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临氢条件下等离子体—催化甲烷偶联制C_2烃的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:14:47
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临氢条件下等离子体—催化甲烷偶联制C_2烃的研究【摘要】:甲烷是天然气的主要成分,含量一般在95%左右。自然界存在着丰富的CH_4资源,开发应用它对保障21世纪能源供应意义非常重大

【摘要】: 甲烷是天然气的主要成分,含量一般在95%左右。自然界存在着丰富的CH_4资源,开发应用它对保障21世纪能源供应意义非常重大。天然气的气态特性使它作为能源利用具有方便、干净、热效率高等优点,其物化特性使它在一碳化学、有机合成与烃加工和天然气伴生物(H_2、O_2、N_2、CO_2以及氦、氩等稀有气体)的利用等方面,都展现出了广阔的发展前景。 高压脉冲电晕等离子体是一种新型的非平衡等离子体技术,具有电子能量适中、有利于CH_4分子的活化、可在常温常压下操作和能量利用效率高等优点,并已在SOx、和NOx等小分子的活化研究中得到广泛应用。本论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用由CH_4制备了C_2烃,为甲烷高效利用提供了一条新的技术路线。 论文取得的主要结果如下: 1.在室温常压下,高效地实现了等离子体和催化剂共同作用甲烷偶联转化,在V(CH_4)/V(H_2)=1:3条件下,得到了CH_4转化率21.8%和C_2选择性43.1%的较好结果。 2.在室温常压下,利用脉冲电晕等离子体有效地实现了在化学催化法中难以进行的临氢条件下甲烷脱氢偶联反应,在等离子体催化条件下甲烷转化率达21.8%,C_2烃选择性达到43.1%;在一定实验条件下,将等离子体与适当的催化剂结合共同作用CH_4/H_2反应,使C_2烃产物中乙烯选择性达18.4%以上,乙烯产量可达10.3%。 3.OES对等离子体作用CH_4/H_2反应的原位光谱诊断结果表明:CH_4/H_2在脉冲电晕等离子体作用下的反应是自由基反应,等离子体主要起着活化反应物和催化剂的作用,而催化剂主要是提高了产物的选择性。 4.TG、IR和XRD表征结果表明,等离子体催化CH_4/H_2转化反应中催化剂积碳的成分主要是无定型碳和碳氢聚合物。催化剂积碳主要来源于等离子体中高能电子直接作用CH_4产生的碳物种在催化剂上生成的聚合物。 【关键词】:脉冲放电 等离子体 氢气 甲烷 催化剂
【学位授予单位】:石河子大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O621.3
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstracts6-8
  • 第一章 文献综述8-17
  • 1.1 甲烷转化的意义8-9
  • 1.2 甲烷转化的途径9
  • 1.3 甲烷活化的方法9
  • 1.4 等离子体技术9-12
  • 1.5 等离子体催化甲烷转化反应研究12-15
  • 1.6 本论文的选题15-17
  • 第二章 实验方法17-20
  • 2.1 脉冲电晕等离子体活化CH_4反应系统17-18
  • 2.2 催化剂制备18
  • 2.3 反应活性评价18
  • 2.4 催化剂表征18-20
  • 第三章 脉冲电晕等离子体催化CH_4/H_2反应20-29
  • 3.1 脉冲电晕等离子体作用下CH_4/H_2的反应20-22
  • 3.2 脉冲电晕等离子体与催化剂协同转化CH_4/H_2的反应22-28
  • 3.3 小结28-29
  • 第四章 等离子体催化CH_4/H_2转化制乙烯的反应机理探讨29-34
  • 4.1 OES原位诊断系统29
  • 4.2 OES原位诊断等离子体反应的光谱检测结果29-31
  • 4.3 等离子体条件下纯CH_4脱氢反应的机理31-32
  • 4.4 等离子体条件下CH_4/H_2脱氢反应的机理32-33
  • 4.5 结论33-34
  • 第五章 等离子体条件下催化剂积碳探讨34-38
  • 5.1 TG分析34-35
  • 5.2 IR分析35-36
  • 5.3 XRD分析36-38
  • 结论及进一步工作建议38-39
  • 1.结论38
  • 2.进一步工作建议38-39
  • 参考文献39-42
  • 致谢42-43
  • 作者简介43-44
  • 导师评阅表44


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