镍改性碳化钼催化重整甲烷二氧化碳制合成气
镍改性碳化钼催化重整甲烷二氧化碳制合成气【摘要】:甲烷与二氧化碳重整制取低碳氢比(CO/H2比为1)的合成气,为费托合成提供理想的原料。同时CO2是重整反应的反应物,这不但在一定程
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TE665.3
【目录】:
- 摘要4-5
- Abstract5-9
- 1 绪论9-20
- 1.1 甲烷与二氧化碳转化的意义9-11
- 1.1.1 甲烷资源9
- 1.1.2 二氧化碳资源9-11
- 1.2 甲烷转化主要途径11-14
- 1.2.1 甲烷催化制合成气的主要途径12
- 1.2.2 水蒸气重整制合成气12-13
- 1.2.3 催化部分氧化制合成气13
- 1.2.4 甲烷自热重整反应13-14
- 1.2.5 甲烷与二氧化碳重整14
- 1.3 甲烷与二氧化碳重整反应热力学分析14-15
- 1.4 甲烷与二氧化碳重整反应研究15-16
- 1.4.1 反应催化剂研究15
- 1.4.2 反应载体研究15-16
- 1.4.3 反应助剂研究16
- 1.5 过渡金属碳化物研究16-19
- 1.5.1 过渡金属的制备方法17-18
- 1.5.2 过渡金属碳化物催化甲烷反应18-19
- 1.6 论文选题意义19-20
- 2 实验部分20-27
- 2.1 实验主要仪器20-21
- 2.2 实验试剂及实验气体21-22
- 2.3 实验催化剂制备22-23
- 2.3.1 碳化钼催化剂22
- 2.3.2 负载型碳化钼催化剂22-23
- 2.3.3 镍改性碳化钼催化剂23
- 2.4 催化剂活性评价23-25
- 2.5 催化剂的表征25-27
- 2.5.1 X-射线衍射(XRD)25
- 2.5.2 程序升温还原(CH_4-TPR)25-26
- 2.5.3 程序升温氧化(CO_2-TPO)26-27
- 3 过渡金属碳化钼的合成及其催化性能研究27-40
- 3.1 过渡金属碳化钼的合成27-28
- 3.2 过渡金属碳化钼催化性能研究28-36
- 3.2.1 温度对反应活性和选择性的影响28-30
- 3.2.2 等离子体放电对Mo_2C的催化活性的影响30-32
- 3.2.3 碳化钼催化剂稳定性考察32-34
- 3.2.4 负载型碳化钼催化活性考察34-36
- 3.3 碳化钼催化剂的表征36-39
- 3.3.1 碳化钼反应后XRD36-37
- 3.3.2 碳化钼程序升温还原(CH_4-TPR)37-38
- 3.3.3 碳化钼程序升温氧化(CO_2-TPO)38-39
- 3.4 小结39-40
- 4 镍改性过渡金属碳化钼的合成及其催化活性反应性能研究40-65
- 4.1 镍改性过渡金属碳化钼的合成40-42
- 4.2 镍改性过渡金属碳化钼催化CH_4-CO_2重整反应活性42-56
- 4.2.1 温度对反应活性和选择性的影响42-44
- 4.2.2 镍钼比(Ni/Mo)对反应活性和选择性的影响44-46
- 4.2.3 合成温度对催化活性的影响46-48
- 4.2.4 空速对催化活性的影响48-50
- 4.2.5 前躯体的催化活性50-53
- 4.2.6 镍改性金属碳化钼催化稳定性53-56
- 4.3 镍改性碳化钼催化剂的表征56-60
- 4.3.1 镍改性碳化钼反应后XRD56-57
- 4.3.2 镍改性碳化钼程序升温还原(CH_4-TPR)57-58
- 4.3.3 镍改性碳化钼程序升温氧化(CO_2-TPO)58-60
- 4.4 镍改性催化剂的再生60-61
- 4.5 镍改性催化剂的原位合成61-64
- 4.5.1 镍改性碳化钼原位合成XRD61-62
- 4.5.2 镍改性碳化钼原位合成的稳定性62-64
- 4.6 小结64-65
- 结论65-66
- 参考文献66-73
- 攻读硕士学位期间发表学术论文情况73-74
- 致谢74-76
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