介质阻挡放电等离子体制备甲烷二氧化碳重整反应镍催化剂的研究

【摘要】： 甲烷二氧化碳重整过程可利用甲烷、二氧化碳这两种温室气体制得低氢碳比的合成气而得到广泛的研究。研究热点之一是开发具有高稳定性的镍催化剂。利用等离子体技术制备的催化剂具有分散度高、粒径分布小、催化活性高、稳定性好等优点。本文在前人研究的基础上,利用介质阻挡放电等离子体技术制备甲烷二氧化碳重整催化剂,并通过反应进行评价。 本文采用常规焙烧后等离子体处理方法、等离子体直接处理以及常规方法制备了三种Ni/SiO2催化剂,并且比较了几种催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化活性和水产率。三种催化剂制备方法中,等离子体直接处理制备催化剂方法耗时最短步骤最简单,并且这种催化剂的反应活性最好,可部分抑制逆水汽变换反应,并具有耗时短、方法简单、活性组分分散度高、粒径小等特点。 本文采用共沉淀法制备出NiCO3-MgCO3共沉淀,经干燥后,在常温常压下采用以氢气作为放电气体的低温等离子体进行处理,即得到了新型的Ni/MgO催化剂。不同于常规NiO-MgO固溶体催化剂苛刻的制备条件,本研究中将等离子体技术与氧化镁碱性载体两者的优势相结合,一步制备出催化剂的载体和活性组分,拓展了目前等离子体制备催化剂的方法。用XRD、BET、TG、TEM以及催化反应等方法对催化剂进行表征,发现制得的新型Ni/MgO催化剂相比于常规的催化剂具有更大的比表面积、更小的金属粒径、更好的分散度和更高的催化活性和稳定性。在反应的温度为700℃,空速为96,000mL/(h·gcat)条件下,新型Ni/MgO催化剂的甲烷和二氧化碳转化率均比常规催化剂高20%左右。 【关键词】：甲烷二氧化碳重整 等离子体 介质阻挡放电 Ni/SiO_2催化剂 Ni/MgO催化剂
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-24
• 1.1 天然气的利用9-11
• 1.2 甲烷二氧化碳重整催化剂研究进展11-15
• 1.2.1 镍催化剂载体的选择12-13
• 1.2.2 镍催化剂助剂的影响13-14
• 1.2.3 镍催化剂的积炭生成机理14-15
• 1.3 等离子体技术制备催化剂研究15-23
• 1.3.1 等离子体简介及其应用15-17
• 1.3.2 等离子体技术在催化剂领域的应用17-19
• 1.3.3 冷等离子体制备金属负载催化剂的研究19-23
• 1.4 研究目的与内容23-24
• 1.4.1 研究的目的23
• 1.4.2 研究的内容23-24
• 2 实验部分24-28
• 2.1 实验试剂及设备24-25
• 2.1.1 实验试剂24
• 2.1.2 实验装置24-25
• 2.2 催化剂制备25-26
• 2.2.1 5%Ni/SiO_2催化剂25-26
• 2.2.2 10%Ni/MgO催化剂26
• 2.3 催化剂的表征26-27
• 2.3.1 X射线衍射26
• 2.3.2 BET比表面积的测定26
• 2.3.3 热重分析(TGA)26
• 2.3.4 等离子体放电温度场测定26-27
• 2.3.5 透射电镜(TEM)27
• 2.4 甲烷二氧化碳重整反应27-28
• 3 几种Ni/SiO_2催化剂比较28-35
• 3.1 等离子体处理过程温度场分布28-29
• 3.2 XRD分析29-30
• 3.3 催化剂评价30-32
• 3.4 水产率分析32-34
• 3.5 小结34-35
• 4 新型Ni/MgO催化剂的制备35-50
• 4.1 等离子体处理样品后的热重分析35-36
• 4.2 XRD分析36-37
• 4.3 TEM分析37-40
• 4.4 BET分析40
• 4.5 催化剂评价40-41
• 4.6 温度对新型Ni/MgO催化活性的影响41-43
• 4.7 反应后的积炭分析43
• 4.8 新型10%Ni/Al_2O_3催化剂的制备43-46
• 4.9 等离子体制备催化剂方法的机理探讨46-49
• 4.10 小结49-50
• 结论与展望50-52
• 结论50
• 展望50-51
• 本文创新点51-52
• 参考文献52-57
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况57-58
• 致谢58-60

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