甲烷部分氧化制合成气Ni-Cu催化剂性能研究

【摘要】： 甲烷催化部分氧化制合成气(POM)是当今甲烷有效利用之一。甲烷部分氧化制合成气(POM)具有能耗低、CO和H2选择性高、n(H2)/ n(CO)的比例适合于合成甲醇及费—托合成等优点。开发活性高、稳定性好的Ni基催化剂是该工艺能否实现工业化的关键。 针对这个研究,本文设计和制备了Ni–Cu催化剂,在固定床反应器流动反应系统中,测定了催化剂的催化性能并对催化剂进行了物化性能的表征。 首先,对添加金属Cu助剂的Ni-Cu/La2O3催化剂进行了研究。实验结果表明,该催化剂在750℃焙烧后晶形结构已经比较稳定;采用共浸渍优于其它两种浸渍顺序;添加助剂Cu后催化剂活性有了很大的提高,但过量的Cu也能导致催化剂活性的下降。添加助剂Cu,形成了Ni-Cu双金属固溶体,有利于减小活性组分Ni的粒径,提高Ni的分散度,两种金属之间的协同作用可以减少活性组分的流失,提高了催化剂的活性和稳定性。 其次,采用共浸渍法制备的Ni-Cu/Al 2O3催化剂。研究结果表明,该催化剂在650℃焙烧后晶形结构已经比较稳定。同时考察了焙烧温度、Ni含量及反应温度等反应条件对催化性能的影响,结果表明经过650℃焙烧催化剂样品在常压下,CH4﹕O2﹕N2 = 2﹕1﹕4(vol%)的反应条件下具有良好的催化活性。 通过稳定性测试,发现Ni-Cu催化剂还是很稳定的,甲烷转化率保持在96%以上,并且具有较好的抗积炭能力。 【关键词】：甲烷部分氧化 合成气 镍铜 复合催化剂 氧化镧 氧化铝
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 中文摘要2-3
• ABSTRACT3-5
• 前言5-7
• 第一章 文献综述7-15
• 1.1 甲烷催化部分氧化制合成气的意义7-8
• 1.2 甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展8-12
• 1.3 反应机理的研究12-13
• 1.4 催化反应活性中心的研究13-14
• 1.5 催化剂的积碳问题14
• 1.6 本论文研究的内容14-15
• 第二章 实验部分15-22
• 2.1 实验原料及规格15
• 2.2 催化剂制备15-17
• 2.3 催化剂的活性评价17-19
• 2.4 催化剂表征方法19-22
• 第三章 甲烷部分氧化制合成气Ni／Al_2O_3催化剂的研究22-30
• 3.1 催化剂焙烧温度的确定22-23
• 3.2 催化剂浸渍顺序的影响23-24
• 3.3 催化剂中铜含量的影响24-27
• 3.4 催化剂稳定性讨论27-29
• 3.5 本章小结29-30
• 第四章 甲烷部分氧化Ni-Cu／Al_2O_3催化剂的研究30-41
• 4.1 Ni／Al_2O_3催化剂的性能30-34
• 4.2 Ni-Cu／Al_2O_3催化剂的性能34-40
• 4.3 本章小结40-41
• 第五章 结论41-42
• 参考文献42-45
• 攻读硕士期间论文发表与参加科研情况45-46
• 致谢46

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