在着能耗大、热化学反应转化率低等缺点。探索转化甲烷制氢的新途径成为了一个全球瞩目的研究课题。 强电场电离放电等离子体的发展,为甲烷的非常规转化提供了一条崭新的途径。强电场电离放电在放电间隙内形成的折合电场强度大于400 Td,电场中的电子平均能量大于10 eV。高能电子足以打断甲烷分子中的C—H键,形成离子、自由基等活性粒子,这些活性粒子之间或者活性粒子与分子之间再相互碰撞并重新组合形成新物质。本文结合政府间的国际科技合作项目“甲烷等离子体重整制氢的研究”在常温常压不加任何催化剂的环境友好条件下利用强电场电离放电等离子体的方法对转化甲烷制氢进行了研究。 在常温常压无催化剂的条件下,甲烷流量为300 mL/min时,甲烷转化率最高达到了70%;适量的氧气的加入提高了产物中氢气的浓度,当含氧量为5%时,氢气浓度最高达到了38%;氢气加入降低了甲烷转化率和氢气的产率。氩气的加入对氢气的产率影响不大,却使甲烷的转化率略有降低。当原料气体中添加空气时,甲烷的转化率和氢气的产率则明显降低。产物中氢气的浓度和甲烷的转化率都随着原料气体流量的增大而降低。 利用自然界丰富的天然气资源,采用强电场电离放电等离子体技术,制取了清洁高效的新能源氢气。由此技术转化甲烷制得的富氢气体作为汽车内燃机燃料可以提高其内燃机的效率,并且降低污染。此技术为开展车载制氢的研究提供了一种新技术、新工艺,具有重大的科学研究及经济意义。 【关键词】：甲烷 等离子体 氢气 强电场电离放电
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 课题背景及甲烷重整制氢的意义11-14
• 1.1.1 石油危机11
• 1.1.2 环境污染和温室效应11-12
• 1.1.3 新能源的开发12-13
• 1.1.4 车载制氢技术的开发13-14
• 1.2 等离子体甲烷重整制氢技术14-18
• 1.2.1.等离子体技术的优势15-16
• 1.2.2 等离子体甲烷重整制氢研究进展16-18
• 1.3 本文工作的提出及创新点18-19
• 1.4 研究目的与内容19-21
• 1.4.1 研究目的19
• 1.4.2 研究内容19-21
• 第2章 甲烷等离子反应的物理化学过程21-37
• 2.1 传统化学反应热力学上的限制21-23
• 2.1.1 甲烷无氧脱氢反应21-22
• 2.1.2 甲烷部分氧化制氢反应22
• 2.1.3 甲烷水蒸气重整制氢22-23
• 2.2 等离子反应中的物理化学过程23-32
• 2.2.1 等离子体的形成23
• 2.2.2 碰撞理论23-26
• 2.2.3 等离子体状态26-32
• 2.3 反应机理的探讨32-37
• 2.3.1 自由基反应机理33-35
• 2.3.2 分子离子反应机理35-37
• 第3章 强电场电离放电等离子体的形成37-50
• 3.1 气体放电37
• 3.2 等离子体的分类37-41
• 3.2.1 电晕放电38
• 3.2.2 辉光放电38-39
• 3.2.3 介质阻挡放电39-41
• 3.3 强电场电离放电等离子体的形成41-45
• 3.3.1 形成强电离放电的原理和方法41-42
• 3.3.2 强电场电离放电的主要参数42-44
• 3.3.3 强电场电离放电等离子体的放电形貌44-45
• 3.4 不同电源对放电波形的影响45-50
• 第4章 强电场放电甲烷重整制氢实验系统的建立及实验研究50-62
• 4.1 强电场放电等离子体甲烷重整制氢的工艺流程50-51
• 4.2 甲烷重整制氢实验系统的建立51-52
• 4.3 实验材料52-54
• 4.3.1 实验仪器52-54
• 4.3.2 实验药品54
• 4.4 强电场电离放电相关物理参数的测定方法54-57
• 4.5 等离子体合成产物的分析方法57-61
• 4.5.1 气相色谱测定产物的原理57
• 4.5.2 气相色谱-质谱检测产物的原理57-58
• 4.5.3 气相色谱条件58
• 4.5.4 标准曲线的绘制58-60
• 4.5.5 气质联用色谱条件60-61
• 4.6.计算公式61-62
• 第5章 实验结果与讨论62-87
• 5.1 放电电压对甲烷转化率和氢气浓度及产率的影响62-63
• 5.2 功率对甲烷转化率和氢气浓度及产率的影响63-65
• 5.3 能量密度对甲烷转化率氢气浓度及氢气产率的影响65-66
• 5.4 气体总流量对甲烷转化率和氢气浓度及产率的影响66-68
• 5.5 气体成分对甲烷转化率和氢气浓度及产率的影响68-74
• 5.5.1 氢气及其含量的影响68-69
• 5.5.2 氧气及其含量的影响69-71
• 5.5.3 空气及其含量的影响71-72
• 5.5.4 氩气及其含量的影响72-74
• 5.6 等离子体发生器放电间隙对甲烷转化率和氢气产率的影响74-76
• 5.7 不同电源的影响76
• 5.8 产物成分剖析76-83
• 5.9 甲烷等离子体制氢的合成过程83-84
• 5.10 国内外研究水平对比84-85
• 5.11 本章小结85-87
• 第6章 结果与展望87-89
• 6.1 结论87-88
• 6.2 展望88-89
• 参考文献89-95
• 攻读学位期间公开发表论文95-96
• 致谢96

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