甲烷部分氧化制合成气Ni-Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的研究
甲烷部分氧化制合成气Ni-Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的研究【摘要】:甲烷部分氧化制合成气具有设备投资少、反应器体积小、能耗低、生成H_2和CO的摩尔比接近2等优点,适合甲
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TE665.3
【目录】:
- 中文摘要3-4
- ABSTRACT4-8
- 第一章 文献综述8-21
- 1.1 前言8
- 1.2 甲烷的利用途径和现状8-11
- 1.2.1 非催化部分氧化9
- 1.2.2 蒸汽重整9-10
- 1.2.3 二氧化碳重整10
- 1.2.4 联合重整10
- 1.2.5 自热重整10
- 1.2.6 甲烷部分氧化10-11
- 1.3 甲烷部分氧化热力学和动力学11-14
- 1.3.1 热力学分析11-14
- 1.3.2 动力学分析14
- 1.4 甲烷部分氧化反应机理14-15
- 1.4.1 燃烧-重整机理14-15
- 1.4.2 直接氧化机理15
- 1.5 甲烷部分氧化反应催化剂的研究15-19
- 1.5.1 活性组分的研究16-17
- 1.5.2 反应活性中心的研究17-18
- 1.5.3 助剂的研究18-19
- 1.5.4 积碳的研究19
- 1.6 本课题研究的内容19-21
- 第二章 实验部分21-29
- 2.1 实验原料21-22
- 2.1.1 实验所用气体21
- 2.1.2 实验所用化学试剂21-22
- 2.2 催化剂的制备22-23
- 2.2.1 助剂添加及成型22
- 2.2.2 焙烧与还原22-23
- 2.3 催化剂的测试表征23-25
- 2.3.1 X-射线衍射(XRD)23
- 2.3.2 热重分析(TGA-MS)23
- 2.3.3 程序升温还原(H_2-TPR)23-24
- 2.3.4 比表面积(BET)24
- 2.3.5 程序升温表面反应(TPSR-MS)24-25
- 2.4 甲烷部分氧化催化剂反应活性的评价25-29
- 2.4.1 实验流程25
- 2.4.2 实验装置25-26
- 2.4.3 分析方法26-29
- 第三章 Ni-Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的制备及性能研究29-48
- 3.1 催化剂的制备29-37
- 3.1.1 分散剂及助剂29-31
- 3.1.2 焙烧条件的研究31-35
- 3.1.3 还原和烧结条件35-37
- 3.2 铈锆比对催化性能的影响37-42
- 3.2.1 助剂改性催化剂的活性评价结果37-38
- 3.2.2 Ni-Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的X射线衍射表征38-39
- 3.2.3 铈锆比对催化剂晶相结构的影响39-41
- 3.2.4 助剂添加对催化剂表面物理性质的影响41-42
- 3.3 工艺条件选择及稳定性实验42-46
- 3.3.1 工艺条件研究42-46
- 3.3.2 稳定性实验46
- 3.4 本章小结46-48
- 第四章 Ni-Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂表面反应的研究48-60
- 4.1 实验装置及流程48-49
- 4.2 CH_4和O_2脉冲反应49-55
- 4.2.1 CH_4与O_2脉冲反应结果分析49-53
- 4.2.2 脉冲产物峰的分析53-55
- 4.3 氧物种的影响55-59
- 4.3.1 CH_4和O_2脉冲反应结果分析55-57
- 4.3.2 脉冲产物峰的分析57-59
- 4.4 本章小结59-60
- 第五章 结论60-61
- 参考文献61-65
- 附录65-69
- 附录一 反应装置流程65-66
- 附录二 标准合成气气相色谱图66-67
- 附录三 质谱检测碎片67-69
- 致谢69
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