甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究

【摘要】： 石油资源的日益短缺使人们对储量丰富的天然气能源的开发利用越来越重视。作为天然气的主要成分甲烷,其转化利用成为天然气转化的关键。等离子体技术是一种十分有效的分子活化手段,非平衡等离子体利用其特殊的非平衡性在甲烷转化方面具有独特的优势。 本文对甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化进行了研究,考察了电源参数、反应器参数和工艺参数对甲烷和水蒸汽转化的影响,从而为该工艺的设计与优化提供理论基础。 实验中建立了一套可以实时监控放电过程中的电压、电流、功率等物理量的测量装置。利用放电电压-电荷的Lissajour图形法来计算介质阻挡放电条件下的放电功率。实验表明:水以蒸汽形式参与反应效果最佳,水蒸汽在不同背景气下产生氢气的体积含量大小顺序为:氩气〉氮气〉氦气。甲烷最高转化率可达40%,产物主要包括氢气、乙烷,少量的一氧化碳、乙烯和丙烷等。 在介质阻挡放电条件下,对甲烷、水汽和氧气的三元反应进行了研究,考察了原料气组成、激励电压、放电频率等因素对反应的影响。结果表明:加入氧气可以促进甲烷水汽的转化,提高甲烷的转化率,并能消除积炭的生成。气相产物包括合成气、二氧化碳、乙烷、乙烯和丙烷。在实验条件下,甲烷和氧气的转化率分别在16.48% ~ 32.43%和60.27% ~ 99.03%之间。氢气、一氧化碳和乙烷的选择性可以分别达到25.74%、66.29%和22.44%。 通过FT-IR和GC-MS对冷凝的液相产物进行定性分析,结果表明:CH4、O2和水汽三元反应的液相产物有四种物质,分别为甲醛、甲醇、乙醇、水。CH4和水汽反应得到的液相产物有八种,分别为甲醛、甲醇、乙醇、异丙醇、正丙醇、1-丁醇、2-丁醇、异丁醇。 【关键词】：介质阻挡放电 甲烷 水蒸汽 氧气
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：O621.2
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文献综述8-22
• 引言8-9
• 1.1 等离子体的基本概念9-10
• 1.1.1 等离子体的定义9
• 1.1.2 等离子体的存在9-10
• 1.2 等离子体的分类10-11
• 1.3 介质阻挡放电等离子体的概述11-14
• 1.3.1 介质阻挡放电的定义及结构11-12
• 1.3.2 介质阻挡放电的分类及机理12-13
• 1.3.3 CH_4 的微放电13-14
• 1.4 非平衡等离子体技术在CH_4 转化中的应用14-20
• 1.4.1 纯CH_4 转化14-15
• 1.4.2 CH_4/C0_2 重整15-18
• 1.4.3 CH_4 部分氧化18-19
• 1.4.4 CH_4/水蒸汽重整19-20
• 1.5 论文工作的提出及主要内容20-22
• 第二章 实验部分22-31
• 2.1 实验原理、装置及反应流程22-27
• 2.1.1 实验原理22-25
• 2.1.2 实验流程及设备25-27
• 2.1.3 反应器型式27
• 2.2 实验原料及仪器型号27-29
• 2.3 实验数据分析及计算方法29-31
• 2.3.1 色谱分析方法29-30
• 2.3.2 实验计算方法30-31
• 第三章 甲烷水蒸汽介质阻挡放电转化31-53
• 3.1 实验装置31
• 3.2 介质阻挡放电物理参数的测量31-37
• 3.2.1 介质阻挡放电电压及频率的测量32
• 3.2.2 介质阻挡放电电流的测量32-33
• 3.2.3 介质阻挡放电电荷的测量33-34
• 3.2.4 介质阻挡放电功率的测量34-37
• 3.3 结果与讨论37-51
• 3.3.1 水的不同进料方式对甲烷水蒸汽转化的影响37-38
• 3.3.2 水蒸汽在放电时的活化38-39
• 3.3.3 不同电源对反应的影响39-40
• 3.3.4 电源频率的影响40-41
• 3.3.5 电源输入功率的影响41-43
• 3.3.6 放电间隙的影响43-45
• 3.3.7 电极材料对反应的影响45-46
• 3.3.8 流速和水蒸汽含量的影响46-49
• 3.3.9 稀有气体Ar 的影响49-50
• 3.3.10 加入填料的影响50-51
• 3.4 小结51-53
• 第四章 甲烷氧气水蒸汽介质阻挡放电转化53-61
• 4.1 实验装置53-54
• 4.2 结果与讨论54-58
• 4.2.1 进料气组成的影响54-55
• 4.2.2 激励电压的影响55-56
• 4.2.3 放电频率的影响56-58
• 4.3 液相产物的定性分析结果58-59
• 4.3.1 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）58
• 4.3.2 色谱-质谱联用分析（GC-MS）58-59
• 4.4 小结59-61
• 第五章 结论61-63
• 5.1 论文工作总结61-62
• 5.2 论文工作的不足及下一步工作的建议62-63
• 参考文献63-69
• 发表论文和科研情况说明69-70
• 附录70-75
• 致谢75

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