Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究
Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究【摘要】:目前工业上一般采用天然气水蒸汽重整法制合成气,该反应能耗高、催化剂容易积炭,且生成的H_2/CO比高,不适合一些后续
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TE665.3
【目录】:
- 摘要3-4
- ABSTRACT4-8
- 前言8-9
- 第一章 文献综述9-26
- 1.1 甲烷制合成气的方法10-12
- 1.1.1 甲烷水蒸汽重整制合成气10-11
- 1.1.2 甲烷二氧化碳重整制合成气11
- 1.1.3 甲烷部分氧化制合成气11-12
- 1.2 甲烷部分氧化制合成气主要催化剂体系及其反应性能12-15
- 1.2.1 贵金属催化剂(Rh、Pt、Pd、Ru、Ir)12
- 1.2.2 非贵金属催化剂体系(Ni、Fe、Co)12-15
- 1.2.3 其他催化剂体系15
- 1.3 甲烷部分氧化反应器的分类15-21
- 1.3.1 固定床反应器15-17
- 1.3.2 流化床反应器17-18
- 1.3.3 整体型反应器18-20
- 1.3.4 膜反应器20-21
- 1.4 甲烷部分氧化反应机理21-24
- 1.4.1 甲烷部分氧化反应的直接机理22-23
- 1.4.2 甲烷部分氧化反应的间接机理23
- 1.4.3 甲烷部分氧化反应的混合机理23-24
- 1.5 论文的研究内容和目的24-26
- 1.5.1 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究25
- 1.5.2 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究25-26
- 第二章 实验部分26-30
- 2.1 实验原料及设备26-27
- 2.1.1 实验原料26
- 2.1.2 实验设备26-27
- 2.2 催化剂的制备27
- 2.2.1 Ni 金属整体型催化剂的制备27
- 2.2.2 Al_2O_3 负载Ni 催化剂的制备27
- 2.3 反应性能评价27-30
- 第三章 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究30-49
- 3.1 引言30-31
- 3.2 催化剂出口处(z = 10mm)甲烷的转化率和产物的选择性31-33
- 3.3 CH_4/O_2 = 2.0 进料33-36
- 3.3.1 氧化区域(Oxidation zone)33-35
- 3.3.2 水蒸汽重整区域(Steam-reforming zone)35-36
- 3.3.3 CH4/02 = 2.0 进料甲烷自热部分氧化反应机理36
- 3.4 CH_4/O_2 = 1.6~2.0 进料36-44
- 3.4.1 CH_4/O_2 对氧化区域位置的影响36-37
- 3.4.2 不同催化床层长度反应物和产物摩尔流率的变化曲线37-39
- 3.4.3 氧化区域尾部甲烷的转化率和产物的选择性39-41
- 3.4.4 部分氧化和水蒸汽重整对合成气形成的贡献41-43
- 3.4.5 温度分布图及传热限制43-44
- 3.5 空速(GHSV)的影响44-46
- 3.6 与热力学平衡计算值的比较46-48
- 3.6.1 热力学平衡值46-47
- 3.6.2 催化床层出口处的实验值47-48
- 小结48-49
- 第四章 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究49-60
- 4.1 引言49
- 4.2 双床和单一床反应性能的比较49-52
- 4.3 双床中氧化和重整催化剂相对装填体积的影响52-57
- 4.3.1 3Ni monolith - y Ni/MgAl_2O_452
- 4.3.2 5Ni monolith - y Ni/MgAl_2O_452-55
- 4.3.3 3Ni monolith-9Ni/MgAl_2O_4 与 5Ni monolith-7Ni/MgAl_2O_4 反应性能比较55-57
- 4.4 操作条件对3Ni monolith-9Ni/MgAl_2O_4 双床自热部分氧化反应的影响57-59
- 4.4.1 进料温度的影响57
- 4.4.2 进料流速的影响57-59
- 小结59-60
- 第五章 结论60-61
- 参考文献61-67
- 致谢67
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