醋酸混合溶剂中甲烷部分氧化研究
醋酸混合溶剂中甲烷部分氧化研究【摘要】:本文论述了甲烷液相部分催化氧化过程的国内外研究现状,文献表明:甲烷液相转化反应中所采用的溶剂基本可分为CF_3COOH体系和H_2SO_4体
【学位授予单位】:西北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TQ203
【目录】:
- 摘要3-4
- Abstract4-9
- 第一章 绪论9-25
- 1.1 甲烷部分氧化反应的研究意义9-10
- 1.2 甲烷液相催化部分氧化研究进展10-23
- 1.2.1 CF_3COOH溶液体系11-13
- 1.2.2 H_SO_4体系13-21
- 1.2.2.1 硫酸体系13-16
- 1.2.2.2 发烟硫酸体系16-21
- 1.2.3 溶剂为其他酸性水溶液21-23
- 1.3 本研究的主要思路23
- 1.4 本工作的创新之处23-25
- 第二章 实验部分25-32
- 2.1 甲烷液相催化部分氧化反应的实验药品与反应装置25-26
- 2.1.1 实验药品25
- 2.1.2 甲烷液相催化部分氧化反应装置25-26
- 2.2 甲烷液相催化部分氧化实验用催化剂的制备26-27
- 2.2.1 铂配合物的制备26-27
- 2.2.2 固体超强酸催化剂的制备27
- 2.3 甲烷液相催化部分氧化反应实验方法27-28
- 2.4 产物分析28-32
- 2.4.1 气相产物分析28-29
- 2.4.2 液相产物分析29-32
- 第三章 实验结果与讨论32-55
- 3.1 混合溶剂的考察32-36
- 3.1.1 混合溶剂的提出32-34
- 3.1.2 杂多酸的筛选34-35
- 3.1.3 醋酸溶剂的筛选35-36
- 3.2 氧化剂的考察36-39
- 3.2.1 氧化剂的提出36-38
- 3.2.2 氧化剂筛选38
- 3.2.3 氧化剂加入量的考察38-39
- 3.3 催化剂的开发39-51
- 3.3.1 碘系列催化剂的考察39-41
- 3.3.2 过渡金属氧化物系列催化剂41-43
- 3.3.3 铂系列催化剂43-44
- 3.3.4 固体超强酸催化剂44-49
- 3.3.4.1 固体超强酸的表征46-47
- 3.3.4.2 固体超强酸催化剂的实验结果分析47-49
- 3.3.5 醋酸盐催化剂49-51
- 3.4 最优工艺条件的研究51-54
- 3.4.1 碘含量的考察52
- 3.4.2 反应温度对甲烷部分氧化反应的影响52-53
- 3.4.3 反应压力对甲烷部分氧化反应的影响53-54
- 3.5 结论54-55
- 第四章 反应机理探讨55-62
- 4.1 甲烷液相部分氧化催化机理分析55-56
- 4.2 醋酸与杂多酸混合溶剂中甲烷转化催化机理提出56-61
- 4.2.1 催化机理实验结果56-59
- 4.2.2 混合溶剂中甲烷液相部分氧化的催化机理59-61
- 4.3 结论61-62
- 第五章 热力学计算分析62-71
- 5.1 反应原理62-63
- 5.1.1 生成醋酸甲酯可能的反应途径62-63
- 5.1.2 生成副产物CO_2的可能的反应途径63
- 5.1.3 液相副产物的有关反应63
- 5.2 体系的热力学计算63-64
- 5.3 热力学计算结果分析64-70
- 5.3.1 甲烷部分氧化生成醋酸甲酯的热力学分析64-67
- 5.3.2 反应生成CO_2的热力学分析67-69
- 5.3.3 碘甲烷进一步氧化为二碘甲烷的热力学分析69-70
- 5.4 结论70-71
- 结论71-73
- 1 本文的主要结论71
- 2 今后工作的展望与建议71-73
- 参考文献73-78
- 攻读硕士学位期间取得的学术成果78-79
- 致谢79
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