固体碳在流化床反应器内甲烷裂解制氢过程中活性的研究

【摘要】： 本文在流化床中对活性炭、炭黑和碳纳米管等固体碳在甲烷裂解反应中的催化活性进行了研究。用傅立叶变换红外光谱、滴定分析和x-射线衍射研究了浓硝酸以及负载微量金属的表面改性过程对固体碳表面性质和体相结构的影响。结果表明:经浓HNO_3处理以后,固体碳体相结构没有发生明显变化,AC和CB表面生成了大量含氧基团,在高温反应条件下,含氧基团分解会生成甲烷裂解反应需要的活性位,提高了反应的初活性,在CNT上则没有这种作用。 采用等体积浸渍法把Ni、Co和Pd-Ni负载到AC表面不能有效提高AC在甲烷裂解反应中的活性,相比较而言,用离子交换法负载同样量的Ni或Co则可以提高AC的初活性。采用等体积浸渍法把Ni、Co及Pd-Ni和Pd-Co负载到CB表面上时可以有效提高CB在甲烷裂解过程中的初活性,Ni负载到CNT表面时则不能提高CNT的初活性。 SEM观察发现AC和CB上甲烷反应生成的固体碳表面形态差距很大,产物碳在空气中的程序升温失重过程表明生成的碳不同于AC和CB,可能是一种无定型石墨碳。AC上进行甲烷裂解反应生成的固体碳对水溶液中Pb~(2+)和Ca~(2+)吸附量明显高于未处理过的AC。 【关键词】：甲烷裂解 清洁氢 固体碳 表面改性 表面含氧基团 缺陷位
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要2-3
• ABSTRACT3-6
• 第一章 绪论6-19
• 1.1 氢气的性质与用途6-7
• 1.2 氢气的制备方法7-17
• 1.2.1 生物质制氢7-8
• 1.2.2 太阳能制氢8
• 1.2.3 核能制氢8-9
• 1.2.4 电解水制氢9
• 1.2.5 化石燃料制氢9-17
• 1.3 本文的主要研究内容17-19
• 第二章 固体碳用于甲烷催化裂解反应的研究19-40
• 2.1 实验19-22
• 2.1.1 试剂19-20
• 2.1.2 固体碳的改性处理20
• 2.1.3 甲烷催化裂解反应20-21
• 2.1.4 样品表征21-22
• 2.2 结果与讨论22-39
• 2.2.1 AC改性及用于甲烷催化裂解制氢22-31
• 2.2.2 改性CB及用于甲烷催化裂解制氢31-37
• 2.2.3 改性CNT及用于甲烷催化裂解制氢37-39
• 2.3 结论39-40
• 第三章 固体碳产品应用的探索40-43
• 3.1 前言40
• 3.2 实验40-41
• 3.2.1 试剂40
• 3.2.2 AC吸附性能的测试40-41
• 3.3 结果与讨论41-42
• 3.3.1 AC对Pb~(2+)的吸附性能41-42
• 3.3.2 AC对Ca~(2+)的吸附性能42
• 3.4 结论42-43
• 第四章 总结43-44
• 参考文献44-48
• 发表论文和参加科研情况说明48-49
• 致谢49

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