黄海及长江口海域溶存氧化亚氮和甲烷的分布及海—气交换通量研究

【摘要】： N_2O和CH_4是大气中重要的微量气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋是大气N_2O和CH_4的重要自然排放源,特别是近岸海域受人类活动影响较大,N_2O和CH_4浓度较高,对海洋温室气体释放的贡献较大。因此,研究典型的近岸海洋环境中溶解N_2O和CH_4的生物地球化学行为,对在全球尺度上估算海洋对大气N_2O和CH_4的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。本文以黄海和长江口海域为研究目标,对这些海域中溶解N_2O和CH_4的分布特征和海-气交换通量的时空变化进行了研究。 于2006年4月对整个黄海海域、8月对北黄海海域海水中溶解CH_4和N_2O的水平分布及海-气交换通量进行了研究。结果表明:4月黄海表、底层海水中N_2O的平均浓度分别为12.02±1.42 nmol/L和12.57±2.49 nmol/L。8月北黄海表、底层海水中N_2O的平均浓度分别为12.00±3.22 nmol/L和13.74±3.19 nmol/L。两个航次表、底层海水中溶解N_2O均呈现由近岸向远海逐渐降低的分布特征,表明受陆源输入的影响,尤其是在鸭绿江口附近海域,均呈现出受低盐富N_2O河水的影响。2006年4月黄海部分站位表层海水中溶解N_2O还处于不饱和状态,8月北黄海所有站位表层海水中N_2O均处于过饱和状态。根据现场风速和表层海水中N_2O的浓度,用两种不同的气体交换模式Liss and Merlivat (LM86)和Wanninkhof (W92)分别计算了N_2O的瞬时海-气交换通量,结果表明,4月黄海N_2O平均海-气交换通量分别为1.20±6.02μmolm-2d-1和2.98±9.63μmolm-2d-1,8月北黄海N_2O平均海-气交换通量分别为9.23±11.11μmolm-2d-1和16.18±17.85μmolm-2d-1,约是4月的7.7倍,因此黄海的N_2O海-气交换通量有显著季节性变化。 2006年8月和2007年1月航次的调查结果表明北黄海海区水体中CH_4浓度分布共同点为自近岸向外海递减,受鸭绿江冲淡水、黄海冷水团影响比较大;不同点是8月北黄海水体中溶解甲烷浓度要远高于1月,原因是1月陆地径流量远小于8月,陆源输入小,同时冬季由于水温较低,生物活动能力减弱,不利于CH_4的产生。2006年8月和2007年1月,调查海区表层海水中甲烷饱和度范围分别为248.66-1784.22%和80.70-159.62%,平均海-气交换通量分别为0.32±0.95和11.64±10.35μmolm-2d-1 (LM86)。可以发现甲烷海-气交换通量存在着显著的季节变化,夏季(2006年8月)约是冬季(2007年1月)的36倍。 分别于2006年6月、8月和10月对对长江口及其邻近海域水体中的溶解N_2O和CH_4进行了研究。结果表明:表、底层海水中N_2O水平分布具有共同的特征,即N_2O浓度从近岸向外海逐渐降低,说明陆源输入对N_2O水平分布影响显著。在8月和10月航次中,由于底层沉积物再悬浮现象,导致在杭州湾口外出现了底层溶解N_2O浓度的高值区;部分站位水体中N_2O的垂直分布与水体中的溶解氧呈很好的镜像关系,表明海水中溶解N_2O的产生受到水体中溶解氧的影响。三个航次各站位表层海水中N_2O均呈显著过饱和状态,长江口海域表层海水中的N_2O将通过海-气交换释放到大气中,造成海水中溶解N_2O的净损失。长江口及其邻近海域N_2O海-气交换通量有明显的季节变化,6月、8月、10月氧化亚氮平均海-气交换通量分别为4.10±1.25、20.86±17.70和13.17±5.89μmolm-2d-1。其中8月份分别是6月和10月的5.1倍和1.6倍;长江口及其邻近海域是大气N_2O的净源,而且其作为大气N_2O源的强度要远高于开阔大洋和陆架区。 长江口及其邻近海域底层CH_4浓度略高于表层,表明底层水体或沉积物中存在甲烷的源。长江口表、底层海水中溶解CH_4水平分布特征基本相同:即CH_4浓度从近岸向外海逐渐降低,且在长江口以北海区出现一明显的舌状分布,表明长江冲淡水的显著影响;由于底层沉积物再悬浮现象,导致在杭州湾口外出现了底层溶解CH_4浓度的高值区;甲烷垂直分布分具有温跃层的站位和垂直方向上混合均匀型站位两种类型。长江口及其邻近海域CH_4海-气交换通量有明显的季节变化,利用长期风速和LM86公式估算出长江口6月、10月甲烷平均海-气交换通量分别为15.9±18.4和19.67±27.05μmolm-2d-1。 长江口海域是大气N_2O和CH_4的净源,而且其源强要远高于开阔大洋,因此在全球海洋N_2O和CH_4释放通量的估算中一定要重视河口等近岸海域。 【关键词】：甲烷 氧化亚氮 海-气交换通量 (北)黄海 长江口
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：X55
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-9
• 前言9-10
• 1. 文献综述10-21
• 1.1 大气CH_4 和N_2O 的源和汇10-12
• 1.1.1 大气 CH_4 的源10
• 1.1.2 大气 CH_4 的汇10-11
• 1.1.3 大气 N_2O 的源11
• 1.1.4 大气 N_2O 的汇11-12
• 1.2 海洋中溶解 CH_4 的研究现状及进展12-14
• 1.2.1 海洋中溶存 CH_4 的分布12
• 1.2.2 影响海洋中溶存 CH_4 分布的因素12-13
• 1.2.3 海-气交换通量研究13-14
• 1.3 海洋中溶解N_2O 的研究现状14-19
• 1.3.1 海洋中溶解N_2O 的分布研究14-16
• 1.3.2 海洋中溶存N_2O 分布的影响因素16-17
• 1.3.3 海-气交换通量研究17-18
• 1.3.4 海水中溶存 N_2O 的产生与消耗机理18-19
• 1.4 目前我国CH_4 和N_2O 的研究现状19-21
• 2. 黄海溶解氧化亚氮、甲烷的生物地球化学研究21-40
• 2.1 前言21-22
• 2.2 材料与方法22-25
• 2.2.1 样品采集方法及站位分布22-24
• 2.2.2 海水中溶解CH_4 和N_2O 测定方法24-25
• 2.2.3 大气样品采集及测定方法25
• 2.3 结果与讨论25-39
• 2.3.1 北黄海大气样品中N_2O 的浓度25-26
• 2.3.2 黄海海区的溶解氧化亚氮26-32
• 2.3.3 北黄海大气中的甲烷32-33
• 2.3.4 黄海海区的溶解甲烷33-39
• 2.4 小结39-40
• 3. 长江口及邻近海域溶解甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究40-67
• 3.1 前言40-41
• 3.2 材料与方法41-43
• 3.3 结果与讨论43-65
• 3.3.1 长江口及邻近海域的溶解氧化亚氮43-57
• 3.3.2 长江口及邻近海域的溶解甲烷57-65
• 3.4 小结65-67
• 4. 结论67-68
• 参考文献68-76
• 致谢76-77
• 硕士期间发表和撰写的论文77

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