过渡金属纳米催化剂制备及其催化甲烷裂解积碳性能考察

【摘要】： 由于过渡金属纳米催化剂(Transition metal Nanocatalyst—TMN)是催化裂解烃类化合物制备碳纳米管等新型纳米碳材料的高效催化剂,所以近年来制备具有高积碳活性的TMN并将其应用于制备纳米碳材料的研究与开发备受关注。 本文采用改进的溶胶-凝胶法和沉淀法制备TMN;考察了氨水添加量、催化剂研磨、有机相添加量、载体添加量和焙烧温度对TMN收率、TMN催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率及积碳产物形貌的影响。 实验结果表明,有机相添加量为0 ml时,适量的氨水添加量(120ml)有利于提高TMN的收率,氨水添加量过多(200ml),TMN的收率显著降低;随着氨水添加量的增加,TMN催化甲烷裂解积碳增重率逐渐增加,当氨水用量大于160ml时,增加幅度变小;积碳产物中CNTs的数量亦逐渐增加。焙烧前后对样品进行研磨提高了TMN在催化甲烷裂解积碳反应中的积碳增重率和产物中CNTs的数量。 当氨水添加量为165ml时(pH值约为8),随着有机相添加量的增加,TMN的收率逐渐降低,TMN中粒径小于100nm的颗粒数量逐渐减少;TMN催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率逐渐降低,但总体上仍高于有机相用量为0 ml的情况;积碳产物中CNTs的量亦逐渐减少。1200℃焙烧2h,提高了氨水添加量为165ml、有机相添加量在10.8ml-54.1 ml之间时所得催化剂中粒径小于100nm的纳米颗粒的数量,其积碳增重率和积碳产物中CNTs的数量均有一定程度增加。 当氨水添加量为165ml、有机相添加量为10.8ml时,随着载体添加量的增加,TMN的收率逐渐增加;经800℃焙烧后得到的TMN的催化甲烷裂解积碳反应积碳增重率逐渐降低;积碳产物中CNTs的量逐渐减少。经1200℃焙烧后得到的TMN发生较严重的团聚,其积碳产物以粒径较大的颗粒和块状物为主。 高分散TMN催化甲烷裂解积碳反应实验结果表明,随着制备的过渡金属盐溶液浓度的增加,TMN催化甲烷裂解积碳反应产物的形貌由绒毛状逐渐过渡到颗粒状。 【关键词】：纳米催化剂 碳纳米管 制备 有机相 催化甲烷裂解 积碳 表征
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文献综述9-23
• 1.1 纳米催化剂简介9-10
• 1.1.1 表面效应9
• 1.1.2 量子尺寸效应9-10
• 1.1.3 体积效应10
• 1.2 纳米催化剂制备方法10-12
• 1.2.1 沉淀法10
• 1.2.2 浸渍法10-11
• 1.2.3 还原法11
• 1.2.4 相转移法11
• 1.2.5 等离子体法11
• 1.2.6 水解法11-12
• 1.2.7 溶胶-凝胶法12
• 1.3 纳米催化剂表征技术12-16
• 1.3.1 纳米催化剂形态表征12-13
• 1.3.2 纳米催化剂表面结构表征13-14
• 1.3.3 纳米催化剂内部结构表征14-15
• 1.3.4 纳米催化剂性能测试15-16
• 1.4 纳米催化剂催化机理简述16
• 1.5 纳米催化剂应用16-17
• 1.5.1 在能源领域中的应用16
• 1.5.2 在环境污染防治中的应用16-17
• 1.6 碳纳米管(CNT)简介17-20
• 1.6.1 CNT 的基本特性17-18
• 1.6.2 CNT 的应用前景18
• 1.6.3 制备 CNT 的主要方法18-20
• 1.7 催化甲烷裂解积碳反应简介20-21
• 1.7.1 催化裂解法20
• 1.7.2 催化甲烷裂解积碳反应主要产物20
• 1.7.3 催化甲烷裂解生长 CNTs 反应机理20-21
• 1.7.4 最新国内外研究动态21
• 1.8 本课题主要研究内容及意义21-23
• 第二章 实验23-28
• 2.1 实验所用试剂23
• 2.2 实验仪器23-24
• 2.3 实验方法24-25
• 2.3.1 非负载型过渡金属纳米催化剂的制备24-25
• 2.3.2 负载型过渡金属纳米催化剂的制备25
• 2.3.3 高分散过渡金属纳米催化剂的制备25
• 2.3.4 过渡金属纳米催化剂催化甲烷裂解积碳反应25
• 2.4 产物表征25-28
• 2.4.1 透射电子显微镜（TEM）25-26
• 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)26
• 2.4.3 X 射线能谱(EDX)26
• 2.4.4 热分析技术26-28
• 第三章 非负载型纳米催化剂的制备及催化甲烷裂解反应结果与讨论28-48
• 3.1 氨水添加量的影响28-32
• 3.1.1 对催化剂收率的影响28-29
• 3.1.2 对催化剂形貌的影响29
• 3.1.3 热分析结果与讨论29-30
• 3.1.4 对催化剂积碳增重率的影响30-31
• 3.1.5 积碳产物TEM 表征结果31-32
• 3.2 催化剂研磨的影响32-35
• 3.2.1 对催化剂收率的影响32-33
• 3.2.2 对催化剂积碳增重率的影响33
• 3.2.3 积碳产物TEM 表征结果33-35
• 3.3 有机相添加量的影响35-38
• 3.3.1 对催化剂收率的影响35
• 3.3.2 对催化剂形貌的影响35-37
• 3.3.3 对催化剂积碳增重率的影响37
• 3.3.4 积碳产物TEM 表征结果37-38
• 3.4 焙烧温度的影响38-44
• 3.4.1 对催化剂收率的影响38-40
• 3.4.2 对催化剂形貌的影响40-41
• 3.4.3 对催化剂积碳增重率的影响41-42
• 3.4.4 积碳产物TEM 表征结果42-44
• 3.5 非负载型过渡金属纳米催化剂的制备重复实验结果与讨论44-46
• 3.5.1 焙烧温度的影响45
• 3.5.2 TEM 表征结果45-46
• 3.6 本章小结46-48
• 第四章 负载型纳米催化剂的制备及催化甲烷裂解反应结果与讨论48-54
• 4.1 载体添加量对催化剂收率的影响48
• 4.2 载体添加量对催化剂形貌的影响48-49
• 4.3 载体添加量对催化剂积碳增重率的影响49
• 4.4 积碳产物TEM 表征结果49-52
• 4.4.1 条件1 下积碳产物TEM 表征结果与讨论49-50
• 4.4.2 条件2 下积碳产物TEM 表征结果与讨论50-52
• 4.5 焙烧温度对催化剂积碳产物形貌的影响52-53
• 4.6 本章小结53-54
• 第五章 高分散纳米催化剂的制备及其催化甲烷裂解积碳反应结果与讨论54-59
• 5.1 高分散过渡金属纳米催化剂的制备54
• 5.2 积碳产物 SEM 表征结果与讨论54-58
• 5.2.1 高分散催化剂A 的积碳产物SEM 表征结果54-57
• 5.2.2 高分散催化剂B 的积碳产物SEM 表征结果57-58
• 5.3 本章小结58-59
• 第六章 结论59-61
• 参考文献61-66
• 参加科研情况66-67
• 致谢67

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